基于单次激光诱导击穿光谱技术用于再生粗骨料污染物分类的可解释卷积Transformer

《Engineering Applications of Artificial Intelligence》：Explainable convolutional transformer for contaminant classification in recycled coarse aggregates using single-shot laser-induced breakdown spectroscopy

　　

• 开发了一种可解释卷积Transformer网络，用于基于激光诱导击穿光谱（LIBS）对再生粗骨料中的污染物进行分类。
• 该模型在24,000条单次激发LIBS光谱上实现了98.59%的宏平均F1分数，无需人工特征工程。
• 通过可视化注意力权重，识别出具有物理意义的光谱区域。

引言

再生粗骨料（RCA）是通过破碎和处理富含混凝土的建筑垃圾而获得的骨料。在基础设施工程中使用RCA可以减少对天然骨料的需求，从而减少建筑垃圾所需的填埋空间。然而，RCA的质量受母体混凝土、附着砂浆以及砖、石膏、玻璃、木材、水泥浆、泡沫、矿物纤维和塑料等污染物的影响（Chang等，2025a，2025b；Chang，2025）。这意味着再生厂需要一种快速可靠的方法来识别RCA材料和污染物，以便在传送带系统上进行有效的质量控制。

激光诱导击穿光谱（LIBS）已成为一种高效的材料识别工具，因为它可以在极少的样品制备和高速测量的情况下提供与成分相关的光谱信息（Dastageer等，2025；Fortes等，2013；Laser-induced breakdown spectroscopy，2025；Brunnbauer等，2023；Chang等，2025c）。由于激发和信号采集均为光学方式，LIBS可以以非接触配置实现，因此非常适合对异质材料进行自动识别，尤其是在直接光谱探测优于繁琐离线分析的应用场景中（Choi等，2024；Ahmad等，2023；Liu等，2019；Zeng等，2021）。近年来，LIBS不仅被视为实验室表征的分析技术，还日益被视为一种实用传感方法，用于在运动和变化的操作条件下进行材料分类，如面向再生的检测任务（Chang等，2022，2025d，2026；Xia和Bakker，2014；Huber等，2014）。

尽管具有上述优势，但从原始单次激发LIBS光谱中实现可靠分类仍然具有挑战性（Zhang等，2025；Jans等，2025；Tognoni和Cristoforetti，2016）。单次激光脉冲仅采样目标表面的局部区域，因此记录的光谱本质上对单次激发间波动、局部表面异质性、等离子体波动和基线不稳定性敏感（Brown等，2026；Li等，2025a；Sivakumar等，2014；Gajarska等，2021）。在多材料识别中，问题变得更加复杂，因为有用的类别信息分布在多个波长区域而非集中在一两个孤立峰上（Van den Eynde等，2023；Serranti等，2023）。与此同时，不同材料可能产生相似的光谱特征，使它们难以相互区分（Ghani等，2026；Bisciotti等，2025）。此外，原始LIBS光谱具有高维度、强共线性和噪声敏感的特点。因此，这些固有的复杂性使得直接分类比依赖平均信号或精心设计的表征方法更加困难（Yan等，2019）。

LIBS光谱的处理一直依赖于特征工程、降维或浅层化学计量学流程，这些方法在分类前将原始光谱转换为其降维表征（Saeidfirozeh等，2026；SRIVASTAVA等，2020；Képe?等，2022）。虽然这些技术在减轻信号冗余和基线波动方面被证明是有效的（Guezenoc等，2019），但它们使最终预测性能高度依赖于模型训练前选择的特定光谱表征（Passos和Mishra，2022）。同时，机器学习和深度学习越来越多地应用于LIBS光谱分析，从定性分类到定量预测，涵盖广泛的材料类型（Brunnbauer等，2023）。特别是，端到端卷积模型已经表明，判别性信息可以直接从经过最小处理的光谱中学习，这对于单次激发和在线场景很有吸引力，因为在这些场景中人工特征提取是困难的（Castorena等，2021；Chen等，2020）。对于复杂的单次激发数据，判别性光谱结构可能太弱而无法在光谱压缩过程中被识别，手动提取的特征可能无法捕获远距离波长区域之间的关系（Castorena等，2021；Zhao等，2021；Liu等，2026）。大幅度的降维引入了固有风险。然而，逐样本强度标准化是缓解单次激发间波动所需的。该过程保留了基础的高维序列，同时确保信号稳定性（Witteveen等，2022）。因此，端到端学习提供了一种替代方案，允许从原始光谱中同时优化表征学习和分类（Chen等，2020）。直接对原始LIBS光谱进行建模仍然提出了一个研究问题：如何在保持精细局部光谱结构的同时，捕获分离光谱区域之间的广泛依赖关系（Xie等，2025；Hu等，2025；Chen等，2024；Wang等，2025）。这个研究问题促使了本文的研究。

