透射模式硅富氮化物Mie-void超表面在可见光波段的研究

《Laser & Photonics Reviews》：Transmission-Mode Silicon-Rich Nitride Mie-Void Metasurfaces in the Visible

　　

摘要 Mie-void超表面迄今为止主要在反射模式下发展，其中嵌入高折射率介质中的亚波长空洞支持局域共振和光谱选择性光学响应。本文研究人员介绍了工作在透射模式下的Mie-void超表面，采用硅富氮化物（SRN）平台实现可见光波段操作。研究表明，这一转变并非简单的几何变化：将空洞置于衬底上的有限薄膜中，会引入与底层Mie-void响应杂化的平板波导（slab-guided）和法布里-珀罗（Fabry–Pérot）类贡献。严格耦合波分析（RCWA）表明，主要的谱变换源于将半无限宿主介质替换为有限SRN薄膜，而衬底仅起次级微扰作用。厚度相关的色散图谱揭示了相互作用模式间的避让交叉（avoided crossing），将薄膜厚度确定为追踪耦合模式演化的清晰参数。实验上，研究人员展示了与模拟良好吻合的深度相关透射光谱，并在单一超表面架构内实现了可见结构色和空间编码透射光图案。这些结果确立了透射模式Mie-void超表面作为一种可行的反介电平台，可用于透射式光谱滤波、光学编码和面向显示的光子元件。

论文解读：透射模式硅富氮化物Mie-void超表面在可见光波段的研究

一、研究背景与问题

可见光超表面作为紧凑型光学平台，在光谱整形和波前调控方面展现出重要潜力，广泛应用于滤波、成像和结构色生成等领域。在可见光波段，透射式实现方案因其与正向传播光光学系统的天然兼容性而尤为引人关注，适用于紧凑型光谱滤波器、图像编码元件和显示器件等场景。然而，现有可见光介质超表面多侧重于反射模式操作，透射式设计往往依赖传统正介电谐振器几何结构。因此，反介电超表面架构在可见光透射波段仍相对未被充分探索。

Mie-void超表面提供了一种反介电途径实现谐振光操控，其核心机制是嵌入高折射率介质中的亚波长空洞支持光谱选择性光学响应。早期工作主要在反射模式下确立了该平台，实现了可见光谱调谐和结构色生成。Mie-void概念的一个核心特征是光学响应主要由局部空洞几何决定，而非从根本上受限于集体周期性效应。然而，将Mie-void平台从反射模式转换到透射模式并非简单的操作几何变化。在反射模式实现中，光谱响应通常可主要理解为围绕空洞本身的局域共振；而在透射模式下，有限厚度高折射率介质薄膜沉积在衬底上，还可支持平板波导模式和法布里-珀罗类模式，这些模式与底层Mie-void响应相互作用。关键问题在于：Mie-void概念在透射几何中是否仍然是一个有用且可设计的框架，还是额外的模态结构会淹没定义该平台的局域谐振图景。

硅富氮化物（SRN）为在可见波长研究这一转变提供了合适的材料平台，其兼具高折射率和足够低的光学损耗，适用于纳米加工薄膜几何结构。在此背景下，有限SRN层不仅是空洞的被动宿主，而且是光学系统的主动组成部分，能够介导局域Mie-void共振与薄膜支持模式之间的耦合。薄膜厚度可作为追踪混合模式下透射共振演化的清晰参数。

二、研究内容与结论

研究人员引入可见光透射作为Mie-void超表面的工作模式，采用SRN平台实现。核心目标是确立Mie-void概念在这一转变下是否仍具有物理意义和实验可及性，以光谱滤波和结构色作为验证路径。首先表征了有限薄膜透射几何中出现的模态复杂性，确定局域Mie-void共振与平板波导和法布里-珀罗类贡献之间的杂化是控制透射响应的机制。随后验证了深度控制的谱调谐和空间编码在该复杂性下仍然可行。灰度纳米光刻提供了连续控制空洞深度的实际制造途径。实验证实这两种能力均得以保留，确立了透射模式Mie-void超表面作为透射式光谱滤波、图像编码和面向显示光学元件的可行反介电平台。

