基于树状数据结构的新型张量LEED方法：加速表面结构优化计算

《npj Computational Materials》：Structural optimization in TensErLEED using a parameter tree and R-factor gradients

　　

摘要

定量低能电子衍射 [LEED I(V)] 是一种强大的表面结构测定方法，其原理是将实验获得的 I(V) 数据与结构模型的计算结果进行直接比较。由于衍射强度 I 对细微的结构变化极为敏感，局部结构优化对于评估结构模型的合理性并找到最佳拟合结构至关重要。即使在采用张量-LEED 近似方法的情况下——该方法通过对参考结构的微小偏差进行微扰处理来加速优化过程——优化过程仍然计算开销巨大。在本工作中提出的新型张量-LEED 实现方案中，表面结构优化问题通过基于树的数据结构进行了重新表述，从而避免了冗余的函数计算。强度值实时计算，消除了以往算法中基于网格搜索且使用预计算值的局限性。这使得采用最先进的优化算法成为可能。该方法使用 Python 语言结合 JAX 库实现，提供了对 R 因子梯度的访问，并支持在图形处理器（GPU）上执行。这些改进使计算时间缩短了超过一个数量级。