河内环境空气中吸附于PM2.5的PCDD/Fs和dl-PCBs的含量水平及其来源贡献

《Atmospheric Pollution Research》：Levels and Contributing Sources to PM 2.5-bound PCDD/Fs and dl-PCBs in Ambient Air of Hanoi

　　- 本研究首次评估了环境空气中PM_2.5结合的PCDD/Fs和dl-PCBs。- 二噁英在河内PM_2.5毒性中占主导地位（>95%）。- dl-PCBs（PCB-81、-118、-156）有助于源解析。- 工业排放和露天废弃物焚烧是关键控制目标。- 干季TEQ值比湿季高2.8至5倍。## 引言细颗粒物（PM_2.5）是指空气动力学直径等于或低于2.5 μm的颗粒物。这些微小颗粒物能够深入穿透肺部，对人体健康造成严重不良影响。大量科学研究已证实PM_2.5暴露与多种原因导致的死亡率之间存在强相关性，包括心血管疾病和呼吸系统疾病（Hung等，2018；Lopez等，2017；Yao等，2016）。长期暴露于PM_2.5已被公认为增加呼吸系统和心血管疾病风险的重要因素（Yamamoto等，2014）。据估计，每年环境PM_2.5可造成近500万人死亡，占空气污染导致的全球810万例过早死亡人数的58%（SoGA，2024）。东南亚地区因其人口密度高，面临着因暴露于高浓度PM_2.5而产生的巨大健康负担（WHO-SEA，2022）。特别是在越南首都河内，多个监测点观测到的PM_2.5年均浓度在40-50 μg/m³之间（Makkonen等，2023；MONRE，2021），是世界卫生组织（WHO）指导值5 μg/m³的8-10倍。东南亚地区（包括越南）大量疾病和死亡直接与吸入高浓度PM_2.5有关（Ezzati等，2004；Hien等，2022；MONRE，2021；Tuan等，2024）。环境颗粒物是不同来源颗粒的混合物，包括一次颗粒和二次颗粒。前者以固体或液体形式直接从各种排放源（包括生物质燃烧、化石燃料不完全燃烧、火山喷发、建筑扬尘、土壤/道路粉尘等）排放到大气中。后者则由相关前体物在大气中转化形成，包括硫酸盐和硝酸盐等无机化合物以及多种有机化合物（Bui等，2023）。因此，吸入PM_2.5带来的健康风险不仅源于其对呼吸道的机械效应，还源于其含有包括吸附性有毒物质在内的毒性成分。换言之，PM_2.5的毒性不仅由质量浓度决定，还取决于其组成（Bui等，2023）。研究表明，PM_2.5的毒性影响更多取决于其特定的化学和生物组成，而非其总质量浓度（Wang等，2025）。PM_2.5粒径小，因而具有较大的表面积，有利于二噁英和dl-PCBs等化合物在表面的吸附（Chen等，2017；Lee等，2018；Linh等，2026；Sun等，2020）。近年来，PM_2.5的健康风险促使全球范围内对与PM_2.5相关的PCDD/Fs和dl-PCBs进行了越来越多的调查研究，特别是在亚洲主要城市（Bi等，2020；Chi等，2022；Hung等，2018）。二噁英属于持久性有机污染物（POPs）的一类，以长期毒性和对健康的危害性著称（Jones和De Voogt，1999），理论上包括75种多氯代二苯并-p-二噁英（PCDD）和135种二苯并呋喃（PCDF）同系物，统称PCDD/Fs。其中2,3,7,8-四氯二苯并-p-二噁英（TCDD）被认为毒性最强，在毒性当量（TEQ）评估体系中作为参考化合物，被赋予毒性当量因子（TEF）为1.0。TCDD已被国际癌症研究机构（IARC）列为1类人类致癌物（Dopico和Gómez，2015）。多氯联苯（PCBs）也是一种持久性有机污染物，已确认有209种同系物，其中12种具有与TCDD类似的毒性，因此被称为二噁英类PCB（dl-PCBs）（Pham等，2019a）。PCDD/Fs和dl-PCBs来自多种排放源，且在环境中存在时间很长，因此在环境中广泛存在。由于其具有生物蓄积性，它们可能最终进入食物链，对多个器官和系统造成不良健康影响（Wang等，2025；WHO，2023）。PCDD/Fs和dl-PCBs的主要来源与人类活动有关，包括工业生产、生物质露天焚烧、废弃物露天焚烧和垃圾焚烧，以及交通排放（Linh等，2026）。由于其与工业化和城市化的密切关联，它们在快速发展国家中的浓度通常显著高于其他地区（Chi等，2022）。近年来亚洲经济的快速增长使环境污染成为一个严峻挑战。特别是，亚洲PCDD/Fs的估计年排放总量约为47.1 kg TEQ（Wang等，2016）。仅在东南亚地区，Oanh等（2025）估计每年从城市固体废弃物露天焚烧活动中释放约5 kg TEQ的二噁英和dl-PCBs。亚洲地区的大气中二噁英浓度尚无系统性记录。而对于dl-PCB，全球监测项目显示，亚洲城市和工业区的浓度显著高于欧洲和北美类似地区（Fiedler等，2023），反映了许多发展中国家在排放控制和管理方面的局限性。