三、关键技术与方法

研究人员采用的主要技术方法包括：严格耦合波分析（RCWA）数值模拟，使用商业软件Ansys Lumerical进行；等离子体增强化学气相沉积（PECVD）制备SRN薄膜，沉积在Borofloat 33玻璃衬底上；电子束光刻（Elionix ELS-G100）进行图案化，通过内部剂量调制功能实现阵列化Mie-void超表面的不同曝光剂量分配，对于空间变化结构使用BEAMER软件分配曝光剂量并进行邻近效应校正；反应离子刻蚀（Corial 2001）采用SF₆/CH₄配方实现图案转移；透射光谱测量使用Nikon Eclipse TE300倒置显微镜配合钨卤灯照明和光谱仪采集；光学显微镜成像使用Olympus BX53M正置显微镜。

四、研究结果

2.1 在有限SRN薄膜中建立透射模式Mie-void超表面

研究人员从半无限SRN介质中嵌入圆柱形空洞的经典Mie-void图景出发，该理想化极限下光学响应由围绕空洞的局域共振主导，光谱位置主要由横向尺寸和深度决定。实验相关的透射模式结构则根本不同：空洞作为周期性阵列的一部分刻蚀在SiO₂衬底上的有限厚度SRN薄膜中，透射响应不仅由局域空洞共振塑造，还受周围有限薄膜环境影响。在此几何中，Mie-void响应与薄膜支持模式杂化，产生多个耦合光谱特征而非单一孤立共振。

2.2 厚度控制的杂化与光谱调谐

研究人员通过比较相同周期性空洞阵列在三种垂直堆叠配置下的光谱演化来识别透射模式响应的物理起源。半无限SRN极限下光谱呈现两个局域Mie型模式，定义参考Mie-void响应。当相同结构置于有限厚度SRN薄膜中时发生主要光谱变换，与薄膜的耦合引入了超出原始局域模式的额外谐振特征。相比之下，添加SiO₂衬底仅微弱扰动已杂化的响应。透射模式平台因此主要由局域Mie-void模式与有限薄膜响应的杂化控制，衬底起次级微扰作用。

场分布分析显示三个代表性光谱位置均保留清晰的空洞局域贡献，但在场分布于有限SRN薄膜的程度上有差异。透射光谱中的快速振荡源于导模共振，即有限SRN薄膜的平板导模被空洞晶格耦合到自由空间，其线形反映与Mie-void和法布里-珀罗响应形成的更宽背景的干涉。厚度相关透射图谱显示耦合光谱特征沿明确色散分支演化，其中突出区域展示两个相互作用模式间的局部避让交叉。两个共振偏离未耦合轨迹并保持有限光谱间隙分隔，这是模态耦合的清晰特征。研究人员采用双能级耦合振子框架建模，提取耦合率g = 4.53 ± 1.10 meV。场分布随交叉不对称演化，一个分支保持场图案基本不变，另一个发生明显重新分布，表明模态特征交换。厚度变化产生清晰有序的主导耦合共振演化，而周期变化导致更密集和更强重构的光谱景观，角度响应在考察范围内相对稳定。

2.3 透射模式结构色的实验实现

研究人员通过测量制备的SRN超表面随空洞深度变化的透射光谱来实验验证透射模式平台。测量透射图谱呈现两个主导光谱特征，其随深度的演化遵循模拟耦合光谱响应的预测趋势。尽管实验光谱比模拟对应更宽且分辨率较低，但整体模态结构和深度依赖演化得以保留。深度相关的谱演化直接转化为透射中的可见颜色调谐，CIE 1931色度图中测量与模拟坐标的对比显示良好一致性。随着空洞深度变化，超表面在色空间追踪连续轨迹。白光透射下的光学显微镜图像显示外观渐变遵循空洞深度的单调增加。SEM图像确认Mie-void阵列在制备超表面内的均匀形成。值得注意的是，实现的结构色饱和度适中，这反映材料选择而非Mie-void架构的根本限制：与替代组成（β = 1.77）相比，本工作所用SRN组成（β = 2.99）的可达色域在模拟和测量中均显示超过四倍的增加，表明光学损耗而非折射率是控制可达饱和度的主导因素。

