基于粒子跟踪技术评估日本福岛沿海Futaba断层放射性核素运移的潜在地下水路径

《Journal of Environmental Radioactivity》：Particle-tracking assessment of potential groundwater pathways for radionuclide transport across the Futaba Fault, coastal Fukushima, Japan

　　

• 福岛核电厂事故放射性核素的潜在地下水迁移途径
• 一千次模拟表明房总断层限制了向海岸方向的地下水流动
• 大多数高地地下水在到达房总断层之前已排入河谷
• 仅有6.33%的高地示踪颗粒到达了断层东侧的陆地
• 即使不考虑吸附和衰变，模拟的向东迁移仍然有限

**引言**

2011年福岛第一核电站（FDNPP）事故将放射性铯释放到日本东部广大区域，包括难以进行全面修复的森林和山地集水区。众多野外调查和模型研究表明，源自福岛的Cs-137被强烈保留在有机层、表层土壤和细矿物颗粒中，但也会随时间通过凋落物迁移、侵蚀、悬浮沉积物、河流输移和海岸沉积等方式重新分布（Hashimoto等，2012；Yamashiki等，2014；Koarashi等，2019；Taniguchi等，2020；Feng等，2022）。这一系列研究确立了对长期风险评估至关重要的两点：森林高地可以成为持久性的放射性铯储库，而已观察到的最活跃的重分布过程通常是地表或近地表水文过程。

事故后的文献还表明，放射性铯问题并非单一过程问题。森林清查、冠层到地表的迁移、凋落物移除实验、森林类型效应以及地形控制表明，放射性铯可以受植被、有机层、坡位和局部重分布过程的强烈组织化分布（Koarashi等，2012, 2014, 2016, 2020；Kato和Onda，2014；Itoh等，2015；Kajimoto等，2015；Imamura等，2017）。土壤和剂量率研究进一步表明，垂直分布、颗粒固着和特定放射性核素的行为控制了电站附近及整个福岛县长期观测到的环境信号（Kaneko等，2015；Malins等，2016；Sahoo等，2016；Kajino等，2016；Kinase等，2018；Sait?等，2019；Hashimoto等，2013）。

然而，强土壤保留并不能消除对地下水途径的考察需求。放射性铯的迁移性取决于化学形态、固-水分配、矿物固着、侵蚀和脱附（Takahashi等，2017；Koarashi等，2019）。相关途径问题在于：进入地下水的可移动溶解态或胶体结合态组分是否会遇到从高地到东部低地的对流途径。如果对于无迟滞效应的颗粒而言该途径缺失或在空间上受限，则在相同的流场中，吸附和放射性衰变不会创造出更广泛的路径。

现有福岛研究在推进对地表存量、森林循环、修复效果、河流沉积物输移和海岸放射性核素排放的理解方面取得了很大进展（Charette等，2013；Evrard等，2014, 2023；Pratama等，2015；Taniguchi等，2020）。相比之下，很少有研究定量考察了位于常磐海岸平原以西的山区源头区域是否能够通过主要地质边界向东部有人居住的低地供给更深层次的地层间地下水路径。解决这一问题对于区分在区域尺度上物理上受限的合理长期途径至关重要。

地表水和海岸文献相对丰富。强降雨导出、新鲜沉积物堆积、海岸沉积物变异性、河海通量预测和长期河流数据集共同证实了放射性核素通过侵蚀、洪泛沉积、悬浮载荷和海岸沉积途径的反复重分布（Nagao等，2013；Evrard等，2013, 2021；Black和Buesseler，2014；Koibuchi等，2015）。海洋和海岸研究还记录了事故后的直接海洋排放、海洋扩散、含铯微粒和更广泛的放射性核素管理问题（Miyazawa等，2013；Miura等，2021；Gwynn等，2024；Adeola等，2023）。与地下水相关的证据更为有限，但包括福岛南部海岸的氚观测以及在非均质地层条件下的监测研究（Kashiwaya等，2017；Schmidt等，2018）。农业对策研究和放射性核素溶液实验进一步表明，水质化学、可交换离子和管理环境会影响放射性核素的迁移性（Nishikiori等，2020；Igarashi等，2021）。

常磐河流的长期观测为区分地表和浅层输移与更深层地下水迁移提供了更具过程特异性的基础。在森林覆盖的大渡河上游，基流期夏季溶解态Cs-137浓度较高，并在暴流期间增加；在报告检测限以下，采样地下水中未检测到溶解态Cs-137，而凋落物淋溶、钾释放和地表径流被认为是河流水源（Tsuji等，2016）。仅基于平衡分配系数的集水区模型在校正后可以重现平均基流浓度，但无法重现观测到的季节性变化或暴流峰值（Sakuma等，2018）。将森林有机层淋溶与集水区模型耦合后，改善了对季节性变化和台风相关峰值的重现（Sakuma等，2022）。事故后长达10.6年的月度监测进一步表明，溶解态Cs-137随时间下降，但保留了夏高冬低的循环。表观固-水分配在农业河流中遵循van't Hoff关系，反应焓为?15.6和?19.6 kJ mol?1，但在森林河流中拟合较差，因为凋落物来源的Cs-137和竞争性K?输入至关重要。颗粒态Cs-137未显示相同的规则季节性，而是受悬浮固体来源、修复活动和集水区扰动的影响；台风"海贝思"与多个站点出现的突然且持续下降有关（Tsuji等，2023）。极端事件观测同样表明，当颗粒态活度浓度随时间下降时，更大的沉积物排放量不一定产生比例更大的放射性铯通量（Nakanishi等，2021）。这些发现确立了一条活跃的、对事件敏感的近地表途径，本研究评估的较少观测到的区域地下水途径必须以此作为评判标准。

