BoFlex：面向自主实验的模块化贝叶斯优化框架

《Digital Discovery》：BoFlex: modular Bayesian optimization for autonomous experimentationOpen Access

　　

自驾驶实验室（SDLs）正通过将自动化实验与数据驱动决策闭环连接，快速改变化学与材料研究的方式，从而以更少的实验实现更快的发现和优化。然而，支撑大多数SDLs的贝叶斯优化（BO）核心仍以高斯过程（GP）代理模型为主导，其计算扩展性以及常用平稳核函数所施加的假设，在实验活动规模增大、目标景观变为高维、非平稳且异质时可能成为限制因素。研究人员在此介绍BoFlex，一个模块化BO框架，将代理模型的选择提升为一等设计元素，在统一且计算高效的基础设施内支持GP、集成神经网络（ENNs）和随机森林。BoFlex原生支持集成代理模型在单目标和多目标BO中的应用，包括与基于超体积的Pareto前沿发现的直接兼容性。在合成基准和现实数字孪生案例研究中，随着景观异质性增加，ENNs提供了一致稳健的优化性能，而GP在较平滑区域仍具有很强竞争力。利用源自自主纳米材料合成和催化反应流程的高保真数据驱动数字孪生，研究人员进一步表明，ENN驱动的BoFlex在现实SDL场景中实现了强劲或领先的性能，同时保持了实用的运行时间。通过将模块化代理模型选择与可扩展的单目标和多目标优化相结合，BoFlex为化学和材料工作流程中的自主实验建立了一个可推广的决策骨干。

化学和材料研究日益复杂，传统人工实验依赖直觉和单因素法，难以高效探索高维参数空间。自驾驶实验室（SDLs，即自动化闭环实验平台）通过将机器人平台、原位表征与数字决策引擎结合，实现自主、闭环的化学系统探索。贝叶斯优化（BO）作为其中核心的数据驱动决策策略，凭借在低数据区间的效率和不确定性量化能力而广泛应用。然而，大多数BO实现采用高斯过程（GP）代理模型，常用平稳核（如Matérn）假设全局平滑，且精确GP的计算复杂度随数据量增长达O(N³)时间与O(N²)内存。这在大规模、非平稳、异质目标景观下严重制约优化效率。为此，研究人员开发了BoFlex——一个基于BoTorch构建的模块化BO框架，将代理模型选择作为一等设计元素，统一支持GP、集成神经网络（ENN，即多个神经网络预测的集合）和随机森林（RF），并原生兼容超体积驱动的单/多目标Pareto前沿发现。通过合成基准与源自真实自主合成流程的数字孪生测试，研究人员证明：ENN在非平稳异质景观中提供一致稳健的优化性能，GP在平滑景观中仍极具竞争力，RF在部分不连续场景有效但整体鲁棒性有限。BoFlex为SDL提供了可扩展、可推广的决策骨干，能够跨不同目标形态和实验领域保持有效。

研究人员采用的关键技术方法包括：基于BoTorch实现统一优化基础设施；代理模型覆盖GP（SingleTaskGP，默认Matérn核）、ENN和RF；ENN通过bootstrap重采样、架构随机化或两者混合构建，每个成员可为前馈或级联前馈网络，支持并行训练及dropout、层归一化、early stopping等正则化；单目标采集函数包括EI、PI、UCB等，多目标支持qParEGO、qEHVI、qNEHVI；数字孪生采用20个级联前馈NN集成，对每个实验系统训练并作为查询真实样本的高保真代理。案例数据来源于研究组内自主生成：CdSe半导体纳米晶（Case I）、金属卤化物钙钛矿纳米晶（Case II）、Mn/Yb共掺杂CsPbCl₃量子点（Case III）以及Fast-Cat铑催化氢甲酰化均相催化体系（Case IV）。

在基准景观比较中，研究人员在平滑多峰、Ackley、needle-in-a-haystack及非平稳needle-with-wave函数上系统对比三种代理。结果显示：GP在平滑景观上收敛最快；ENN随景观异质性和非平稳性增加而表现日益稳健；RF在简单needle场景可较快定位，但在振荡背景中因树模型的局部常值特性而显著退化。在集成设计方面，架构随机化比bootstrap在低数据下带来更快的早期收敛，混合策略可补充多样性；前馈与级联网络最终性能接近。训练策略上，并行与顺序训练收敛几乎一致，并行训练显著缩短时间；层归一化略有改善，而dropout和early stopping因可能降低集成多样性而轻微减慢收敛；网络深度和宽度存在最优范围（如2–6层、32–128神经元/层），过深过宽导致过拟合。多目标优化中，在negated DTLZ1基准上，ENN在qParEGO、qEHVI和qNEHVI三种采集下均比GP和RF更快提升超体积并更集中地填充Pareto前沿，且超体积驱动策略优于随机标量化策略。

Case study I: II–VI semiconductor NCs（CdSe）：基于动态流动实验数据集，ENN驱动的BO比GP和RF显著更快收敛，归因于该合成景观的中度非平稳和异质结构。

Case study II: MHP NCs：ENN和GP高度接近且均优于RF，表明该体系响应面较平滑，标准GP先验依然有效。

Case study III: doped MHP NCs（Mn/Yb共掺杂CsPbCl₃ QDs）：ENN取得最强优化性能，GP次之，RF最慢，这与掺杂剂耦合效应和多通道发射引起的非线性及多尺度结构一致。

Case study IV: homogeneous catalysis（Fast-Cat，铑催化氢甲酰化）：分别对线性和支链醛产物进行优化，ENN和GP在qNEHVI及qEHVI下均紧密竞争并准确恢复Pareto前沿，RF保真度明显下降。此外，研究人员采用独立构建的GP数字孪生作为替代真值重复各案例，发现ENN在Case I/II中与GP相当，Case III中GP略优，RF始终最差，证明ENN的优越表现并非由于与真值模型类别匹配造成的假象。

讨论部分指出，代理模型的性能与响应景观的性质密切相关，不存在普遍最优的代理；当景观结构先验未知时，ENN提供最稳健的通用选择。BoFlex能够透明地比较不同代理，并提供了构建ENN的实用指导（如适度容量、并行训练）。结论部分可翻译为：自驾驶实验室正推动化学和材料发现走向连续闭环操作，而这一愿景依赖于BO骨干在数据增长和景观高维非平稳时保持可靠。BoFlex的核心贡献在于证明代理选择本身应作为自主实验的设计变量。通过模块化且可互换的代理选择，BoFlex使GP、ENN和RF能在统一高性能框架中部署，并将集成代理引入现代单/多目标BO工作流，包括通过BoTorch原生支持超体积驱动的Pareto前沿映射。在基于真实自主工作流的数字孪生验证中，ENN驱动的BO频繁提供领先收敛和稳健的Pareto前沿恢复，GP在较平滑体系中保持竞争力，RF鲁棒性有限。BoFlex由此可作为通用BO骨干，在实用实验预算下同时支持标量化优化和直接多目标发现。未来工作将扩展至离散/混合变量、自动代理选择以及可编码约束和先验的高层规划层，从而标准化SDL的决策方式，取代当前平台特异的定制BO实现。