2.4 深度编程超表面的空间编码

深度依赖的透射响应可从均匀测试结构扩展到空间变化超表面，通过局部调制图案区域内的空洞深度实现。白光透射下，同一SRN Mie-void超表面的不同区域支持不同透射状态，直接在透射中产生空间分辨的颜色图案。这一能力进一步通过空间变化超表面深度生成更精细的透射光图案得以展示。放大的SEM图像确认观察到的光学对比度与Mie-void结构的受控局部调制相关。这些结果表明透射模式Mie-void超表面仅通过深度控制即可支持空间分辨的光学编码，确立了该平台作为透射光学元件的可行路径，其中光谱响应和图像形成可在同一超表面架构内协同设计。

五、讨论与结论

本工作聚焦于透射模式工作的Mie-void型超表面。这类元件相比反射对应物具有明显优势，例如允许直线光学路径，更易于集成到紧凑线性系统中，如显微镜或光纤耦合装置。这在显示应用中可能很重要，背光用于照亮器件，Mie-void型超表面用作选择性带通滤波器选择所需颜色。核心成果是Mie-void设计范式在从反射到透射转变后仍保持物理意义。

从物理角度看，透射模式的新颖之处在于Mie-void响应不再作为孤立局域共振出现，而是作为耦合有限薄膜系统的一部分，但这种复杂性并未破坏平台的操作实用性。深度控制仍是有效调谐参数，Mie-void模态特征保留在有限薄膜振荡之下。混合模态结构相对于反射模式情况展宽了光谱特征，SRN层中的残余吸收限制了可实现的透射对比度，但这些是实际设计约束而非根本障碍。有限SRN层引入平板波导和法布里-珀罗类模态贡献，与底层空洞共振杂化，产生比反射导向极限更丰富的光谱结构。厚度依赖色散和避让交叉清晰展示了这种杂化，双能级耦合振子模型拟合给出耦合率g = 4.53 ± 1.10 meV，提供了杂化强度的定量度量。

Mie-void架构的独特特征在于其物理结构而非光谱耦合行为。在实心正介电谐振器中，即使具有强集中近场的结构（如anapole模式纳米盘），也将场主要限制在固体材料内部。实现此类近场的实际可及性需要引入开口或空腔，这趋同于Mie-void平台的结构原理。本研究的空洞几何天然提供这种可及性：与实心谐振器不同，它是中空、物理可及的腔体，允许分析物、气体或电光材料直接体积渗透到谐振模式体积内。这种可及性此前已在反射模式中实现Mie-void谐振器的渗透传感应用，并在本研究的透射模式几何中得以保留。

综合来看，这些结果将Mie-void超表面扩展到反射操作之外，确立其作为可见光透射光学功能的可行平台。透射响应可通过深度控制进行谱调谐，并可在图案表面进行空间编码，因此该平台自然适用于紧凑透射元件，如光谱滤波器、图像编码结构和面向显示的组件。更广泛地说，本工作表明反介电谐振器概念即使在额外模态通道不可避免的有限薄膜环境中仍可保持有效。透射模式Mie-void超表面不仅代表已知谐振几何的新实现，而且是将反介电超表面概念扩展到实际有用且物理独特的操作模式。

展望未来，空洞内保留的场局域化结合空洞本身的物理可及性，为该平台内的动态功能提供了路径。用光电活性材料（如液晶或Pockels活性聚合物）渗透空洞，可在施加偏压下实现局部折射率调制，保留的近场增强降低了给定折射率变化所需的调制体积和电压。实现基于此方法的独立寻址元件还需集成电极或驱动方案，这超出了本工作的范围。