卷积层非常适合局部模式提取，可以高效捕获短程结构，如发射峰、峰组和邻域级强度对比（Chen等，2025；Li等，2025b；Zhuang等，2023，2024）。相比之下，基于注意力的序列建模更适合学习光谱不同区域之间的相互作用（Hyper等，2022）。这两种机制的结合为原始LIBS分析提供了优势。具体来说，卷积层可以首先压缩信号并保留信息性局部特征，然后自注意力可以在压缩后的序列上建模更广泛的光谱关系（Li等，2024）。因此，本研究开发了一个基于可解释卷积Transformer网络（ECT-Net）的端到端多材料LIBS光谱分类框架。该框架集成了用于局部特征提取和序列降采样的卷积层、用于跨区域依赖建模的Transformer编码器和用于从标准正态变量（SNV）预处理后的单次激发LIBS光谱进行最终预测的全局平均池化分类头。

本文有三个贡献。第一，建立了单次激发LIBS分类框架，用于传送带测量条件下与RCA相关的材料识别。数据集包含来自十个代表性类别的24,000条原始光谱，包括再生骨料和常见污染物，并保留了移动样品LIBS采集固有的单次激发间变异性。第二，提出了一种可解释卷积Transformer网络，用于处理高维度LIBS光谱，无需人工选峰或激进的降维。卷积模块提取局部光谱特征并减少序列长度，而Transformer编码器捕获分离光谱区域之间的长程依赖关系。第三，优化后的ECT-Lite模型与CNN、ResNet-18、BiLSTM、MLP、Mamba以及未优化的ECT-Base模型进行了评估，证明了在分类性能和计算成本之间的有利平衡。基于注意力的可视化进一步突出了多个富发射区间在类别级别上的光谱权重，以及在宽背景区域上较低的权重。

本文组织如下。第2节描述了材料类别、LIBS采集程序和数据集准备。第3节提出了ECT-Net架构。第4节讨论了实验设计和模型配置。第5节讨论了整体性能、类别行为以及基于注意力的光谱解释的分级结果。第6节对本文进行了总结。

材料准备

本研究所使用的材料采集自荷兰多个拆除场地的废旧混凝土。为减少类别之间的非预期混合，在材料采集过程中采用了选择性拆除程序，以避免额外组分。准备了十个代表性材料类别用于LIBS分类，如图1（a）所示，包括砖、水泥浆、泡沫、玻璃、石膏、矿物纤维、塑料、RCA、再生细骨料（RFA）等。

可解释卷积Transformer网络

神经网络面临的首要挑战是同时提取高度局部化的原子发射特征和广泛的跨区域光谱相关性。为解决这一挑战，本研究开发了ECT-Net——一种专门为SNV预处理后的单次激发LIBS光谱设计的可解释光谱注意力网络。本节描述了所提出模型的架构设计。ECT-Net展示了卷积操作和……的集成

数据集划分与实现环境

完整数据集按80%、10%和10%的比例划分为训练集、验证集和保留测试集，采用光谱-单次激发级别的随机全局划分。每个材料类别包含2400条单次激发光谱，这些光谱是在一次传送带通过过程中从一个准备好的材料批次中连续采集的。因此，每次预测代表一个激光单次激发在一个局部表面位置的采样，而非颗粒级别的决策。这种设计提供了受控的单次激发级别的比较……

比较性能与稳定性分析

本研究评估了五种具有不同特征提取机制的模型，以与本文提出的ECT-Net在多材料识别任务中进行比较。具体来说，第一个模型是CNN基线模型（Lecun等，1998），其具有顺序一维卷积结构，由重复的卷积、归一化、非线性激活和池化操作组成，其中通道数从64逐步增加到256。作为第二个模型，ResNet-18（He等，2016）……

结论

总之，本研究开发了一种基于ECT-Net的可解释光谱注意力框架，用于多材料LIBS光谱分类。主要结论如下：

所提出的ECT-Net通过集成卷积局部特征提取、基于Transformer的跨区域序列建模和轻量级全局平均池化分类头，实现了从SNV归一化的单次激发LIBS数据进行全光谱分类。这种设计允许判别性光谱……

CRediT作者贡献声明

Cheng Chang：撰写——原稿、可视化、验证、软件、方法论、调查研究、形式分析、数据管理、概念构思、撰写——审阅与编辑。Bugao Tian：撰写——原稿、可视化、软件、调查研究、形式分析、验证、撰写——审阅与编辑。Siwei Peng：撰写——审阅与编辑、验证。Yongli Wu：撰写——审阅与编辑、验证、监督。Bozhou Zhuang：撰写——审阅与编辑、验证。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能会影响本文所报告的工作。

致谢

本研究部分由欧盟地平线2020资助项目"展示从代表性废旧建筑材料中有效回收有价值材料资源的创新循环经济解决方案"（ICEBERG，资助协议编号869336）支持。

Cheng Chang|Bugao Tian|Siwei Peng|Yongli Wu|Bozhou Zhuang|Francesco Di Maio