危险废物填埋场长期风险评价的耦合过程—暴露框架：基于tanks-in-series与时间尺度控制的铀处置情景示范

《Journal of Hazardous Materials Advances》：Coupled Process-to-Exposure Framework for Long-Term Risk Assessment of Hazardous-Waste Landfills

　　

将基于物理过程的水文模型（physically based hydrological models）与长期剂量评估（long-term dose assessment）相整合。
通过串联水箱（tanks-in-series）框架连接地下水（groundwater）与地表水（surface-water）模型。
利用停留时间（residence time）和流动路径（flow pathway）参数化情景分析（scenario analyses）。
识别控制长期污染物暴露（contaminant exposure）的主导时间尺度（timescale）。
在危险废物填埋场（hazardous-waste landfill）中针对铀（uranium）处置演示该方法学（methodology）。

该研究由 Anders W?rman 与 Joakim Riml 完成，面向危险废物填埋场长期风险评价，提出并演示一个耦合过程—暴露框架。研究背景在于，填埋场污染物释放与暴露可在运行期和机构控制结束后长期持续；欧洲已有大量历史废物场，瑞典仍有数百座填埋场运行，其中部分接收危险废物，关闭后仍可能带来地下水污染与人体健康风险。欧盟及瑞典法规要求全生命周期防止地下水污染，并考虑工程屏障退化、机构控制丧失及未来个体暴露，但法规对暴露情景如何构建和整合缺少细化指导。现有评估通常组合释放、传输与人体暴露模型，但主要集中于地下水抽取和饮水途径；关键方法学问题不是缺乏过程模型，而是不同时空尺度模型之间缺少物理一致、透明的信息传递方法。与此同时，填埋场污染源相对较浅，在地形控制地下水系统中，污染物可能沿浅层路径排泄至陆地区域，在蒸散主导期累积于土壤，随后被间歇降雨、淹没和地表径流再活化。因此，研究人员开发端到端框架，将废物浸出、地下水与地表水传输、暴露情景和剂量计算连接起来，并以瑞典 Norrtorp 危险废物填埋场计划处置含铀废物为示范，评估井饮水与地下水排泄区作物消费两类途径，识别主导长期剂量风险的过程和参数。其意义在于提供可解释的情景构建方法，识别主导时间尺度，并支持长期填埋场安全管理与监管评估。
作者为开展研究采用的主要关键技术方法包括：以场地数据为基础构建三维地下水流与粒子追踪模型，采用MODFLOW类型稳态达西流和等效连续介质表征；用HEC-RAS二维非稳态Rain-on-Grid模拟地表洪水与冲刷；以串联水箱模型（tanks-in-series model，将传输路径离散为若干完全混合储库的降阶模型）聚合详细过程模型；用停留时间、流动路径和速率系数参数化情景；开展Monte Carlo参数空间敏感性分析与剂量计算。场地来源为瑞典 ?rebro 附近的 Norrtorp 危险废物填埋场，管理计划显示2024—2033年处置约96 kg铀；水文气象背景采用 SMHI S-HYPE Subid 5880 的2010—2024数据，场地位置、地形、地质、地下水监测数据和三维模型地图来自补充材料1。
研究结果如下。
5.1 时间尺度相对重要性：通过串联水箱模型的总停留时间求和与有效速率系数分析，污染物突破由最慢过程控制；地表响应在浸出时间约10—100年以下受浸出影响较弱，更长浸出时间下转为浸出限制。地下水情景中反应性铀传输时间为12—814年，已包含阻滞乘数；增大入渗通常增强地下水循环并缩短传输时间，但地质非均质性改变流径、深度和排泄位置，且对峰值浓度与剂量并非一致保守。冲洗强度十倍增加时，1年浸出情景下突破约降低十倍。
5.2 泄漏与暴露情景空间表征：地形控制地下水系统中，地下水循环形成嵌套细胞和停滞点分流，排泄区可随地质假设显著移动。情景2.2.2给出三个连续污染排泄区，而情景1.3.2给出490个。所有粒子追踪在40,000 m2填埋区释放；井情景将96 kg铀分布于40,000 m2，保守作物情景将同一库存限定于2,500 m2废物堆体，按面积比得到污染排泄区7,945 m2，其中约660 m2假定耕种。排泄区大小由连续性估算。
5.3 井抽水捕获份额：情景2.2.2设置三个70 m深井；污染物羽流最低点平均传输深度为15.6 m，约一半进入基岩、一半留在第四系。井按深度均匀抽取。捕获份额随抽水率增加：0—4 m3 d^-1时约0.5%，随后近线性增加，至约500 m3 d^-1时中心井近完全捕获。单户中心井情景假定捕获铀库存约0.5%。
5.4 污染土地地表水冲洗：不考虑间歇冲洗时，土壤污染物仅随浅层侧向地下水迁移，构成迁移速度下界和停留时间上界。情景2.2.2中，水平地下水流速 u_gw=48.4 m y^-1、垂向排泄流速 W=0.092 m y^-1、铀吸附比 R_gw=10，得到迁移速度4.4 m y^-1；地表水粒子追踪显示至受纳河道平均距离可达 X=50 m，仅地下水停留时间约11年。间歇洪水与潜流带交换增强迁移，估算地表流速期望值为0.18 m s^-1；假定年均洪水历时3小时，土壤停留时间较无间歇冲洗情景减少约4倍。因此，间歇洪水冲洗可能显著降低土壤中污染物累积。
