基于Mikulin–Sergievskii–Dannus方法的单酰胺MOEHA萃取U(VI)物种形态改进建模

《Industrial & Engineering Chemistry Research》：Speciation-Improved Modeling of U(VI) Extraction by the Monoamide MOEHA Using the Mikulin–Sergievskii–Dannus Approach

　　

摘要

开发可持续的常规PUREX后处理替代方案是核燃料循环中的主要挑战，基于单酰胺的溶剂萃取已成为下一代乏核燃料后处理最有前景的方法之一。工艺研究需要可靠的热力学模型来模拟和优化溶剂萃取操作。本研究使用Isane IP185中的1.2 mol·L^–1 MOEHA，在不同浓度的硝酸和铀条件下进行了硝酸和铀(VI)的间歇萃取。通过紫外-可见光谱分解来确定有机相中的铀物种分布。光谱分解假设在铀萃取过程中形成了两种主要络合物：占主导地位的双硝酸盐物种$\stackrel{―}{{(\mathrm{MOEHA})}_2({\mathrm{UO}}_2){({\mathrm{NO}}_3)}_2}$和占次要地位的三硝酸盐物种$\stackrel{―}{{(\mathrm{MOEHA})}_{\mathrm{x}}({\mathrm{HNO}}_3)({\mathrm{UO}}_2){({\mathrm{NO}}_3)}_2}$，后者浓度随硝酸含量增加而升高。物种分布数据被纳入PAREX+模拟工具中实施的热力学模型。该模型能够有效再现铀、硝酸和水的萃取数据。在参数优化中纳入双硝酸盐络合物的浓度差距，改善了铀物种分布的预测精度，同时保持了与实验分布的良好一致性。使用独立数据集进行的验证确认了该模型在不同萃取剂浓度下的稳健性。本研究改善了MOEHA萃取铀的物理化学描述，并增强了热力学模型在乏核燃料后处理框架中用于工艺设计和优化的可靠性。