《Atmospheric Pollution Research》:Sectoral distribution and spatiotemporal feature of atmospheric cadmium emission in China
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•2020年,中国编制了大气镉排放清单。•以0.25°的分辨率展示了各行业的月度镉排放量。•工业排放和煤炭燃烧是镉排放的主要来源。•中国的大气镉排放量在冬季达到峰值,并且东部地区排放量较高。•利用现场观测数据,采用欧拉箱模型对镉排放进行了验证。引言镉(Cd)由于具有高毒性、在环境
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2020年,中国编制了大气镉排放清单。
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以0.25°的分辨率展示了各行业的月度镉排放量。
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工业排放和煤炭燃烧是镉排放的主要来源。
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中国的大气镉排放量在冬季达到峰值,并且东部地区排放量较高。
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利用现场观测数据,采用欧拉箱模型对镉排放进行了验证。
引言
镉(Cd)由于具有高毒性、在环境中长期存在以及显著的生物累积潜力,是全球备受关注的重金属之一(Barzegar等人,2005年;Kim等人,2018年)。一旦进入土壤,镉很难通过自然过程降解,还可能通过食物链迁移并累积,从而对生态系统和人类健康构成威胁(Clemens等人,2013年;Song等人,2017年;Zhang等人,2014年)。根据中国生态环境部2014年发布的《全国土壤污染普查报告》,镉在重金属中的超标率最高(MEP&MLR,2014年)。因此,为了控制土壤污染,中国在《土壤污染防治行动计划》中提出目标是在2020年前消除土壤环境风险(中国国务院,2016年)。由于修复受镉污染的土壤耗时且成本高昂,仅依靠末端治理措施不足以从根本上降低环境风险。因此,识别并减少土壤中的外部镉输入对于控制土壤污染至关重要(Yuan等人,2019年)。
人为因素导致的镉进入土壤的途径复杂,主要包括污水灌溉(Xin等人,2011年)、农业施肥(Belon等人,2012年)、污泥排放(Peng等人,2019年)、畜禽粪便施用(Nicholson等人,2003年)以及大气沉降(Pan和Wang,2015年)。多项研究表明,大气沉降已成为土壤中镉的主要来源(Luo等人,2009年;Peng等人,2019年)。具体来说,来自人为源的大气镉通常富集在细颗粒物中,可以通过大气进行区域传输,然后通过干沉降和湿沉降过程沉积到地表土壤、水体和植被表面(Hao等人,2018年;Pan和Wang,2015年;Shao等人,2013年)。这一机制表明,大气镉排放的环境影响不仅限于排放源附近的局部区域,还可能通过区域传输扩散(Kang等人,2026年;Sheng等人,2024年)。因此,明确人为镉排放量对于针对来源的土壤镉污染预防以及制定大气镉减排策略至关重要。
近年来,人们在全球、国家和区域层面编制了大气重金属排放清单(Nriagu,1979年;Reff等人,2009年;Sha等人,2019年)。全球范围的研究表明,亚洲尤其是中国是有毒微量元素排放的热点地区。就行业而言,有色金属冶炼、煤炭燃烧和工业过程是全球镉及其他微量元素的主要来源(Zhu等人,2020年)。在中国,近几十年来人为镉排放量迅速增加,高排放区域主要集中在工业活动频繁和人口密集的地区。从来源贡献来看,有色金属冶炼(尤其是初级铜冶炼)是中国镉排放的主要来源,而煤炭燃烧仍然是重要的补充来源(Tian等人,2015年)。在区域层面上,镉排放的差异表明当地的工业结构和能源消费模式对镉排放源的组成有显著影响。例如,京津冀地区的镉排放主要来自钢铁工业和燃煤工业活动(Zhu等人,2018年)。
