基于顺序分子重构策略的咔唑膦酸自组装单分子层用于高效钙钛矿太阳能电池

《Energy Advances》：Sequential Reconstruction of Self-Assembled Monolayers Enables Efficient Perovskite PhotovoltaicsOpen Access

　　基于咔唑膦酸的自组装单分子层（SAMs）作为钙钛矿太阳能电池（PSCs）中关键的hole选择性接触层，却存在局部聚集、覆盖不连续和润湿性差的问题，导致缺陷性埋藏界面和钙钛矿成核不可控。在此，我们提出了一种顺序分子重构策略来克服这些局限。先沉积的[4-(3,6-二甲基-9H-咔唑-9-基)丁基]膦酸（Me-4PACz）基体经二苯基次膦酸（DPPA）后处理。热力学上有利的异分子Me-4PACz-DPPA相互作用驱动局部分子重排，形成更致密、更光滑且表面电位均匀的SAM。重构后的界面显著改善了前驱体的润湿性并调控了成核动力学，从而获得大晶粒钙钛矿薄膜，其晶体学取向改善且PbI?生成减少。DPPA中的P=O和P-OH官能团通过配位作用钝化配位不饱和的Pb2?缺陷，并通过氢键和静电相互作用稳定甲脒阳离子。因此，采用重构SAM的PSC实现了27.43%的冠军功率转换效率（认证效率27.27%），在85±5 °C单太阳照射下经2000小时最大功率点跟踪后仍保持初始PCE的约90%。本研究建立了沉积后小分子SAM诱导埋藏界面动态重构的方法，为高性能光电器件的埋藏界面工程提供了一种有效途径。该内容仅可通过PDF获取。? 2026 作者。由英国皇家化学学会出版2026作者本文以知识共享署名 4.0 非港版权许可证发布。您可以在其他出版物中使用本文内容，无需向RSC申请额外许可，但须给予正确的致谢。本文根据知识共享署名 4.0 国际许可证发布。