汞胁迫与淹水条件下溶解性有机质供电子能力调控截然相反的基础在于不同的溶解性有机质（DOM）转化过程

《Water Research》：Distinct DOM transformation processes underlie contrasting regulation of dissolved organic matter electron-donating capacity under Hg stress and flooding

　　

**•环境胁迫通过重塑溶解性有机质与微生物之间的互作关系来调节溶解性有机质的氧化还原能力，而非通过改变其含量。**
**•汞暴露触发溶解性有机质-微生物间的选择性调控，且酚类化合物主导电子供体能力。**
**•水淹诱导异质性溶解性有机质转化，多种溶解性有机质组分共同调节电子供体能力。**

**引言**

土壤有机质是陆地生态系统中最大的有机碳库，在全球碳循环和气候反馈中起着关键作用。尽管溶解性有机质仅占土壤有机质的一小部分，但它是其中最活泼、最易迁移的组分之一。由于溶解性有机质具有较高的迁移性，可通过淋溶和径流进入地下水和地表水，从而影响下游水质和污染物的转化。作为与土壤有机质分解和微生物代谢相关的活跃有机碳库，溶解性有机质的产生和转化影响着土壤和水体中的碳循环。同时，它还通过络合、吸附和电子转移过程调控重金属和有机污染物的环境归趋。因此，输送至水体系统中的溶解性有机质的数量、组成和生物地球化学反应性取决于其在土壤中的产生和转化过程。这些过程受异质性土壤有机质基质和微生物活动的共同调控。

大量研究表明，溶解性有机质与微生物群落之间存在紧密的耦合关系。微生物不断产生、消耗和转化溶解性有机质，从而改变其浓度和组成。反过来，溶解性有机质的可利用性和组成也影响着微生物的生长、群落结构和代谢活性。近期研究进一步表明，环境变化可以改变这些关联关系的结构。升温和养分富集与更广泛的细菌类群相关，这些类群可能参与溶解性有机质的分解，表明溶解性有机质更易受到微生物降解。沿盐度梯度，盐度增加与溶解性有机质分子多样性升高和微生物多样性降低相关，而微生物网络复杂度呈单峰型响应。这些发现表明，溶解性有机质-微生物关系对环境变化的响应可能是不同的。然而，目前尚不清楚不同的环境胁迫是否会引起溶解性有机质-微生物关联关系的相似或不同的变化。更重要的是，这些变化是否与溶解性有机质生物地球化学功能的转变相关，仍知之甚少。

汞污染和水淹代表两种广泛存在但本质上不同的环境扰动。作为全球性有毒金属污染物，汞可抑制微生物代谢活性，改变微生物群落属性和功能性状。这些效应通过微生物介导影响有机质分解和转化。水淹限制了氧气可利用性并降低土壤氧化还原电位，从有氧向厌氧条件的转变改变了微生物代谢过程，并可能改变溶解性有机质的释放、保存和转化。因此，汞胁迫和水淹为考察溶解性有机质-微生物耦合如何响应不同类型扰动提供了两种对比性的环境背景。

电子供体能力是衡量溶解性有机质氧化还原反应性的关键定量指标。它量化了溶解性有机质可 donated 给生物地球化学氧化还原反应的电子数，包括金属还原和有机污染物转化。电子供体能力主要与酚类结构及其他不饱和电子供体结构相关。通过这些电子转移反应，这些氧化还原活性基团参与微生物呼吸、金属氧化还原循环和污染物转化。此外，土壤溶解性有机质是内陆水域的重要陆源输入。胁迫诱导的溶解性有机质电子供体能力变化可能改变受纳水体的还原电位，同时影响污染物的环境归趋。先前的研究表明，电子供体能力随微生物处理和环境氧化还原条件驱动的溶解性有机质动态而变化。因此，电子供体能力为评估溶解性有机质特征和溶解性有机质-微生物耦合的变化是否与溶解性有机质氧化还原功能的转变相关，提供了一个定量功能终点。将溶解性有机质-微生物响应与电子供体能力联系起来，可为理解环境扰动如何改变溶解性有机质氧化还原反应性及其在土壤-水体连续体上的潜在后果提供功能基础。

