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《Process Safety and Environmental Protection》：From Solid Waste to Functional Material: Synthesis of Nanocrystalline Iron Oxide from Tailings for Arsenic Removal and Life Cycle Assessment

　　**摘要要点**- 利用尾矿和废酸作为原料，合成了无溶剂结晶的前驱体。- 砷的去除涉及静电吸引、络合反应以及As(III)的氧化。- 该吸附剂具有良好的磁性可分离性和循环可重复使用性。- 生命周期评估(LCA)识别出制备、残渣处理和电力消耗是主要的环境热点。**引言**砷污染水体构成了严重的环境与公共健康风险，原因在于其高毒性、环境持久性以及潜在的生物富集能力(Ahmad et al., 2018, Costa et al., 2024, Li et al., 2023a, Zoroufchi Benis et al., 2020)。无机砷在氧化条件下主要以As(V)形式存在，在还原条件下主要以As(III)形式存在，其中As(III)通常表现出更高的毒性和更强的迁移性(Fattorini, 2026, Muehe et al., 2019)。值得注意的是，由采矿、矿物加工和有色冶炼产生的含砷废水中砷的浓度往往很高，并含有某些重金属(如Cu2?、Pb2?)以及有害离子(如Cl?、F?)，这使得其处理在技术上颇具挑战(Ge et al., 2020, Ostermeyer et al., 2021, Younas et al., 2024)。在现有的处理技术中，吸附法因操作简便、能耗相对较低，且适用于在广泛浓度范围内处理废水而备受关注(Alka et al., 2021, Awasthi et al., 2024, Chen et al., 2025)。尤其值得一提的是，铁的氧化物是特别有效的砷吸附剂，因为其表面的羟基能与亚砷酸盐和砷酸盐发生强烈的相互作用(Carolin et al., 2017, D?nmez ?ztel et al., 2025, Singh et al., 2018)。然而，铁氧化物吸附剂的制备通常依赖原生铁盐与化学试剂，这会增加资源消耗、制备成本以及全生命周期的环境负担(Akinwekomi et al., 2020, Amrillah, 2022, Shahid et al., 2019, Yi et al., 2025)。因此，从含铁工业残留物中合成铁基功能材料，已成为一种将污染物去除与固废资源化结合起来的有前景的策略。铁矿尾矿在矿物选矿过程中大量产生，通常含有残余含铁矿物，以及石英和铝硅酸盐脉石(Abaka-Wood et al., 2022, Carmignano et al., 2021, Li et al., 2023b)。其长期堆存会占用土地、产生粉尘，并可能导致细颗粒和潜在有害成分的释放(Peter et al., 2025, Wu et al., 2026, Yuan et al., 2025)。现有的利用策略可大致分为大批量消耗型应用(如建筑材料和矿山充填)以及涉及组分回收或转化为功能材料的高价值途径(Du et al., 2026, Liu et al., 2026, Lu et al., 2022, Wu et al., 2024)。物理升级技术可从尾矿中回收富铁组分，同时生产出富硅产品，从而为后续资源化提供更合适的原料(Li et al., 2025)。然而，未经处理的尾矿其组成异质性强且价值较低，仍然制约了其大规模和经济可行的利用。近期研究表明，工业固废的利用正从传统的批量处置向化学活化、组分选择性以及面向功能的资源化转变。Lan等人通过尾矿超细铜尾矿的废碱活化，制备了一种免水泥、免烧的充填材料，展示了碱诱发胶结在矿山原位充填中的潜力(Lan et al., 2025c)。对流增强的均匀混合也被用于改进水基固废体系的废碱活化，以合成胶凝材料(Lan et al., 2025a)。