传统上,编制大气重金属排放清单采用的方法是基于排放因子的方法。该方法通过消费数据和排放因子来推算排放量(Tian等人,2012年)。自下而上的方法考虑了活动水平、原材料和燃料中的重金属含量、释放速率以及空气污染控制效率,能够反映不同燃料类型、生产过程和末端控制措施的差异(Tian等人,2015年)。然而,由于这种方法的表现很大程度上取决于与行业、技术和地区相关的基本参数,排放因子的本地化程度不足、难以动态描述污染控制效率以及缺乏区域活动数据,可能会影响清单估计的可靠性(Bai等人,2023年;Muntean等人,2014年)。
物质流分析可以追踪镉在其整个生命周期中的流动和环境影响,包括资源开采、生产和加工、产品使用、在用库存和废物管理。这种方法适用于从宏观角度识别社会经济系统中镉的来源、输出和累积情况(Bai等人,2025年;Shi等人,2019年)。然而,这种方法侧重于物质代谢和中间体的分配,因此在表示行业细节、空间分布和大气排放的短期变化方面存在局限性。总体而言,物质流分析难以直接生成网格化的排放数据,因此生成的数据无法有效满足空气质量建模的需求。
另一种基于细颗粒物(PM2.5)的源谱方法将PM2.5排放清单与不同来源类别的PM2.5分布数据结合起来,可以快速估算行业和网格化的大气镉排放量(Liu等人,2018年;Reff等人,2009年;Zhang等人,2023年)。尽管这种方法的输出与大气传输模型的结果高度兼容,但其准确性取决于PM2.5排放清单数据的质量和源谱的代表性。不过,与上述传统排放因子方法和物质流分析方法相比,基于PM2.5源谱的方法在数据可用性和空间分辨率方面具有优势。此外,这种方法有助于利用现有的高分辨率PM2.5排放清单来开发网格化的大气镉排放清单。
在本研究中,我们采用了基于PM2.5源谱的方法,更新了中国2020年人为来源的大气镉排放清单。我们估算了四个行业中PM2.5中所含的总大气镉排放量,并研究了其季节变化和空间分布。这项研究不仅有助于更好地了解中国大气镉排放的特点,还为支持大气传输模型提供了基础数据,从而加深了我们对环境中镉跨介质迁移机制的理解。
节片段
PM2.5排放和行业分布
PM
2.5排放数据来源于多分辨率排放清单模型(MEIC;
http://meicmodel.org.cn;分辨率为0.25° × 0.25°)。MEIC由清华大学开发并维护,是目前中国使用最广泛的人为排放清单之一。与其他排放清单相比,MEIC提供了更高的数据透明度、更详细的行业分类和更准确的空间分配
中国大气镉总排放量
如图2所示,2020年中国来自PM2.5的人为镉排放总量估计为469吨。按行业划分,PP、RT、NRT、BB和ORS的贡献均小于3%,表明它们对总镉排放量的影响较小;而CB、IP和CP的镉排放量在15到50吨之间,属于不可忽视的中间贡献。相比之下,RC和OIP是中国镉排放的主要来源,占33%
结论
本研究结合了不同来源类别的PM2.5中的镉质量分数和MEIC的PM2.5排放数据,编制了2020年中国人为来源的大气镉排放清单。估计PM2.5中包含的总人为镉排放量为469吨,其中RC(155吨)和OIP(201吨)是中国南部和北部地区的主要来源。排放量在冬季最高,主要是由于居民燃煤量的增加
作者贡献声明
Jing Cao:正式分析。Mengshen Zhang:数据整理。Mingxu Liu:验证。Xingchuan Yang:正式分析。Zirui Liu:数据整理。Yuepeng Pan:写作、审稿与编辑、监督、方法论、资金获取、概念设计。Xiaohui Bi:数据整理。Xingru Li:数据整理。Wenkai Lei:写作——初稿撰写、软件开发、数据整理。Jiawei Li:方法论。Lu Bai:数据整理。Wenji Zhao:正式分析。Zaijin Sun:调查、正式分析
未引用参考文献
Lu等人,2010年;中华人民共和国环境保护部,2014年;中国国务院,2016年。
利益冲突声明
? 作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本研究得到了中国国家重点研发计划(项目编号:2022YFC3704800)的支持。
Wenkai Lei|Wenji Zhao|Zaijing Sun|Jiawei Li|Lu Bai|Mingxu Liu|Xingchuan Yang|Jing Cao|Mengshen Zhang|Xiaohui Bi|Xingru Li|Zirui Liu|Yuepeng Pan