我们假设环境胁迫通过重构溶解性有机质-微生物耦合关系来改变溶解性有机质的电子供体能力。我们还探讨了汞胁迫和水淹是否以相似或不同的方式影响溶解性有机质-微生物耦合，以及这些响应与电子供体能力的关系。为回答这些问题，我们进行了两个独立的土壤微宇宙实验，并整合了溶解性有机质表征、酚类定量、微生物群落分析和电子供体能力测定。具体目标包括：（1）表征汞胁迫和水淹如何分别改变溶解性有机质特性、微生物群落和电子供体能力；（2）识别胁迫特异性的溶解性有机质-微生物耦合模式转变；（3）解构各胁迫情景下调控电子供体能力的主导途径。本研究为评估胁迫诱导的土壤溶解性有机质氧化还原反应性变化及其在溶解性有机质于土壤孔隙水中发挥作用或输送至受纳水体时对污染物归趋的影响提供了机制框架。

**章节片段**

**土壤采样与胁迫实验设置**

我们从中国重庆西南大学校园山坡上的草地采集表层土壤（0-20 cm）（北碚区；29°49′34″ N, 106°25′29″ E）。该土壤在当地分类为紫色土，对应中国土壤分类中的典型灰化紫色土。我们采用五点混合采样法以最小化空间变异性。土壤样品装入低密度聚乙烯袋中并在含汞胁迫和水淹处理下风干

**汞胁迫和水淹改变了溶解性有机质特性及其电子供体能力**

汞胁迫和水淹改变了溶解性有机质的数量、组成和电子供体能力。在汞处理组中，溶解性有机碳含量从对照处理组的27.2显著降至24.5 mg L?1（p < 0.001）。同时，电子供体能力从0.89降至0.75 mmol e? (g C)?1（p < 0.05），酚类含量从4.59降至4.37 mmol 儿茶素 (g C)?1（p > 0.05）。此外，汞处理显著降低了生物指数，但对其他光学指标无显著影响。

**汞胁迫和水淹驱动对比性的微生物-溶解性有机质转化途径**

溶解性有机质组成和动态变化与微生物过程密切相关，但微生物对环境胁迫的响应并不涉及群落组成的重大转变。在本研究中，无论是汞胁迫还是水淹均未引起明显的整个群落周转，尽管生活史策略、预测功能和共现网络发生了变化。因此，相对稳定的群落组成并不意味着微生物

**结论**

在本研究中，我们比较了汞毒性和厌氧水淹如何重塑溶解性有机质-微生物耦合以调控土壤来源溶解性有机质的反应性（即本文中的电子供体能力）。两种胁迫情景触发了溶解性有机质特性及其电子供体能力的相反变化。汞胁迫可能限制了微生物碳处理并降低了氧化还原活性酚类的贡献，而水淹可能在缺氧条件下有利于有机质活化迁移和酚类积累。关键的是，我们识别了两种对比性的

**作者贡献**

蒋辉：方法学、调查研究、数据整理、形式分析和初稿撰写。夏萌：现场采样、调查研究、数据整理、讨论和初稿撰写。朱思华：现场采样、调查研究、数据整理、形式分析和讨论。苏晓璇和吕继涛：方法学、形式分析、讨论和初稿撰写。尹勇广和杨培杰：方法学、讨论和审阅修订。杨彩云：

**利益冲突声明**

作者声明不存在已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本研究报告中的工作。

**数据可用性**

数据可根据要求提供。

**作者信息**

1. 西南大学资源与环境学院环境科学与工程系，中国重庆400716。2. 中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室，中国北京100085。3. 中国科学院生态环境研究中心环境纳米技术与健康效应实验室，环境化学与生态毒理学国家重点实验室

**CRediT作者贡献声明**

蒋辉：撰写—初稿、方法学、调查研究、形式分析、数据整理。夏萌：撰写—初稿、调查研究、形式分析、数据整理。朱思华：撰写—初稿、调查研究、形式分析、数据整理。苏晓璇：撰写—初稿、方法学、形式分析。吕继涛：撰写—初稿、方法学、形式分析。尹勇广：撰写—审阅与编辑、方法学。杨培杰：撰写—审阅与编辑

**竞争利益声明**

作者声明不存在已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本研究报告中的工作。

**致谢**

本研究作为NOMLab有机质生物地球化学项目和平台的一部分开展，由国家自然科学基金委员会（NSFC）（42577266、42177209和41977275）共同支持。朱思华感谢重庆市研究生科研创新项目（CYB240112）。我们还感谢重庆市自然科学基金（CSTB2022NSCQ-MSX0571）以及中央高校基本科研业务费的支持。

蒋辉|夏萌|朱思华|苏晓璇|吕继涛|尹勇广|杨培杰|杨彩云|王定勇|江涛