5.5 剂量情景含义：井情景假定96 kg铀分布于40,000 m2，捕获份额 p=0.5%，抽水率140 L d^-1，直接饮水4 L d^-1；灌溉情形下 Q_ET,d,ir=4 m3 d^-1、EF=10^-3，额外有效摄入约4 L d^-1。70 m深基岩井与污染羽流相交，抽取污染与未污染混合水。浓度和剂量对浸出时间1—10,000年敏感，但井情景放射剂量低于公众剂量限值1 mSv y^-1；峰值井水浓度约140 μg L^-1，超过瑞典食品署饮水指南30 μg L^-1。化学毒性仅针对井水途径评价。作物情景假定96 kg铀存于2,500 m2，排泄—补给比3.17，排泄区7,945 m2，约660 m2耕种以满足个体全部作物食物需求；采用 Q_ET,d=8.3 m3 d^-1、EF=10^-3、Frz=6。井情景与作物情景有效年水摄入相似，但排泄区孔隙水浓度通常远高于井水，因井捕获份额低；保守假设下作物摄入剂量可能超过1 mSv y^-1，且对浸出、地下水传输和土壤冲洗时间高度敏感。
5.6 农业情景Monte Carlo参数空间敏感性：剂量率关键参数包括 r₁、r_SW、r_GW、Q_ET,d 和 EF；由于 Q_ET,d 与 EF 通过 I_e=120Q_ET,dEF 影响有效摄入，剂量响应依赖四个采样组合：r₁、r_GW、r_SW 和 I_e，Frz=6固定。采用5,000个均匀独立采样结果叠加于基线情景，参数范围包括2—12 m3 d^-1、10^-4—10^-3、1—10,000年、150—900年、1—50年。结果显示峰值剂量率强烈依赖浸出时间尺度，并存在显著情景空间变异性；该集合是敏感性包络，不是未来暴露概率或百分位预测。
讨论部分总结：6.1 影响方面，研究指出长期污染物突破可由废物浸出、地下水传输和地表水冲洗的特征时间尺度比值解释；τ_L/τ_GW?1表示浸出限制，τ_L/τ_GW?1表示地下水传输控制，τ_GW/τ_SW表示地下水传输与冲洗相对重要性。景观尺度地下水结构不仅决定传输时间，也定义潜在暴露途径；地质非均质性或入渗假设的小变化可显著改变传输深度、停留时间及排泄区范围和碎片化。污染地下水不一定直接排入常年地表水，而可能进入陆地区域累积后被间歇地表水再活化。农业暴露可能不低于饮水暴露，因为排泄区孔隙水浓度可显著高于抽水井水，取决于井捕获份额和污染水混合；但农业剂量强烈依赖未来土地利用、耕种面积、作物需水、土壤水分配和作物转移。Frz=5—6为情景假设并非实测或概率区间；EF_U=10^-4—10^-3对应剂量系数区间约2.14×10^-6—2.14×10^-5 Sv y^-1 per Bq kg^-1总干土，位于情景转换铀转移因子包络的上部。6.2 限制与验证方面，地下水模型采用异质等效连续介质而非显式离散裂隙通道，数据不足以唯一刻画基岩裂隙导水率、连通性和深度持续性；铀阻滞采用单一有效值 R=10，属情景假设；地下水流分析假设准稳态，未显式表示区域流场时间演化；Norrtorp铀处置为前瞻性，无法用场地历史铀释放或突破数据验证端到端框架；Monte Carlo采用均匀独立采样，结果表征响应空间而非概率；化学毒性仅评价井水，作物摄入仅作放射学评价；冷湿气候下忽略污染粉尘吸入和直接辐射，其他气候或土地利用条件可能需纳入。作物转移公式 EF_U=f_Tf_av,UTSCF_Uf_ed 为机制解释而非场地或作物特定校准；所选 EF_U 区间为保守情景敏感性范围。串联水箱固定三地下水箱链保留平均反应传输时间，但施加 CV_GW=1/√3，仅简化表示时间展布。
研究结论翻译如下：本研究展示了一个端到端框架，将填埋场浸出、地下水和地表水传输的物理模型与长期人类暴露和剂量评估联系起来。核心方法学发现是，污染物突破的主要控制可由废物浸出、地下水传输和地表水冲洗特征时间尺度之间的比值识别。这些比值区分释放限制、传输限制和冲洗限制响应，从而帮助识别最需要详细表征的过程。特征时间尺度分析还为风险管理措施优先级提供基础。浸出限制条件强调维持封闭、入渗控制和废物稳定性；地下水传输控制条件强调传输路径、排泄区和潜在取水点表征。当污染物在陆地地下水排泄区累积时，监测和土地利用管理可提供限制长期暴露的额外手段。分析进一步表明，景观尺度地下水流动模式对定义暴露途径很重要。污染地下水可能排入陆地区域而非直接进入常年地表水，允许污染物累积和随后间歇性冲洗。因此，地下水排泄区农业暴露可能与饮水暴露同等重要或更重要，尽管计算剂量强烈依赖未来土地利用和污染物向作物转移的假设。Norrtorp应用演示了假定处置96 kg铀的框架。所得浓度和剂量以采用的场地水文地质、废物和暴露假设为条件，不应解释为验证预测或危险废物填埋场普遍适用值。更广泛地，该框架提供透明手段识别主要风险驱动因素，将建模努力导向控制长期污染物传输和暴露的过程，并为长期填埋场安全评估构建物理可解释情景。