房总断层提供了特别相关的场景，因为它分隔了阿武隈花岗高地与向太平洋海岸平原方向的较年轻沉积地层。区域地质和水化学研究表明，常磐和Joban地区的地下水行为受基岩、沉积地层和断层相关边界并置的控制（Togo等，2014；Orihashi和Ishihara，2015；Arato，2017）。断层带结构区分了通常低渗透率、富含黏土的核心与破碎的损伤带；粒径减小和矿物沉淀可使核心的渗透率低于周围岩体，从而阻碍垂直于断层的流动（Caine等，1996）。局部损伤段可能改变这种行为，但此处检验的一阶假设是：房总断层主要充当阻碍广泛由西向东流动的屏障。

本研究评估了房总断层附近从西部高地释放区向东部非海洋区域的潜在区域地下水运动。采用1000次实现的MODFLOW-MODPATH集合来确定在不确定的但受地质约束的水力特性条件下，对流路径是否反复跨越以屏障为主的断层、路径终止于何处，以及它们的旅行时间和距离有何差异。此外还分析了一个独立的东部释放实验，作为沉积层低地内颗粒运动的较短对比。所得的空间和时间证据用于评估模拟途径系统的范围和地下水动力学意义。

**节选片段**

**地理与区域环境**

模拟区域位于日本东北部福岛县的常磐海岸地区，围绕房总断层的南相马段。15 km × 12 km的模拟域大约在福岛第一核电站以北至西北方向9至25 km处，从阿武隈山脉东缘延伸至太平洋海岸平原。西部森林高地构成了本研究考察的主要高海拔源区和补给环境，而东部低地

**概念框架**

概念模型将模拟域划分为西部花岗高地、狭窄的断层带边界和东部沉积-海岸域。几何形状遵循已发表的地质图，并保留了断层东侧砂岩和泥岩地层的主要向东倾斜排列。断层与强烈的地形转折重合，被视为垂直于断层迹线方向流动的主要阻力。局部流场仍可能在接近或跨越边界处的水力

**流场与颗粒速度关系**

对于每次实现，地下水流场通过定常地下水流方程获得。以简写形式，模型求解：

? · (K?h) + W = 0

其中K为水力传导率张量或等效单元格尺度传导率，h为水头，W为单位体积的净体积源汇率，源为正，汇为负。规定的水头通过边界条件而非W输入。MODPATH随后跟踪颗粒通过逐单元

**随机化准蒙特卡洛集合**

随机化设计在解释颗粒结果之前即已确定。采用搅乱Sobol序列在单位超立方体中生成样本点。Sobol序列提供多维空间域的低偏差覆盖，而搅乱在不丢弃底层网络空间填充结构的前提下引入随机化（Sobol', 1967；Owen，1997）。在固定代价高昂的模

**颗粒释放设计与后处理**

释放设计定义了断层两侧两个空间分离的地表源实验（图3）。西侧设计包含断层迹线以西最上层活动单元中的2000个固定释放位置。东侧设计包含断层以东最上层活动单元中的6000个固定释放位置，同时排除海洋0 m恒定水头单元。每次实验中每个固定位置释放一个颗粒，产生2000个西部颗粒和6000个东部颗粒

**西部端点结果与空间终止**

在1000次实现中，2000个固定西部释放位置产生了2,000,000个端点记录。其中，1,864,777个（93.24%）终止于断层以西，126,627个（6.33%）终止于东部非海洋单元，8596个（0.43%）到达海洋边界。这些比例描述了指定参数集合内的结果构成，并非校正后的真实世界发生概率。因此主要结果是西部终止，但较小的东部类别

**断层屏障与河谷截留（西部系统）**

在采用的屏障主导概念模型和指定的水力特性分布下，主要结果是：能够跨越房总断层的有限路径在空间上仍然受限，并集中在特定的源区-途径构型中。在2,000,000个西部端点中，93.24%停留在断层以西。断层并非在每次实现中都不透水，但6.33%的东部非海洋比例和0.43%的海洋比例占据受限的源区

**结论**

本研究评估了来自放射性铯受影响的西部高地的地下水是否能够沿广泛深层路径跨越房总断层向东部有人居住的低地迁移。地质模型、参数集合、东西部释放实验和多尺度路径分析共同提供了完整且保守的对流途径评估。

在采用的屏障主导概念模型和指定的水力特性分布下，由西向东的路径仍然强烈

**CRediT作者贡献声明**

张凤瑞：写作 – 审阅与编辑、写作 – 初稿、可视化、软件、方法论、形式分析、概念化。
竹内信二：写作 – 审阅与编辑、监督、项目管理、方法论、调查。

**生成式人工智能及人工智能辅助技术在稿件准备过程中的声明**

在本工作准备过程中，作者使用OpenAI Codex辅助语言编辑、稿件组织、一致性检查和可重现绘图及文档处理代码的编写。该工具未用于生成或修改研究数据、替代MODFLOW-MODPATH模拟或独立确定科学解释和结论。在使用该工具后，作者对内容进行了必要的审阅和编辑，并承担全部责任。

**利益冲突声明**

作者声明不存在已知的可能影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。

**致谢**

感谢编辑和审稿人的意见，这些意见有助于提高稿件的清晰度和准确性。作者还感谢日本工程地质学会地下水研究小组的成员，他们对本研究提供了宝贵的讨论和意见。

张凤瑞 | 竹内信二