成熟垃圾填埋场渗滤液中持久性有机物的界面与分子特征

《Waste Management》:Interfacial and molecular characteristics associated with persistent organic matter in mature landfill leachate

【字体: 大 中 小 】 时间:2026年10月17日 来源:Waste Management 7.3

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   •大量有机碳保留在操作定义的<0.22 μm 透过液中。•在中和碱性 pH 条件下,负的 Zeta 电位支持静电稳定化。•合并的 L3 和 Z3 光谱显示富含 CHO/CHON 的分子式存在大量重叠。•类腐殖质荧光在操作定义的水相组分中始终保持主导地位。•应考虑界面相转移和分

  
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    大量有机碳保留在操作定义的<0.22 μm 透过液中。
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    在中和碱性 pH 条件下,负的 Zeta 电位支持静电稳定化。
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    合并的 L3 和 Z3 光谱显示富含 CHO/CHON 的分子式存在大量重叠。
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    类腐殖质荧光在操作定义的水相组分中始终保持主导地位。
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    应考虑界面相转移和分子转化的协同作用。

引言

成熟垃圾填埋场渗滤液仍然是填埋场管理的长期挑战,因为它含有高浓度的溶解性有机物 (DOM)、氨、盐类、重金属和其他无机成分 (Abdel-Shafy et al., 2024, Li et al., 2026a, Li et al., 2026b, Liu and Charbonnet, 2025)。当围堵或处理不足时,这些成分可能会释放到周围环境中,增加与垃圾填埋处置相关的长期污染负担。更重要的是,成熟渗滤液难以使用常规处理工艺进行管理。生物处理可以去除部分可生物降解有机物和氮,而混凝、膜分离和其他物理化学工艺往往只能有限地去除色度和难降解有机物 (Comstock et al., 2010, Simoni?, 2017)。因此,类腐殖质和化学稳定的 DOM 即使在联合处理工艺后也可能持续存在 (Gomes et al., 2026, Ta?a?aj et al., 2019, Teng et al., 2025)。因此,近期研究探讨了耦合生物–氧化工艺以改善成熟渗滤液中难降解有机物的转化和去除。例如,催化臭氧氧化结合膜生物反应器处理显著降低了化学需氧量和荧光 DOM,处理性能取决于两个工艺的顺序 (Duan et al., 2025)。了解导致这种持久性的内在特性对于控制渗滤液排放以及改善成熟垃圾填埋场渗滤液的长期管理至关重要。
渗滤液 DOM 的持久性不能仅由总有机碳浓度解释。成熟渗滤液中的难降解 DOM 通常以类腐殖质荧光、强发色团特性、胶体稳定性和丰富的含氧官能团为特征 (Chen, 2018, Ly et al., 2019, Shoshaa et al., 2023, Simoni?, 2017, Yan et al., 2022)。在成熟渗滤液常见的弱碱性条件下,羧基、酚基和其他可离子化基团的解离可以增加负表面电荷并增强静电斥力。连同水合作用、金属络合和有机–矿物相互作用,这些特性可能会抑制聚集和相分离,从而保持 DOM 处于溶解或细胶体状态,并限制其通过沉淀、过滤或混凝进行去除 (Comstock et al., 2010, Shoshaa et al., 2023, Yan et al., 2022)。近期研究进一步表明,DOM 的反应活性和持久性是由分子组成、官能团化学和界面行为的耦合控制的,而不仅仅是由粗颗粒含量控制的 (Behnke et al., 2021, Hayashi et al., 2026, Ju et al., 2025, Maqbool and Jiang, 2023, Mo et al., 2025, Poulin et al., 2025)。因此,解决这种耦合对于解释为什么在成熟渗滤液处理过程中主要的有机污染物池仍然难以分离和转化很重要。
在分子水平上,难降解渗滤液 DOM 通常富含木质素/CRAM 类似化合物、富氧不饱和结构和含杂原子的分子式,如 CHON 和 CHOS (Chu et al., 2025; Li et al., 2026; Teng et al., 2025)。这些组成特征与芳香性、氧化态、配位活性功能和抵抗生物转化能力有关。然而,常规水质参数和简单的基于过滤的指标无法完全揭示控制 DOM 持久性的界面和分子特性 (Comstock et al., 2010, Ly et al., 2019)。仅光学特征提供的表面相互作用信息有限,而总元素或分子表征无法直接解释相同的有机池是否保持在溶解和胶体相关状态下的稳定性。因此,机制理解需要综合考虑光学、电动力学、界面和分子证据,特别是关于常规渗滤液分离和处理工艺的限制。
在本研究中,操作膜分级被用作制备工具来获取水相和膜保留组分。结合荧光光谱、电动力学分析、表面表征和傅里叶变换离子回旋共振质谱,从光学、界面和分子角度检查 DOM。通过将相分布与类腐殖质荧光、表面电荷、富氧官能团和分子式连续性联系起来,本研究旨在表征与 DOM 持久性相关的界面和分子特性,并为富含腐殖质的成熟垃圾填埋场渗滤液的集成处理策略选择提供信息。

章节摘要

样品采集

成熟垃圾填埋场渗滤液于八月(夏季)从成都市龙泉驿区成都城市固体废物处置场(长安填埋场)二期填埋场渗滤液处理设施采集。根据现场环境记录,该填埋场于 1993 年开始运营,历史上接收来自成都中心区及周围县市的固体废物。二期填埋场渗滤液处理扩建工程,即本样品的来源

操作定义透过液组分中的水质变化

主要污染物在操作组分中的分布显示,渐进式膜过滤仅去除了总污染负担的有限比例(图 2)。尽管顺次去除了颗粒物质,COD、TOC 和 BOD 浓度从 L0 到 L3 保持相对稳定(图 2a–c)。COD 仅略有变化,从 3370 到约 3800 mg L-1,而 TOC 保持在 1060–1150 mg L-1 的狭窄范围内。BOD 也观察到类似的行为。

结论

本研究确定了与所研究成熟垃圾填埋场渗滤液中持久性 DOM 相关的互补界面和分子特性。大量有机物保留在操作定义的<0.22 μm 透过液中,而类腐殖酸荧光始终占 L0–L3 校正区域荧光的 80.0–84.3% 左右。在中和碱性条件下,负的 Zeta 电位支持了大量的静电稳定化,并且

CRediT 作者贡献声明

Lei Liu: 写作 – 审阅与编辑,写作 – 原稿,可视化,验证,方法学,调查,正式分析,数据整理,概念化。Benhong Liu: 写作 – 审阅与编辑,验证,监督,项目管理,方法学,调查,正式分析,概念化。Yi Zhang: 写作 – 审阅与编辑,写作 – 原稿,验证,方法学,调查,正式分析,概念化。Lixia You: 写作 – 审阅与

利益冲突声明

作者声明他们不存在已知的竞争财务利益或个人关系,这可能影响本论文报告的工作。

致谢:

本工作由四川嘟嘟水环境科技有限公司 (Grant No. 24Z0042) 资助。作者衷心感谢中国科学院山地灾害与环境研究所邱杜联教授,以及四川大学邱晓涛博士提出的宝贵意见和建议,这些帮助改进了手稿。作者还感谢 Mr. Bin He 和 Ms. Qian Wu (来自 Scientific Compass www.shiyanjia.com),Dr Wu, Peng 和 Dr. Yanying, Wang 的
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