《Environmental Research》：Reshaping of PD/A-PN/A Cross-Feeding and Functional Complementarity Denitrification Network by Nitrogen Load Increase: A Pilot Study on Mature Landfill Leachate Treatment
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•在较高氮负荷条件下，中试规模PD/A-PN/A系统实现了72.3%的总氮去除率。•PN/A单元的表观总氮去除贡献从41.0%提升至70.8%。在负荷增加条件下，厌氧氨氧化占总氮去除的91.3%。•絮体提供NO2--N，而载体生物膜提供了主要的厌氧氨氧化潜能。NO3-/NO2
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在较高氮负荷条件下，中试规模PD/A-PN/A系统实现了72.3%的总氮去除率。
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PN/A单元的表观总氮去除贡献从41.0%提升至70.8%。在负荷增加条件下，厌氧氨氧化占总氮去除的91.3%。
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絮体提供NO2--N，而载体生物膜提供了主要的厌氧氨氧化潜能。NO3-/NO2-的相互交叉供养强化了单元间的功能互补性。
引言
在中国，卫生填埋历来是城市固体废弃物处置的主要途径，由此长期产生填埋渗滤液，且越来越多的填埋场进入成熟期（Xiong等，2018；Zhao等，2021）。这种废水通常具有高氨氮（NH4+-N）浓度、低碳氮比（C/N比）和较差的可生化降解性，严重限制了传统硝化-反硝化工艺的效率（Qi等，2018；Sun等，2016）。尤其地，易生物降解有机碳不足、高曝气需求以及过量污泥产量仍是成熟填埋渗滤液可持续脱氮的主要障碍（Fernandes等，2022；Gu等，2023）。在此背景下，部分硝化/厌氧氨氧化（PN/A）工艺将NH4+-N氧化为亚硝酸盐（NO2--N）与厌氧氨氧化耦合，因其较低的耗氧量、不依赖外加有机碳以及较低的污泥产率，被视为一条有前景的低碳脱氮路线（Chen等，2024；Sun等，2016）。然而，PN/A处理填埋渗滤液常面临亚硝酸盐氧化菌（NOB）的竞争、硝酸盐（NO3--N）积累以及工艺不稳定性等挑战（Du等，2025；Feng等，2022；Vlaeminck等，2012）。
将部分反硝化/厌氧氨氧化（PD/A）与PN/A耦合提供了克服这些局限性的潜在策略（Jiang等，2021；You等，2020；Zhang等，2019）。在耦合的PD/A-PN/A系统中，部分反硝化将PN/A单元产生的NO3--N转化为NO2--N，后者可被厌氧氨氧化菌（AnAOB）与NH4+-N一同利用进行厌氧氨氧化反应（Li等，2022；Wang等，2020）。通过这种底物传递，PN/A单元可向PD/A单元供应残余NO3--N，而PD/A单元可再生NO2--N以供进一步的厌氧氨氧化反应，从而在两个单元之间建立起交叉供养关系（Qiu等，2022；Xiong等，2024）。这种功能耦合有望在碳限制条件下缓解NO3--N积累并提高总氮（TN）去除率。由于残余硝酸盐贡献于出水总氮，其进一步去除对于出水氮控制以及降低下游处理所需氮负荷具有重要意义；回流至PD/A单元提供了在碳限制条件下将该硝酸盐转化为亚硝酸盐以进行后续厌氧氨氧化的途径（Li等，2022）。相关工艺配置已证明，协调NO2--N生产与厌氧氨氧化底物需求可以在提高脱氮的同时减少对外加碳源的依赖（Jiang等，2022）。单元间的硝酸盐与亚硝酸盐交换是PD/A-PN/A耦合的既定基础（Wang等，2020；Qiu等，2022）。然而，关于在长期处理真实成熟填埋渗滤液过程中，氮转化功能在PD/A颗粒、PN/A悬浮絮体和PN/A载体生物膜之间如何分配的中试规模证据仍然有限。尤其地，它们在不同相态之间互补功能潜能的差异及其与系统级脱氮性能的关系尚需进一步表征。
