评估气溶胶处理对TROPOMI仪器中NO2反演结果的影响，以及这种影响如何作用于中国东部地区自上而下的NOx排放逆温现象的研究

《Atmospheric Research》：Evaluating the impact of aerosol treatments in TROPOMI NO 2 retrievals on top-down NO x emission inversions over Eastern China

　　• 官方TROPOMI NO2反演数据在冬季雾霾中低估了自上而下的NOx浓度。• 显式气溶胶处理在高气溶胶负荷下能够改善NOx排放。• 基于POMINO数据的排放估计更好地捕捉了地表和柱状NO2的变化。

引言
氮氧化物（NOx ≡ NO + NO2）是对流层臭氧（O3）和二次细颗粒物（PM2.5）的关键前体，它们既来源于人为活动（如交通运输、工业和发电中的化石燃料燃烧），也来源于自然过程（如土壤微生物活动）（Hudman等人，2012；Liu等人，2025）。高浓度的NO2及其二次产物对公共健康和生态系统构成严重威胁（Xu等人，2025）。为此，中国在过去十年中实施了一系列严格的空气质量政策，导致排放量大幅减少（Li等人，2024；Xiong等人，2026）。然而，中国当前的空气污染状况正朝着更加复杂的方向发展，表现为PM2.5浓度下降的同时O3浓度上升（Li等人，2019），而频繁发生的严重冬季雾霾事件仍然是环境治理的挑战。与此同时，中国能源结构的调整改变了各行业的燃料消费模式，污染控制技术的应用也减少了主要排放部门的排放因子。这些因素共同快速重塑了人为NOx排放的量和空间分布（Yang和Hong，2023）。因此，准确量化NOx排放对于理解复杂的区域空气污染机制和评估协调的减排策略至关重要。

传统上，人为NOx排放量是通过基于能源消耗统计数据和行业特定排放因子的自下而上清单方法来估算的。虽然这种方法对于了解污染源贡献至关重要，但存在数据报告延迟的问题，无法捕捉到快速、短期的排放变化（Feng等人，2020）。此外，使用人口或国内生产总值（GDP）等代理指标将全国或省级排放量降维到网格地图上会引入空间分配偏差，往往扭曲了当地的排放热点（Geng等人，2017）。为了克服这些限制，科学界广泛采用了自上而下的方法。由于新排放的NO在大气中迅速转化为NO2，卫星观测到的NO2柱密度（VCD）成为排放源的可靠空间代理（Shah等人，2023）。近年来，随着高空间分辨率仪器（如TROPOspheric Monitoring Instrument (TROPOMI)）的部署以及数据同化技术（如四维变分法（4D-Var）的应用（Kong等人，2025；Qu等人，2019；Wang等人，2020），自上而下的反演方法已成为纠正排放清单偏差和追踪细尺度排放趋势的核心手段（Duncan等人，2016；Ye等人，2026；Cooper等人，2017）。

然而，这些自上而下估计的可靠性在很大程度上取决于基础卫星反演产品的准确性。由于TROPOMI等新型传感器的高空间分辨率，主要限制已从空间覆盖范围转变为反演精度（Goldberg等人，2021；Kim等人，2016）。相反，反演算法本身存在的系统偏差，尤其是在计算空气质量因子（AMF）时的偏差，成为了准确减排的新瓶颈。不同反演算法处理高气溶胶负荷的方式尤其关键。官方标准的TROPOMI产品通常采用隐式的气溶胶校正方案，将气溶胶视为有效云层（van Geffen等人，2022b）。虽然这种简化在全球范围内有效，但在中国等冬季雾霾频繁的地区，气溶胶的散射和吸收会显著改变有效光学路径长度，导致官方产品在污染严重区域严重低估NO2柱密度（Lin等人，2014）。相比之下，北京大学臭氧监测仪器NO2（POMINO）算法将气溶胶光学特性明确纳入辐射传输计算中，有效缓解了标准产品在污染严重区域对NO2的常见低估，恢复了真实NO2信号（Lin等人，2015；Liu等人，2020）。这些由反演算法引起的系统性差异不可避免地会传递到数据同化框架中，改变估算的排放量（Miyazaki等人，2012）。这种不同卫星产品之间的观测异质性在各种空间尺度和污染模式下普遍存在。在全球范围内，分析-观测差异在整合OMI、SCIAMACHY和GOME-2等不同传感器时显示出空间分布的结构差异（Miyazaki等人，2017）。OMI-QA4ECV v1.1产品与TROPOMI v1.2 beta产品之间的系统观测差异导致全球后续NOx排放估计的不确定性约为15%，并通过光化学反馈影响对流层臭氧的数值模拟（Sekiya等人，2022）。在欧洲等相对清洁的区域高分辨率应用中，整合OMI-QA4ECV v1.1与TROPOMI-RPRO v02.04得到的2005–2019年人为排放减少估计值存在差异（分别约为16% vs 45%），反演性能对超观测误差和权重的指定敏感（Fortems-Cheiney等人，2025）。通过比较基于Tropospheric Emissions Monitoring of Pollution (TEMPO) 第3版level-2产品和TROPOMI离线（OFFL）level-2产品的NO2约束反演，Hsu等人（2026）证明了卫星采样和产品特定偏差会传递到自上而下的NOx排放估计中。

