提水曝气耦合海绵铁增强微污染水库微生物氮循环

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Coupling water-lifting aeration with sponge iron enhances microbial nitrogen cycling in micro-polluted reservoirs

　　

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  提水曝气-铁体系增强水库中的氮转化。
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  铁介导的氧化还原循环为反硝化提供电子。
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  微生物群落和功能基因显著富集。
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  机器学习揭示了与氮转化相关的关键环境和生物因素。

引言

氮富集已成为淡水生态系统最普遍的威胁之一，尤其是在饮用水源水库中，过量的硝酸盐积累加速了水体富营养化，降低了饮用水质量，并增加了生态风险[1]，[2]。尽管已有大量努力致力于控制外源氮负荷，但内源氮循环仍然是微污染水库中长期氮积累的重要贡献因素[3]。生物反硝化是实现永久性氮去除的最可持续途径，因为它将活性氮转化为气态氮而不产生二次污染物[4]。然而，其效率受到电子供体可用性的强烈限制，特别是在贫营养或低碳水环境（如水环境）中，溶解性有机碳不足以维持持续的微生物呼吸作用[5]。

近期研究表明，好氧反硝化能够通过同时实现供氧和氮去除来克服传统厌氧反硝化的一些局限性[6]。在适当的溶解氧条件下，好氧反硝化细菌表现出快速生长、广泛的基质适应性和优异的环境相容性，使其成为水库生态系统原位修复的有吸引力选择[7]，[8]，[9]。然而，在微污染水源中，好氧反硝化远远低于其理论潜力，因为电子供体的限制而非氧气可用性已成为控制氮转化的主要瓶颈[10]。因此，开发能够在低碳条件下支持本土微生物代谢的可持续电子供应策略，已成为水库氮管理面临的关键挑战。

为解决因电子供体不足导致的反硝化不完全问题，低价金属离子（Fe2?、Fe?、Mn2?）、氢气（H?）和还原性无机含硫化合物（RISCs）已被广泛用作反硝化的替代电子供体[8]，[11]，[12]。其中，铁基材料由于其优异的还原性、无毒性和低成本而被认为是前景广阔的无机电子供体[13]。除了提供电子外，铁还显著影响微生物生态过程[10]。先前的研究表明，铁补充可以重塑细菌群落组成、富集功能反硝化细菌并促进与氮转化相关基因的表达[8]，[11]，[12]。更重要的是，铁的可用性与中心碳代谢密切相关，因为细胞内电子传递、ATP生成、糖酵解和铁转运系统共同调节微生物能量代谢[14]。因此，氮去除不应仅仅被视为铁腐蚀的物理化学后果，而应被视为铁循环、微生物代谢和环境条件之间协同相互作用的结果。尽管取得了这些进展，但在自然水库环境中，铁循环、微生物功能基因、代谢途径与生态系统尺度氮去除之间的机制关系仍了解不足。然而，在好氧条件下，零价铁（ZVI）的表面钝化会损害铁离子溶解并破坏持续电子传递，限制其持续供电子能力和反硝化效率[3]。海绵铁（SFe）是一种含有高含量零价铁、大比表面积和互连孔隙结构的多孔铁基材料，可以有效缓解这一限制。其多孔含碳结构促进了电化学腐蚀和铁溶解[15]。此外，海绵铁在好氧条件下的耗氧腐蚀可以创造厌氧-无氧微环境，有利于富集铁还原菌并维持循环电子供应[16]。因此，本研究选择海绵铁作为铁基电子供体以增强好氧反硝化性能。

提水曝气（WLA）系统已应用于缓解深水水库的温度分层并改善溶解氧分布[8]，[9]。增强的水力混合为好氧微生物创造了有利的氧气条件，同时抑制了沉积物中营养物质的内源释放。然而，仅改善充氧无法从根本上解决低碳条件下的电子限制问题。将提水曝气与铁介导的电子供应相结合，可以同时优化氧气可用性和微生物电子代谢，从而建立促进氮转化的物理化学-微生物耦合过程[5]。然而，在自然水库生态系统中，水力调控、铁转化、微生物功能响应和环境因素之间的相互作用仍了解不足。尽管先前的研究已证明提水曝气可以改善氧气分布，且铁基材料通过额外电子供应有潜力增强氮转化，但在原位水库条件下这些过程之间的机制联系仍不清楚。因此，本研究建立了一个原位WLA-SI系统，以研究铁辅助微生物氮循环的潜在机制。具体而言，本研究旨在：（1）评估与铁转化相关的反硝化增强效果；（2）利用宏基因组学分析揭示铁循环与微生物群落组装、能量代谢潜力以及参与氮转化的功能基因丰度之间的关联；（3）通过偏最小二乘法路径模型和可解释机器学习量化环境因素和微生物代谢途径对反硝化的相对贡献。这些发现为铁关联微生物氮循环提供了新见解，并为开发低碳淡水生态系统的可持续生物修复策略提供了理论基础。

章节摘要

实验材料

围隔系统建立于位于西安市黑河金盆水库的韩峪峡（34°04′N，108°21′E）。建立了两个反应系统：提水曝气系统（WLA）和提水曝气-海绵铁耦合系统（WLA-SI）。原位围隔实验系统由两个主要部分组成：围隔结构本身以及安装在其中的WLA-SI系统。围隔结构由三部分组成：底部为一块圆形钢板，

氮去除性能及对比

WLA-SI系统被用于增强水库水中本土微生物群落的反硝化能力。WLA-SI和WLA系统中氮浓度的变化如图1所示。在第一阶段，WLA-SI系统中的氮浓度呈现出明显的下降趋势。总氮（TN）浓度从1.54降至0.88 mg/L，对应的去除效率为42.79%。同样，NO??-N浓度从1.36降至0.83 mg/L，

结论

本研究在微污染饮用水源水库中建立了原位WLA-SI围隔系统，以评估海绵铁耦合对微生物氮转化及相关生态响应的影响。WLA-SI系统实现了最大总氮（TN）和NO??-N去除效率分别为42.79%和38.53%，同时增强了COD_Mn衰减和磷固定。微生物分析表明，海绵铁的添加重塑了群落组成，

利益声明

作者声明，他们没有已知可能影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。

利益声明

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作者贡献声明

黄庭林：写作-审阅与编辑、监督、资金获取、概念构思。吴长友：调查研究。史佳凡：调查研究。罗峥：调查研究。司帆：调查研究。陈硕辉：软件、调查研究。张海燕：方法论、调查研究、资金获取。李楠：调查研究、资金获取。晏驰杭：写作-原稿撰写、可视化、软件、调查研究、形式分析。

致谢

本研究得到国家重点研发计划（编号：2022YFC3203604）、国家自然科学基金（编号：52200023、52470015）、陕西省基础研究计划（项目编号：2025JC-YWGCZ-01）、陕西省优秀青年科学基金项目（编号：2025JC-JCQN-019）的资助。

晏驰杭|张海燕|李楠|司帆|陈硕辉|罗峥|吴长友|史佳凡|黄庭林