这些方法尤其适用于工业残留物的大批量消耗和物理稳定化。除建筑和充填应用外，活化的电解锰残渣被转化为用于矿山修复的环境材料(Zeng et al., 2025)，而可持续的电富集技术也被开发用于从典型大宗尾矿中选择性回收贵金属(Lan et al., 2025b)。尽管取得了这些进展，但大多数研究集中在建筑、修复或金属回收上，而将富铁尾矿转化为砷吸附剂方面仍然研究不足。工业废酸是矿物纯化、高纯石英加工和有色冶金过程中产生的另一股棘手废物流(Miao et al., 2023, Tang et al., 2022)。通常，这类废酸通过中和处理处置。然而，该方法需要大量碱性试剂，并会产生需要进一步处理或处置的二次污泥(Bai et al., 2019, Xiao et al., 2018)。值得注意的是，废酸中含有高浓度的H?离子，可作为潜在的活性介质或二次化学资源(Nejrotti et al., 2024, Tang et al., 2022, Xiao et al., 2018)。例如，铁的氧化物可通过耦合的溶解与沉淀过程促进从高砷废酸中去除砷(Cai et al., 2024)。然而，含铁尾矿与工业废酸的互补化学性质尚未得到充分利用。尤其是，利用高纯石英加工过程中产生的废酸作为从尾矿中回收铁的酸性介质，并进而生产除砷材料，这一路线很少被系统研究。因此，本研究开发了一条综合利用路线，利用从铁矿尾矿中获得的富铁粉(Li et al., 2025)以及高纯石英生产中产生的废酸(Li et al., 2026)制备纳米晶铁氧化物。制备路线包括水相酸浸与生成前驱体的阶段，随后进行无溶剂结晶步骤。对所得材料的物相组成、形貌、表面性质、磁响应和热稳定性进行了表征。通过批次吸附实验、动力学与等温线建模、再生测试以及对稀释铜冶炼废水的处理，评估了As(III)/As(V)的去除性能。利用X射线衍射、电子显微镜、能谱分析和X射线光电子能谱研究了去除机理。此外，还进行了生命周期评估以量化环境影响。本工作提供了一种资源回收策略，将含铁固废的使用与副产废酸流的利用相结合，以实现砷的去除，同时为废物衍生铁氧化物吸附剂的进一步开发与放大提供了依据。**章节摘要****材料**本研究使用的富铁粉通过超导高梯度磁选从铁矿尾矿中分离获得(Li et al., 2025)，其化学成分见表S1。富铁粉的氧化铁含量为45.8%，为纳米晶铁氧化物的制备提供了丰富的铁源。表S2总结了两种废酸的化学成分(Li et al., 2026)。在废酸1#中，铁离子浓度高达1212.8。**纳米晶铁氧化物的表征**如图2(a)所示，XRD分析结果表明所制备的样品具有良好的结晶性，其主要衍射峰与α-Fe?O?(JCPDF No. 33-0664)的标准卡片高度吻合，表明吸附剂的主要物相为晶态α-Fe?O?。此外，在2θ ≈ 30.15°和43.09°附近可观察到微弱的衍射峰，这可能归因于Fe?O?。这些结果表明，碳酸钾能够有效促进。**结论**本研究证明了将铁矿尾矿中回收的富铁组分与高纯石英加工过程中产生的废酸协同资源化，通过水相酸浸随后进行无溶剂结晶制备纳米晶铁氧化物的可行性。以α-Fe?O?为主相的材料能够有效吸附As(V)和As(III)，根据Langmuir模型拟合的最大吸附容量分别为27.9 mg/g和24.0 mg/g。表面分析表明，砷的去除主要与。**CRediT作者贡献声明****兆念义(Zao Nianyi)：** 撰写——初稿。**赵兴(Zhao Xing)：** 数据整理。**李永奎(Li Yongkui)：** 撰写——审阅与编辑。**利益冲突声明**作者声明不存在已知的可能影响本文所报告工作的竞争性财务利益或个人关系。**致谢**本研究得到了云南省基础研究项目(编号：202501CF070095和202601BE070001-013)以及昆明理工大学高层次人才引进科研平台建设项目基金(编号：CA25073M246A)的支持。我们还想感谢试验家实验室(www.shiyanjia.com)的李清雅为我们提供了XRD分析服务。**补充材料**所有补充材料均可在线免费获取，DOI: ****。兆念义 | 赵兴 | 李永奎