《Advanced Materials Interfaces》：Millifluidic Synthesis of Core–Shell Resonators For Tunable Sonic BandGaps in Acoustic Metamaterials
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本研究采用重力辅助同轴滴注技术制备了毫米级陶瓷核-硅橡胶壳谐振器，并将其嵌入环氧树脂基条中以形成局域共振声学超材料。该工艺以约5-6滴/分钟的速率生产核壳液滴，可用产率超过95%，直径变异系数低于10%。氧化铝（Al2O3）和锆钛酸铅（PZT）悬浮液被用作核材
本研究采用重力辅助同轴滴注技术制备了毫米级陶瓷核-硅橡胶壳谐振器，并将其嵌入环氧树脂基条中以形成局域共振声学超材料。该工艺以约5-6滴/分钟的速率生产核壳液滴，可用产率超过95%，直径变异系数低于10%。氧化铝（Al2O3）和锆钛酸铅（PZT）悬浮液被用作核材料，而紫外光交联硅橡胶则构成壳体。尽管PZT悬浮液的密度高于氧化铝悬浮液，但较小的PZT核使得两种谐振器的核质量相近；因此，两种类型的谐振器均在约11 kHz附近产生衰减。对环氧树脂条样品进行的压电透射测量显示，衰减带位于有限元预测的谐振频率附近——氧化铝核谐振器为11.8 kHz，PZT核谐振器为10.3 kHz。将氧化铝核谐振器的填充率从13.0 vol%增加到52.7 vol%拓宽了衰减带并增大了衰减幅度。这些结果表明，重力辅助同轴滴注法为制备毫米级核壳谐振器提供了一条高产率途径，这类谐振器可集成到聚合物复合材料中用于声频范围内的声衰减。
研究解读：基于重力辅助同轴滴注法的毫米级核壳谐振器及其可调声学带隙特性
1. 研究背景与科学问题
声学超材料是一类通过人工设计微结构实现天然材料所不具备声学特性的人工复合材料。其概念源于电磁超材料，旨在实现对声波传播的异常调控，如负折射、声学隐身等。在低频声衰减领域，现有技术面临显著瓶颈：声子晶体依赖布拉格散射机制，其带隙频率受限于晶格常数与声波波长的可比性，导致低频设计体积庞大且对周期性高度敏感；膜型或亥姆霍兹谐振器虽可实现强低频衰减，但需支撑膜或空腔结构，难以分散嵌入块体聚合物基体中；软质多孔弹性体或包封气泡虽提供高阻抗对比，但机械强度与长期稳定性不足。相比之下，重核-橡胶壳型局域共振谐振器因其可通过调节核质量与壳刚度来调谐共振频率而备受关注。然而，现有制造方法（如手工组装、亚毫米流体合成）产量低、尺寸控制差，且工作频率多局限于超声范围，严重制约了其在可听声频段（<20 kHz）的实际应用。因此，开发一种高通量、高均匀性、可规模化生产的毫米级核壳谐振器制备方法，是实现声频段局域共振声学超材料工程化的关键前提。
2. 研究目的与意义
为解决上述问题，研究人员提出并验证了一种基于重力辅助同轴滴注的毫米级核壳谐振器制造策略。该研究的核心意义在于：(1) 突破了传统微流控技术在谐振器尺寸上的限制，首次实现了可直接在可听声频段（~11 kHz）工作的毫米级谐振器的高通量制备；(2) 建立了从液滴生成、壳层固化到超材料样品组装的完整工艺流程，并通过有限元模拟与压电传输实验双重验证了其声衰减性能的可调性；(3) 揭示了谐振器填充率对带隙宽度与衰减幅度的调控规律，为未来宽带声衰减超材料的设计提供了实验依据与理论指导。
3. 关键技术方法概述
研究人员采用了重力辅助同轴滴注法作为核心制造技术。该方法利用同轴钢针（内针与外针组合）在空气中挤出核壳液滴，重力驱动液滴脱离针头后落入含有甲基纤维素的乙醇/水收集浴中，并在下落过程中接受紫外光照射使硅橡胶壳交联固化。通过调节内外流体流速及针头规格，可精确控制谐振器的核径、壳厚与整体尺寸。此外，研究人员构建了基于质量-弹簧模型的离散单元有限元模型（FEM），利用ABAQUS软件进行静态与动态模拟，以预测谐振频率与色散关系。实验验证方面，采用矩形压电致动器作为激励源与传感器，对嵌入不同体积分数谐振器的环氧树脂条形样品进行了声传输测试。
4. 主要研究结果
4.1 谐振器制备与表征
研究表明，重力辅助同轴滴注法可在空气中稳定生成核壳液滴，每10-13秒形成一个液滴，单次运行2-4小时可产出800-1200个谐振器，可用产率>95%，直径变异系数<10%。通过调整内外流速，研究人员确定了最佳操作窗口（“甜点区域”），在此条件下可获得核心居中、壳层均匀的球形谐振器。核径主要由重力与界面张力平衡决定，公式推导值与实测值吻合良好（如氧化铝核径计算值1.45 mm vs. 实测1.40 mm）。值得注意的是，由于PZT悬浮液密度（3640 kg/m3）约为氧化铝（2156 kg/m3）的1.7倍，在相同喷嘴条件下，PZT核更小（1.13 mm）但质量（5.7 mg）与氧化铝核（5.6 mg）几乎相等，这解释了为何两者均在~11 kHz附近产生衰减。
4.2 谐振器形状分析
通过定量形状因子与定性观察相结合的方法，研究人员系统评估了不同内外流速组合对谐振器质量的影响。结果显示，当外流速为4000 μL/h、内流速为400 μL/h时，可获得最佳球形度与核居中性。流速过高会导致核穿透壳层或形成非球形液滴，过低则无法稳定滴注。该分析为后续标准化生产提供了工艺参数边界。
4.3 声学超材料传输性能
压电传输测试表明，纯环氧树脂对照样品的应变响应呈现周期性的峰谷模式，对应于驻波的节点与反节点。通过与对照样品进行频率偏移校正（补偿有效质量密度差异引起的波速变化），研究人员发现嵌入氧化铝核谐振器的超材料样品在约10-12 kHz范围内出现了明显的应变幅度降低，即声衰减带。随着谐振器体积分数从13.0%增加到24.5%再到52.7%，衰减带的宽度与幅度均显著增加。有限元模拟预测的谐振频率（氧化铝核11.8 kHz，PZT核10.3 kHz）与实验观测的衰减中心频率高度一致。这一现象归因于谐振器尺寸的多分散性：更多谐振器意味着更宽的核径分布，从而拓宽了共振频率覆盖范围。
5. 结论与展望
研究人员总结指出，本研究成功开发并验证了一套完整的毫米级核壳谐振器制造与声学超材料组装体系。通过重力辅助同轴滴注法，实现了产率>95%、尺寸均匀性高的谐振器批量生产；结合有限元模拟与压电传输实验，证实了该类局域共振超材料在可听声频段（11-12 kHz）的有效声衰减能力，且带隙宽度可通过谐振器填充率进行调控。研究结论明确指出：“这些结果表明，重力辅助同轴滴注法为制备毫米级核壳谐振器提供了一条高产率途径，这类谐振器可集成到聚合物复合材料中用于声频范围内的声衰减。” 未来方向包括在同一样品中组合不同核材料、尺寸或体积分数的谐振器，以实现宽带而非窄带的声衰减，这对于实际噪声抑制与爆炸冲击阻尼应用（如通风型谐振超材料）具有重要意义。