这些先前的研究说明了跨传感器差异的影响，但评估仍局限于不同卫星平台之间的比较。在中国等重污染地区，Kong等人（2022）证明使用TROPOMI-POMINO产品成功识别了许多在传统自下而上清单中不明确或缺失的小到中型人为源和交通排放，强调了气溶胶校正产品的区域性适用性。卫星NO2观测数据在排放反演中的有效利用还取决于观测数据的处理和加权方式，包括空间聚合和观测不确定性的表征（Plauchu等人，2024；Rijsdijk等人，2025）。尽管之前的研究已经证明了在卫星反演层面进行显式气溶胶校正的优越性（Lin等人，2015；Liu等人，2020），但对不同TROPOMI反演产品在数值模型同化系统中的表现进行系统和定量评估仍然有限。具体来说，这两种根本不同的气溶胶处理方案引入的观测差异如何通过复杂的非线性化学机制影响后续排放估计，以及这些方案如何改善近地面NO2浓度的模拟，仍是需要阐明的重要问题。

为解决这些问题，我们采用了GEOS-Chem adjoint模型构建了一个区域数据同化系统，独立同化了Sentinel-5P/TROPOMI level 2 NO2产品和POMINO NO2产品。选取2023年1月（冬季高气溶胶负荷）和7月（夏季清洁条件）作为典型情景，全面评估和比较了不同卫星反演算法在约束人为NOx排放和改善空间污染梯度表示方面的表现。这旨在为区域空气质量预报和有针对性的减排策略提供可靠的科学依据。本文的其余部分安排如下：第2节详细介绍了GEOS-Chem adjoint模型的配置、定制嵌套域的实现以及Sentinel-5P/TROPOMI和POMINO产品的具体反演方法；第3节对比了两种同化情景下自上而下排放估计的差异；第4节评估了这些优化排放对后续NO2模拟及其空间结构的影响；第5节通过案例研究进一步阐明了严重雾霾与清洁大气条件下的同化性能；最后，第6节总结了主要发现。

GEOS-Chem模型及其伴随系统
三维化学传输模型GEOS-Chem及其伴随系统（v35n）用于模拟大气中的NO2并优化人为NOx排放（Henze等人，2007；Henze等人，2009）。作为同化系统中的正向模型，GEOS-Chem模拟从局部到全球尺度的大气组成（Long等人，2015）。使用NASA全球建模与同化办公室（GMAO）正向处理系统（GEOS-FP）提供的 meteorological 数据来驱动...

卫星NO2柱和观测不确定性的评估
S5P-OFFL和POMINO TROPOMI NO2产品在2023年1月和7月显示出一致的空间覆盖范围和有效的观测计数（图1c、d、i、j）。尽管数据采样一致，但它们的对流层VCD存在差异。在主要的人为源区域，特别是华北平原（NCP）、长江三角洲（YRD）和珠江三角洲（PRD）（详细地理划分和省份位置见图2），POMINO算法的NO2 VCD...

表面NO2浓度的改善
图8展示了2023年1月和7月中国东部地表NO2浓度的空间分布。由MEIC-2023基准清单驱动的模拟再现实了观测到的区域梯度，尽管网格尺度上的峰值低于现场观察到的局部热点，其中冬季浓度经常超过40 μg/m3。这种低估是模型网格单元体积平均效应的典型表现，它稀释了子网格点源的峰值。

典型污染和清洁情景下的案例研究
为了阐明S5P-OFFL和POMINO约束之间差异的物理机制，并验证伴随反演系统的稳健性，我们对两个不同情景进行了详细的对比分析。选择了2023年1月3日（代表严重雾霾情况）和2023年1月29日（代表清洁背景情况）。

结论
本研究量化了TROPOMI NO2反演产品选择对中国东部自上而下人为NOx排放估计的影响。分别使用GEOS-Chem adjoint模型对2023年1月和7月的S5P-OFFL和POMINO观测数据进行反演。将后续排放和NO2模拟结果与MEIC-2023清单、1282个监测站的地表观测数据以及独立的OMI NO2柱数据进行对比评估。得出了三个主要结论。

作者贡献声明
Wenhui Dong：撰写——原始草稿、可视化、验证、方法论、调查、正式分析、数据管理、概念化。
Yi Wang：撰写——审稿与编辑、验证、监督、软件、资源、项目管理、方法论、概念化。
Yanyu Wang：监督、资金获取。
Jiajun Xiong：撰写——审稿与编辑、软件、方法论、数据管理。
Jintai Lin：撰写——审稿与编辑、方法论、数据管理。

未引用的参考文献
Evans and Jacob, 2005
Wang et al., 2017

利益冲突声明
作者声明没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢
本研究得到了精进冀区域綜合環境改善-國家科技重大項目（项目编号2026ZD1210102）和中国国家自然科学基金（项目编号42201409）的资助。我们感谢欧盟的哥白尼计划和欧洲航天局提供Sentinel-5P/TROPOMI Level-2 NO2数据，感谢荷兰空间办公室对TROPOMI仪器的贡献，以及KNMI在开发操作NO2方面的支持。

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