隐藏的反应途径为钙钛矿LED的添加剂工程提供了重要信息

《Nature》：Hidden reaction pathways inform additive engineering for perovskite LEDs

　　

摘要

钙钛矿发光二极管（PeLEDs）已成为一类有前景的溶液处理型发光器件，兼具高效率和便捷的制备工艺^1,2,3,4,5。基于氨基酸的分子添加剂被广泛用于调控钙钛矿薄膜的结晶过程并抑制缺陷^6,7,8，然而这些分子在前体溶液中具有化学反应性，其转化产物目前尚不为人所充分了解。在这里，我们研究并控制了一种普遍存在的添加剂——5-氨基戊酸（5AVA）在溶液相中的化学性质，其溶液相反应性此前一直不清楚^{6,9,10,11,12,13,14,15}。我们发现，5AVA在前驱体预处理过程中会同时发生多种反应，生成两种化学性质和功能截然不同的产物：一种有益的有机氨基铵两性离子和一种有害的路易斯碱内酰胺。通过阐明这种反应机制并建立针对性的反应路径控制，我们能够选择性地利用有益的产物。通过直接合成和纯化这种两性离子，将其固有的钝化功能与干扰性副产物分离，从而制备出平均峰值光致发光量子产率（PLQY）接近97.2%的钙钛矿薄膜，以及外部量子效率（EQE）高达37.1%、平均峰值EQE为32.8%的PeLEDs。最后，我们证明这种反应路径控制的概念可以扩展到其他添加剂和发光颜色，凸显了其作为合理设计PeLEDs添加剂策略的潜在价值。