尽管成熟填埋渗滤液通常含有高COD浓度，但大部分有机物为难降解且难以被异养反硝化利用，这从其较低的BOD5/COD比中得到反映（Teng等，2021）。因此，过度依赖异养部分反硝化来转化残余NO3--N可能会削弱耦合系统的省碳优势（Wang等，2020）。一种碳高效的PD/A-PN/A配置预计将主要依赖PN/A单元中的自养脱氮，而PD/A单元则作为残余NO3--N转化和额外亚硝酸盐供应的互补模块。这种功能分工将使系统在减少NO3--N积累的同时保持碳高效的TN去除。
在工程实践中，降低负荷通常被用作恢复不稳定厌氧氨氧化系统的保守策略，尤其是在发生NOB竞争、NO2--N积累或AnAOB活性不足时（Wang等，2024；Zhang等，2020）。然而，降低氮负荷可能仅能稳定短期运行，并不一定能将微生物群落或氮转化途径重塑为更高效厌氧氨氧化主导的配置（Lotti等，2012）。相反，适度增加进水NH4+-N负荷可能作为一种选择压力，丰富AnAOB、抑制NOB，并促进PN/A与PD/A单元之间的功能重新分配。这种增加负荷的策略是否能在处理成熟填埋渗滤液的中试规模PD/A-PN/A系统中推动稳定的交叉供养和功能互补，目前尚不清楚。
本研究在两种连续进水NH4+-N浓度条件下，考察了一个处理成熟填埋渗滤液的中试规模回流耦合PD/A-PN/A系统。将长期性能观察与生物量特异性活性测定、表观溶解态总氮平衡以及相态相关微生物群落和功能基因图谱相结合。研究目标在于表征不同相态在脱氮性能方面的差异，并考察絮体相关氨氧化、载体相关厌氧氨氧化以及颗粒污泥硝酸盐还原的互补作用。通过联合考察这三个生物量组分，本研究提供了与既有底物耦合配置内功能重新分配和互补性相一致的生物量分辨证据。提出相互底物交换作为综合观测的机理解释。
章节摘要
中试规模PD/A-PN/A系统的配置与运行
运行了一个中试规模耦合PD/A-PN/A系统来处理成熟填埋渗滤液。如图1所示，该系统由进水罐（2000 L）、有效容积为310 L的膨胀颗粒污泥床（EGSB）PD/A单元、中间沉淀罐（520 L）、有效容积为940 L的连续搅拌釜反应器（CSTR）PN/A单元以及最终沉淀罐（520 L）组成。在PN/A单元底部安装了一个盘式曝气器，用于调节曝气量并维持
中试规模PD/A-PN/A系统的运行性能
为评估耦合PD/A-PN/A系统的运行稳定性和脱氮性能，该中试系统在两种进水NH4+-N负荷条件下运行了176天（图2）。第一阶段从第1天持续至第104天，进水NH4+-N浓度为404.0 ± 45.9 mg/L。第二阶段从第105天持续至第176天，进水NH4+-N浓度为604.2 ± 54.1 mg/L。在整个运行过程中，NO2--N在进水和出水中均保持在相对较低的水平
结论
在较高进水氨氮浓度条件下，中试规模PD/A-PN/A系统在第二阶段表现出更高的总氮去除率和更低的硝酸盐积累。活性测定和微生物图谱结果与PN/A絮体、载体生物膜和PD/A颗粒之间的互补功能相一致，分别支持氨氧化、厌氧氨氧化潜势和部分反硝化潜势。这些发现支持了所提出的涉及硝酸盐回流的相互底物交换机制
CRediT作者贡献声明
Yanlong Zhang： 撰写 – 审阅与编辑、项目管理、资金获取、数据整理、概念构思。Samir I Gadow： 概念构思。Wei Zhang： 资金获取。Tingsheng Hu： 撰写 – 审阅与编辑、撰写 – 原稿撰写、可视化、验证、方法学、调查研究、形式分析、数据整理。Qian Zhang： 调查研究、数据整理。Jun Chen： 资源提供、调查研究、概念构思。Huabin Zeng： 资源提供、资金获取，
利益冲突声明
? 作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：Yanlong Zhang报告获得来自中国国家自然科学基金的财务支持。Yanlong Zhang报告获得来自中国国家重点研发计划的财务支持。Jun Chen报告获得来自住房和城乡建设部2023年科技创新项目的财务支持
致谢
本研究得到以下项目资助：中国厦门市自然科学基金（编号：3502Z202573083）；中国国家重点研发计划（2024YFF1307000）；中国广东省住房和城乡建设部2023年科技创新项目（2023-K27-385525）以及深圳市科技计划项目（编号：KCFXZ20230731093259010）。
Tingsheng Hu|Qian Zhang|Samir I. Gadow|Wei Zhang|Jun Chen|Huabin Zeng|Shaohua Chen|Yanlong Zhang
