《Journal of Energy Chemistry》：Dry electrode manufacturing for Lithium-ion batteries: advances, stability challenges, safety, and perspectives
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摘要干法电极制造正在通过用一种更清洁、更节能、潜在成本更低的工艺取代耗溶剂的浆料涂布方式，迅速改变锂离子电池的生产方式。这种方法能够在提高电极负载量的同时减少温室气体排放和制造复杂性，为可扩展、可持续的电池制造提供了有吸引力的途径。本综述总结了干法电极处理的最新进展，重点关注新兴
摘要
干法电极制造正在通过用一种更清洁、更节能、潜在成本更低的工艺取代耗溶剂的浆料涂布方式，迅速改变锂离子电池的生产方式。这种方法能够在提高电极负载量的同时减少温室气体排放和制造复杂性，为可扩展、可持续的电池制造提供了有吸引力的途径。本综述总结了干法电极处理的最新进展，重点关注新兴的科学和专利发展以及无溶剂架构的独特优势。除了工艺创新外，还严格分析了基于PTFE的干法电极的长期热稳定性、电化学稳定性、化学稳定性和机械稳定性，这些对于电池的可靠性和安全性至关重要。文章分析了主要挑战，包括界面粘附性有限、与PFAS相关的可持续性问题以及规模化障碍，并提出了解决方案，如界面工程、替代粘结剂化学成分以及严格的电池级验证。通过整合制造、性能、稳定性和安全性的观点，本综述概述了设计原则和未来研究方向，以加速下一代锂离子电池用稳健、可持续和高性能干法电极技术的商业化。
引言
对便携式电子设备、电动汽车（EVs）和储能系统（ESSs）需求的快速增长显著加速了锂离子电池（LIBs）的发展[1]、[2]、[3]。在这些应用中，电动汽车需要结合高能量密度、快速充电、卓越的安全性和成本效益的LIBs，以促进从内燃机汽车的转变[4]、[5]、[6]、[7]、[8]、[9]、[10]。此外，采用可持续电池技术和环保制造工艺对于减少碳足迹和实现全球气候目标变得更加重要[11]、[12]、[13]。在各种方法中，干法工艺（也称为无溶剂工艺）已成为制造高能量密度电极的最有前景的策略之一[14]、[15]、[16]。与需要溶剂并进行耗能较大的干燥和溶剂回收步骤的传统湿法工艺不同，干法工艺完全消除了溶剂的使用[17]、[18]、[19]。因此，它不仅降低了制造成本、能源消耗和环境负担，还缓解了与溶剂蒸发相关的几个加工问题，包括粘结剂迁移、电极裂纹、层剥以及特别是在厚电极中的结构不均匀性问题[20]、[21]、[22]、[23]。
聚四氟乙烯（PTFE）在干法工艺中广泛用作粘结剂，因为它在高剪切力下能够形成纤维化网络[24]、[25]、[26]、[27]。这种独特的纤维化行为促进了电极成分在整个电极中的均匀分布，同时减少了所需的粘结剂和导电添加剂的量[28]、[29]、[30]。因此，即使在高活性材料负载下，干法处理的电极也能实现优异的机械稳定性和电化学性能[15]、[31]、[32]、[33]、[34]。结果表明，干法处理的电极在实际电极配置下表现出良好的电化学性能和结构稳健性。
尽管有这些优点，大多数先前的研究和综述文章主要集中在干法电极的制造过程、生产成本、能源效率和电化学性能上。相比之下，与干法电极技术的长期可靠性和实际应用相关的基本问题——包括与PTFE相关的挑战、热稳定性、电化学稳定性、化学稳定性、机械耐用性和电池安全性——受到的关注相对较少。全面理解这些稳定性问题对于干法电极技术的商业化至关重要，特别是对于在苛刻条件下运行的高能量密度LIBs。
在本综述中，我们全面总结了当前对干法电极技术的理解，特别关注其剩余的挑战和电池安全性。我们批判性地讨论了干法处理电极的热稳定性、电化学稳定性、化学稳定性和机械稳定性，指出了基于PTFE的干法电极系统的局限性，并确定了实现安全、可持续的下一代锂离子电池实际商业化的未来研究方向。
章节摘录
干法工艺和干法处理电极的优点
传统的湿法电极制造包括浆料混合、涂布、溶剂干燥和回收以及压延[35]、[36]。在这些步骤中，溶剂干燥和回收是最耗能的过程，大幅增加了制造成本、能源消耗和加工时间[37]。此外，溶剂蒸发会导致粘结剂迁移、电极裂纹和层剥，从而导致电极结构不均匀，尤其是在厚电极中[38]。
新兴文献和专利趋势
过去十年中，干法电极技术吸引了越来越多的研究关注，这从科学出版物的快速增长中可以看出（图2a）。虽然2010年代初期只有少量研究报道，但从2019年到2021年每年发表的论文数量保持相对稳定在约50篇，此后显著增加。这一趋势反映了致力于开发可持续制造技术的日益增长的研究努力
PTFE粘结剂和干法处理电极的热稳定性
聚合物粘结剂不仅在保持电极完整性方面起着关键作用，还在决定LIBs的热稳定性和安全性方面起着作用[51]。尽管粘结剂在电极组成中只占很小的一部分，但其热分解可能会引发不必要的放热反应并加速热失控。然而，以往关于PTFE的研究主要集中在它的纤维化行为和机械性能上。相比之下，其热稳定性
干法处理电极的电化学稳定性
聚合物粘结剂的电化学稳定性对于阴极和阳极应用都是重要的考虑因素，因为粘结剂必须在电极的工作电位窗口内保持化学惰性[68]。通常使用前线分子轨道能量来评估聚合物的氧化稳定性和还原稳定性，即最高占据分子轨道（HOMO）和最低未占据分子轨道（LUMO）。一般来说，较低的HOMO能量表示
干法处理电极的化学和机械稳定性
机械完整性是决定干法处理电极可靠性的关键因素之一，尤其是对于高负载量的锂离子电池。与传统浆料涂布电极不同，干法电极依赖于纤维化的PTFE网络来提供活性材料和导电添加剂之间的机械凝聚力。这种相互连接的纤维网络使得能够制造出厚电极，同时保持优异的结构完整性。然而，尽管如此
粘结剂还原稳定性的分子调控
粘结剂的电化学稳定性对于干法处理电极的长期性能至关重要，特别是对于在低电位下工作的阳极。尽管PTFE具有出色的纤维化能力和机械完整性，但其还原分解会导致不可逆的锂消耗和纤维化网络的降解，从而降低电化学和机械稳定性。因此，未来的粘结剂开发应集中在
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争财务利益或个人关系。
致谢
本工作得到了韩国国家研究基金会（RS-2025-02492970）资助的韩国国家研发计划的支持。作者感谢普渡大学过程安全与化学安全中心（P2SAC）的慷慨财政支持，这对我们在电池安全和先进材料创新方面的研究起到了重要作用。
Min Ji Kim于2024年获得材料科学与工程博士学位。她目前是普渡大学戴维森化学工程学院的访问学者。她的研究兴趣包括锂离子电池、全固态电池和干法电极处理。她发表了四篇以第一作者身份撰写的关于可充电电池先进电极材料和电极设计的研究论文。她的研究获得了超过290次引用
Min Ji Kim|Vilas G. Pol
