基于级联机器学习的双模态信号解耦策略，用于智能食品新鲜度监测

《Chemical Engineering Journal》：Dual-modal signal decoupling strategy based on cascaded machine learning for intelligent food freshness monitoring

　　

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  开发了一种利用pH值和湿度监测食品新鲜度的双信号装置。
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  通过CPAS的荧光信号和电阻信号来监测虾的新鲜度。
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  级联RF-BRR机器学习框架能够准确分离湿度/PH值信号。
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  提出了一种多参数食品新鲜度监测的新策略。

引言

在食品变质过程中，湿度和pH值会发生变化。实时监测湿度和pH值可以为食品质量评估和早期变质预警提供科学依据[1],[2]。然而，湿度的变化会干扰质子传导和离子迁移，导致pH值和湿度信号之间的耦合，从而妨碍了精确和同时的监测[3],[4]。目前市面上用于食品监测的双模智能标签通常在定量准确性方面有限，抗干扰能力弱，且无法从根本上消除参数之间的固有耦合干扰[5],[6]。因此，开发一种分离双模信号的方法对于实现pH值和湿度的精确同时监测至关重要。

通过独立的物理通道分离和表征信号的双模响应系统可以有效减少信号干扰[7],[8]。常见的pH值和湿度检测方法包括荧光、比色法和电化学传感[9],[10],[11]。荧光传感因其可视化、高灵敏度和远程读取方便的优点而脱颖而出，能够快速光学表征湿度并提供直观的信号反馈[12]。电阻传感因其结构简单、易于集成和适合连续实时监测而被广泛用于pH值测量[13]。将这两种技术集成到双模传感系统中可以提高监测的准确性和可靠性，为食品新鲜度监测提供技术支持。

近年来，机器学习被广泛应用于智能传感标签的定量信号处理和图像分析，为智能食品新鲜度监测提供了新的技术方法[14],[15],[16],[17],[18],[19]。大多数现有研究利用机器学习方法提取图像特征，然后结合回归模型进行快速评估，从而提高信号分析的效率和准确性[20],[21]。然而，目前大多数工作仍然依赖于单步同时拟合模型，这难以分离不同参数之间的串扰误差，限制了多参数耦合系统中的预测准确性[22],[23],[24]。级联机器学习策略采用分阶段解耦的方法，通过层次化建模逐步隔离干扰因素。这种方法降低了信号混叠的影响，提高了目标信号的分辨率和分析稳定性，为多模态传感信号的高精度分析提供了可行的方法。

在这项工作中，我们提出了一种基于级联机器学习的荧光-电阻双模信号解耦策略，构建了一种用于食品新鲜度监测的双模响应装置（CPAS）。CPAS使用负载了谷胱甘肽-AuNCs的纤维素-聚乙烯醇作为荧光响应单元，并通过3D打印技术在两侧制备了石墨烯电极，以实现光信号和电信号的协同采集。具体来说，随着湿度的增加，荧光强度会降低；在pH值6.0–9.0的范围内，电阻信号表现出线性关系。为了解决信号耦合问题，建立了一个结合随机森林模型和贝叶斯岭回归的级联机器学习框架。首先根据荧光特征预测湿度，然后将其作为补偿参数引入基于电阻信号的pH值预测中。该策略有效地实现了湿度和pH值的解耦和准确量化，为智能食品新鲜度监测提供了实用的方法。

章节摘录

材料和试剂

bagasse pulp购自广西广业糖业集团有限公司（中国贵港）。四氯金(III)酸氢盐三水合物（HAuCl₄ 3H₂O；≥99.9%）、牛血清白蛋白（BSA；BR，99%）、聚乙烯醇（PVA；BR，98.0%）和谷胱甘肽（GSH；BR，99.0%）购自Macklin（中国上海）。用于3D打印的石墨烯由（无锡电子（苏州）科技有限公司）提供。ER11B电阻测量模块购自淘宝。新鲜虾

形态和化学结构

在本研究中，将AuNCs负载到CNF-PVA上以获得传感功能层（CPA）。采用X射线光电子能谱（XPS）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和扫描电子显微镜（SEM）来表征CPA的化学结构和表面形态。（见图1。）图2A显示AuNCs具有球形形态，尺寸分布均匀，分散性好。平均粒径为

结论

食品变质过程中湿度和pH值的耦合信号会影响同步监测的准确性。为了解决这个问题，开发了一种双通道传感贴片（CPAS），并结合了级联算法补偿策略。该策略有效分离了湿度对电阻pH值信号的干扰，实现了食品微环境的精确同时监测。在该系统中，随着湿度的增加，荧光强度降低

CRediT作者贡献声明

谢跃源：撰写——原始稿件、数据分析。安嘉：验证、监督、概念化。张佳静：可视化、研究。周世基：可视化、研究。叶俊勇：验证、监督、概念化。刘玉飞：撰写——审稿和编辑、验证、监督、资金争取。

利益冲突声明

作者声明没有利益冲突。

致谢

本研究得到了重庆市自然科学基金（cstc2021jcyj-jqX0014）和中国国家自然科学基金（NSFC，项目编号22408034）的支持。感谢重庆大学分析测试中心和北京中科百测科技有限公司提供的测试平台。

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