点缺陷和拉伸应变对晶格热导率的影响：一项机器学习分子动力学研究

《Physical Review B》：Effects of point defects and tensile strain on the lattice thermal conductivity of : A machine-learned molecular dynamics study

　　

θ-TaN是一种极具前景的超高热导率材料，然而此前分子动力学（MD）模拟结果与实验数据之间仍存在显著差异。目前，对于合成过程中引入的点缺陷和拉伸应变如何调节各向异性热传输，尚缺乏系统的原子尺度理解。本研究开发了一种神经进化势函数，该势函数基于密度泛函理论数据进行训练和评估，用于研究θ-TaN的晶格热导率（κL）。通过采用噪声外推方法缓解力拟合误差导致的人造声子散射效应，将纯净材料的κL外推至零力噪声水平后，其与实验数据及玻尔兹曼输运方程（BTE）预测结果之间的差异得以减小，这表明有限的力误差是导致此前MD模拟结果偏低的原因之一。在此基础上，我们评估了四种代表性点缺陷（VN、VTa、NTa和Ni）在浓度为2.31×101?至44.4×101? cm?3范围内的影响。在所研究的缺陷中，NTa在浓度限值下表现出最低的平均κL，同时伴随低频模式的显著扰动以及缺陷引发的高频振动特征。此外，等轴拉伸应变（? = 0至0.06）将κL单调降低了一个数量级以上。MD模拟获得的谱热导率与三声子计算得出的声子性质呈现出一致的趋势，表明键弱化、声子软化、声子群速度降低和弛豫时间缩短共同导致了应变引起的κL下降。本研究展示了噪声外推方法在缓解MD模拟中力噪声引起的人工伪影方面的效用，并为理解θ-TaN中缺陷和应变调制的热传输提供了新见解。