综述：通过先进原位/操作下表征技术追踪全固态电池中的锂枝晶

《Energy Materials》：Tracking lithium dendrite in all-solid-state battery via advanced in situ/operando characterization techniques

　　

摘要

锂离子电池凭借其卓越的能量密度，已被确立为下一代可充电储能系统的基石；然而，不受控的锂枝晶生长仍然是一个严重的瓶颈，严重损害了电池的运行安全性和长期循环稳定性。全固态电池被广泛认为是解决这一枝晶问题的有前景的方案，因为预期通过固态电解质（SEs）的机械约束作用来抑制甚至阻止锂枝晶的生长，从而显著提高电池的安全性。然而，在实际应用中，固态电解质（SEs）未能完全阻止枝晶的成核和蔓延，这阻碍了高能量密度全固态电池的商业化进程。原位/工况下表征技术已成为在真实电池工作条件下实时追踪枝晶成核、生长和蔓延机制不可或缺的工具。本综述全面总结了各种原位/工况下表征平台的最新进展，包括工况条件下启用的装置、偏压诱导沉积系统、原位电化学电池以及电子束辅助表征技术。重点关注对固态电解质界面（SEI）演化的实时工况下探测，揭示界面动力学如何控制枝晶的初始化和蔓延的关键洞见——这是传统的非原位表征方法无法实现的。此外，本综述还提供了一条针对锂枝晶研究合理选择原位/工况下表征工具的关键路线图，这对于解码其潜在的生长机制和制定有效的抑制策略是必不可少的。最后，本综述提出了多模态原位表征方法整合方面的当前挑战和未来机遇的展望，旨在从基础机制理解推进到高能密度电池系统抗枝晶结构的理性设计。

图形摘要

锂离子电池凭借其卓越的能量密度，已被确立为下一代可充电储能系统的基石；然而，不受控的锂枝晶生长仍然是一个严重的瓶颈，严重损害了电池的运行安全性和长期循环稳定性。全固态电池被广泛认为是解决这一枝晶问题的有前景的方案，因为预期通过固态电解质（SEs）的机械约束作用来抑制甚至阻止锂枝晶的生长，从而显著提高电池的安全性。然而，在实际应用中，固态电解质（SEs）未能完全阻止枝晶的成核和蔓延，这阻碍了高能量密度全固态电池的商业化进程。原位/工况下表征技术已成为在真实电池工作条件下实时追踪枝晶成核、生长和蔓延机制不可或缺的工具。本综述全面总结了各种原位/工况下表征平台的最新进展，包括工况条件下启用的装置、偏压诱导沉积系统、原位电化学电池以及电子束辅助表征技术。重点关注对固态电解质界面（SEI）演化的实时工况下探测，揭示界面动力学如何控制枝晶的初始化和蔓延的关键洞见——这是传统的非原位表征方法无法实现的。此外，本综述还提供了一条针对锂枝晶研究合理选择原位/工况下表征工具的关键路线图，这对于解码其潜在的生长机制和制定有效的抑制策略是必不可少的。最后，本综述提出了多模态原位表征方法整合方面的当前挑战和未来机遇的展望，旨在从基础机制理解推进到高能密度电池系统抗枝晶结构的理性设计。

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