尽管PCDD/F排放的区域重要性不容忽视，但东南亚地区的大气监测数据分布仍不均衡。一项对现有排放清单的区域性评估表明，印度尼西亚是该地区大气PCDD/F释放的最大贡献者，并指出不受控的露天焚烧是主要排放类别，其次是垃圾焚烧和冶金过程（Zain等，2021）。同一评估还显示出环境PCDD/F浓度存在明显的空间梯度，农村环境浓度约为10-38 fg TEQ/m³，城市环境为23-565 fg TEQ/m³，而在受工业活动和垃圾焚烧影响的区域浓度则更高（Zain等，2021）。燃烧相关排放也已在马来西亚得到记录，包括燃煤发电产生的PCDD/F形成与释放（Mokhtar等，2014）。已有在西太平洋菲律宾北部附近海域的PCDD/Fs和dl-PCBs大气测量报告；然而，菲律宾城市环境中可比的同系物分辨数据集仍然有限（Chao等，2014；Zain等，2021）。更广泛地说，东南亚地区现有的研究在采样设计、目标大气相态和分析方法方面存在显著差异。特别是，同时表征PM_2.5结合PCDD/Fs和dl-PCBs的数据集在该地区仍然稀缺，限制了对其源谱和大气行为在快速城市化的东南亚环境中的直接比较。目前尚无针对越南（包括首都河内地区）环境空气中PM_2.5结合PCDD/Fs和dl-PCBs的全面评估。河内是该国两大主要城市中心之一（与胡志明市并列），以干季（特别是12月和1月）PM_2.5污染严重著称。尽管PM_2.5结合PCDD/Fs和dl-PCBs的健康风险已有充分文献记录——它们可深入穿透呼吸系统并导致严重不良影响——但河内地区这些污染物的环境浓度和来源的综合数据仍然稀缺。该城市现有的研究范围有限，通常仅涉及短期采样活动或缺乏系统的源解析分析。因此，工业、交通运输、固体废弃物露天焚烧及其他排放源对这些污染物的相对贡献尚不清楚，这为制定基于证据的减缓策略留下了关键的知识空白。虽然以往研究主要报告了总悬浮颗粒物（TSP）中PCDD/Fs和dl-PCBs的总浓度并考察了其时空变异的各种影响因素，但很少有研究专门针对PM_2.5结合相或采用受体模型进行源识别。为弥补这些不足，本研究系统评估了PM_2.5结合PCDD/F和dl-PCB水平，利用PMF分析确定了其主要贡献源，并评估了对河内人群的健康风险。在此，迫切需要调查该市PM_2.5结合PCDD/Fs和dl-PCBs的浓度水平、来源和健康风险，以解决现有数据空白。因此，本研究旨在通过在两个采样点（城区和郊区，涵盖干季和雨季）收集PM_2.5样品，测定PM_2.5质量浓度及其结合的PCDD/Fs和dl-PCBs水平，从而填补这一数据空白。## 各节摘要### 采样本研究在越南首都河内地区的两个代表性站点开展，包括城区站点（Cau Giay区）和郊区站点（Gia Lam区），如图1所示。采样在代表雨季（2025年4月）和干季（2025年12月）的两个月进行。PM_2.5样品使用大流量空气采样器（E-1000DBLX, Tisch Environment, Inc.）收集，配备102 mm石英纤维滤膜，流量为200### PM_2.5质量浓度样品在雨季（2025年4月2日至30日）和干季（2025年12月3日至31日）同时在两个站点（城区和郊区）采集。为获得足够的PM_2.5结合PCDD/F和dl-PCB质量以确保可靠的分析结果，每个样品的采集时间约为48小时（2天）。因此，共在河内两个代表性站点（人口密集的城区和郊区）采集了56个PM_2.5样品，从而能够捕捉PCDD/Fs和…的空间分布。### 结论本研究建立了河内PM_2.5和持久性有机污染物（PCDD/Fs和dl-PCBs）污染水平的关键实验数据库。监测结果表明，颗粒物浓度和总毒性当量值（∑TEQ）均异常偏高，显著超出WHO指导值，且存在明显的季节变化：干季污染比雨季高2.8至5倍。这反映了不利的…的协同影响。### CRediT作者贡献声明**Thi Kim Oanh Nguyen（阮氏金娥）：** 写作——审稿与编辑，写作——初稿撰写，可视化，验证，指导，方法论，概念构思。**Duy Linh Bui（裴杜灵）：** 写作——审稿与编辑，写作——初稿撰写，验证，软件，资源，项目管理，形式分析，数据管理。**Anh Le Hoang（黄英黎）：** 写作——审稿与编辑，写作——初稿撰写，可视化，验证，指导，软件，资源，项目管理，方法论，调查，### 未引用参考文献Tu?n等，2025年。## 利益冲突声明作者声明不存在已知的竞争财务利益或个人关系，这些关系可能影响本论文所述工作的客观性。## 致谢作者感谢由越南-俄罗斯热带科学与技术联合研究中心资助的"河内环境PM_2.5中二噁英/呋喃及二噁英类化合物的源解析"项目提供的完成本研究所需的信息和数据。Bui Duy Linh | Hoang Anh Le | Thanh Tuan Nguyen | Nguyen Thi Nang | Dinh Thi Hai Van | Nguyen Thi Kim Oanh