《Science of The Total Environment》:Fingerprinting microplastics: A high-resolution framework for aquatic sediment contamination and degradation
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•高分辨率多阶段筛分可区分近期的大颗粒初级输入物与较小的次级碎片。
•该方法成功区分了活性排放物与降解残骸。
•研究结果将颗粒丰度、颜色、形状和聚合物类型与各个粒径等级相关联,深化了对微塑料分布的认知。
•微丝纤维在OH14和OH7站点占主导地位,表明来自家庭生活污水和纺织
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高分辨率多阶段筛分可区分近期的大颗粒初级输入物与较小的次级碎片。
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该方法成功区分了活性排放物与降解残骸。
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研究结果将颗粒丰度、颜色、形状和聚合物类型与各个粒径等级相关联,深化了对微塑料分布的认知。
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微丝纤维在OH14和OH7站点占主导地位,表明来自家庭生活污水和纺织洗涤的长期污染。
引言
作为合成和半合成聚合物,塑料因其卓越的耐久性、轻质特性和成本效益而成为现代社会不可或缺的材料。这些优势推动了全球产量的急剧增长,从1960年的500万吨攀升至2021年的近4亿吨(Cowger等人,2024)。然而,这种相同的韧性也保证了其环境持久性;据估计,目前约有5万亿个塑料碎片漂浮在海面上,每年还有数百万通过污水处理厂排放物、城市径流和河流输送进入水生系统(Eriksen等人,2014)。一旦进入水环境,宏观塑料会经历由光降解、机械磨损和热氧化驱动的渐进性碎裂。这一分解过程产生微塑料(MPs)和纳米塑料,其特征为高比表面积和疏水表面,使其能够充当复杂的化学载体,极易吸附有害物质,包括重金属和持久性有机污染物(POPs)(Liu等人,2021;Zango等人,2025)。微塑料通过两条主要途径进入水环境。初级微塑料是专门为特定用途而按微观尺度制造的,包括化妆品微珠、工业磨料和生产前树脂颗粒(nurds)。相比之下,次级微塑料来源于较大塑料碎片的渐进性碎裂。通过生物、化学和物理过程的综合作用,包括紫外线诱导的风化作用和机械磨损,大型塑料废弃物被分解为小至1.6 μm的颗粒(Cole等人,2011)。总体而言,这些次级碎片估计约占总海洋塑料负荷的92%(Eriksen等人,2014)。近期的研究还进一步强调了"塑料圈"——即定殖于塑料表面的独特微生物群落——的作用,该群落在加速聚合物降解的同时,也作为机会性病原体的储库发挥双重作用。微塑料的环境分布受社会经济因素和自然传输机制的复杂交互作用所支配。一旦释放,颗粒通过污水处理厂(WWTP)排放物、暴雨径流和大气沉降进行分散。在淡水生态系统中,河流水文和人为基础设施(如大坝)通过形成滞留区——使颗粒沉降入表层沉积物——显著影响微塑料浓度(Liu等人,2021)。因此,沉积物成为微塑料长期积累的关键汇,沉积的颗粒可改变关键的栖息地特性,包括营养循环和基质渗透性(Souza Machado等人,2018)。此外,微塑料与有机质的结合增强了其生物有效性,增加了被贻贝和牡蛎等生态系统工程师摄食的可能性。微塑料通过物理和化学机制对水生生物群构成多方面的威胁。在物理方面,摄食可导致内部磨损、消化道阻塞和虚假饱腹感,从而损害从浮游动物到顶级脊椎动物的各类生物的生长和繁殖。在化学方面,其疏水表面极易吸附内分泌干扰添加剂,如邻苯二甲酸盐和双酚A,以及广泛的环境毒素(Hahladakis等人,2018)。被摄食后,这些颗粒可能引发氧化应激和免疫毒性,并有可能通过食用受污染的海鲜促进污染物向人类食物链的转移(Yuan等人,2022)。当代毒理学框架日益强调纳米塑料的营养级传递,纳米塑料比较大微塑料组分更能有效穿越生物屏障(Skaba等人,2025)。应对这种普遍性污染需要严格且标准化的颗粒鉴定和定量方法。样品表征需要使用范·韦根抓斗取样等技术从复杂环境基质中精细分离,随后进行密度分离(采用NaCl或ZnCl?溶液),并通过氧化或酶解过程消化有机质(He等人,2018)。分离后,对颗粒进行高分辨率分析,包括用于形态分类的光学显微镜、用于高通量筛选的尼罗红荧光染色,以及用于在纳米尺度检查表面风化和元素组成的扫描电子显微镜联能色散X射线光谱(SEM-EDX)(Prata等人,2019)。在全球范围内,分析标准优先考虑振动光谱,特别是傅里叶变换红外(FTIR)和拉曼光谱,用于将聚合物鉴定精确至1 μm。互补性地,热分析技术如热解气相色谱-质谱联用(Py-GC/MS)和热提取脱附气相色谱-质谱联用(TED-GC/MS)被用于量化复杂基质中以质量为基础的微塑料浓度。人工智能(AI)和机器学习(ML)的最新进展进一步实现了FTIR和拉曼光谱数据集中聚合物鉴定的自动化,显著减少了处理时间并最小化了操作误差(Lim和Shin,2025)。提取方法的选择(表1)主要取决于目标聚合物的密度和可用的实验设施。该方法无法准确表征微塑料(MP)组分内部颗粒的复杂粒度组成和粒径分布。这一方法学局限性导致了关于不同尺寸微聚合物在沉积环境中行为和归宿的重大数据空白。为解决这一问题,本研究旨在开发一种精密优化的分析框架,该框架将密度分离与涵盖一系列全面筛孔尺寸的多阶段湿筛相结合。通过整合这些技术,我们旨在细化粒度分辨率并提高沉积物中微塑料的回收效率,从而为环境监测提供更为精确和标准化的工具。
章节摘要
采样
2025年5月,使用不锈钢勺从突尼斯锡约米湖周边八个战略位置采集表层沉积物样品(深度0–10 cm)。该湖泊位于突尼斯城西南部郊区,是突尼斯大都市区一处重要的天然洼地。作为拉姆萨尔国际重要湿地,它既是火烈鸟等迁徙鸟类的重要避难所,同时也发挥着……
微塑料(MPs)定量
对研究中各站点(OG、OH和RI系列)微塑料(MPs)的粒度分析揭示了不均匀的颗粒分布,其中OH14站点的观测丰度最高,为265颗/100 g(2650颗/kg干重)(图3)。OH14站点较大碎片的高丰度表明其靠近初级排放源,因为较大颗粒通常意味着有限的迁移距离和近期的环境输入(Horton等人,2017)。相反,……
讨论
叠层筛分柱(2 mm–63 μm)与密度分离及亚1 μm膜过滤相结合,促进了本数据集中观察到的这些高分辨率颗粒分布峰值。通过将颗粒隔离至十一个不同的粒径等级,该方法能够精确区分初级输入物与次级碎裂物,提供了一种基于过程的、针对局部生态风险的稳健评估,而如果没有该方法……
结论
本研究提供了水生动沉积物中微塑料(MP)污染的高分辨率表征,揭示了一个复杂的、具有站点特异性的污染格局。该集成的多步骤方法,将分级粒度筛分与密度分离相结合,对于捕捉微塑料的完整形态学谱系——从宏观碎片到1 μm组分——证明至关重要。这一严格的分析框架促进了污染"指纹识别"……
CRediT作者贡献声明
Azza Ouni:撰写——初稿、软件、方法论、调查、基金获取、形式化分析、数据整理、概念化。
Abdelaziz Sebei:撰写——审阅与编辑、验证、监督、资源、概念化。
Mohamed Maanan:撰写——审阅与编辑、可视化、验证、监督、概念化。
发表同意
不适用。
伦理批准与参与同意
不适用。
资金
不适用。
利益冲突声明
作者声明不存在任何可能被认为会影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。
致谢
作者谨向突尼斯大学科学学院的矿产资源与环境实验室致以诚挚的感谢,该实验室慷慨地提供了先进分析设备的使用权限。此外,作者向匿名审稿人表示衷心感谢,感谢他们提供的宝贵反馈和编辑建议,这些意见显著提升了手稿的整体质量。Azza Ouni|Abdelaziz Sebei|Mohamed Maanan