营养盐限制使表流人工湿地中的碳氮去除与温室气体最优状态相分离

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Nutrient limitation separates carbon and nitrogen removal from greenhouse-gas optima in surface-flow constructed wetlands

　　

• •
  碳添加重新组织了SFCWs中的碳-氮去除与温室气体权衡关系。
• •
  低氮质量平衡表明，植物全氮吸收贡献了23.3–32.5%。
• •
  预测nrfA丰度在COD/N = 8–12时升高了49.0–53.0%。
• •
  预测的GDH2、glnA模式与NH⁴₊同化潜力一致。
• •
  COD/N = 8使GWP最小化，而COD/N = 12使净化效果最大化。

引言

中国及许多其他地区的污水控制正日益从传统废水处理扩展到轻度污染河流、湖泊和源水的生态净化。尽管这些水体中的营养盐和有机物浓度远低于市政废水，但仍可能发生富营养化和饮用水水质恶化。残留污染也可能阻碍修复后的水体达到管理目标 [24], [9]。人工湿地（CWs）在该领域得到广泛应用，因为它能够提供水体滞留、沉积、植物吸收和微生物转化，且所需能源极少 [13], [18], [32]。

地表流人工湿地（SFCWs）常用于净化轻度污染的河流、湖泊和源水，因为水在浅层植被化池中沿表层流动。与垂直流和水平潜流湿地不同，SFCWs具有开放水面，且通常没有人工曝气。氧气主要通过气-水交换和光合作用供给，而有机碳和营养盐与水体、表层沉积物和植被相互作用 [47]。因此，进水COD/N的变化会改变湿地的电子供体可用性及耗氧量。这些变化可能影响氮转化、温室气体（GHG）产生和植物营养盐吸收 [2], [38]。这一过程背景使SFCWs成为研究在低氮和低有机物负荷下外源碳供给如何影响污染物去除和温室气体排放的有用系统。

在处理低氮、低有机物负荷水体的SFCWs中，营养盐限制是常见的。在这些条件下，外源碳供给可以改变植物吸收、微生物氮转化和内源有机碳释放的相对贡献。在碳缺乏条件下，植物吸收和内源有机碳释放可能分别对氮滞留和COD动态产生更强的贡献 [41]。适度的碳供给可以促进植物-微生物耦合氮去除 [17], [38], [48]。过量的碳供给可能增加耗氧量，并促进沉积物-根际区域厌氧碳转化。因此，进水COD/N代表了一种外源碳供给的操作梯度，在固定氮负荷下可能影响植物吸收、微生物氮转化和温室气体产生 [48]。

既往研究表明，提高COD/N可以改善CWs中的营养盐去除并改变温室气体排放 [38], [4], [48], [45], [50]。也有研究报道了平衡污染物去除与温室气体排放的COD/N经验最优值 [4], [6], [34]。然而，营养盐限制如何改变成熟SFCWs处理低氮、低有机物水体时植物吸收、微生物氮转化、内源碳释放和氧化还原敏感气体产生的相对贡献仍不明确 [23]。

另一个未解决的问题是微生物功能预测如何与实测氮滞留和植物吸收相关联。湿地研究常通过分类学转变推断微生物功能，而植物吸收通常单独评估。在营养盐受限系统中，微生物硝酸盐还原和铵同化可能与植物氮储库有关联，但这些关联不能仅从分类组成中解析。基于16S核糖体RNA（rRNA）基因谱的功能预测不能替代定量聚合酶链反应（qPCR）、宏基因组学或同位素示踪。然而，当与质量平衡、气体通量和植物组织库存结合解读时，它们可以帮助产生可检验的假设。本研究使用系统发育群落未观测状态重建工具2（PICRUSt2）预测功能潜力。利用nrfA评估预测的DNRA潜力，利用narG、narH、narI、norB、norC和nosZ评估预测的反硝化潜力，利用GDH2和glnA评估预测的铵同化潜力，利用mdh、korA、ppc和por评估预测的碳固定潜力。这些预测功能用于检验其与实测氮滞留和温室气体响应的吻合性，而非推断特定途径速率。

因此，本研究定量研究了在模拟成熟燕龙湖湿地过程的温室SFCW中试验装置中，不同进水COD/N比对碳和氮去除的影响。随后，我们检验了在淹水期最低稳态温室气体响应是否发生在相同的COD/N比值下。我们量化了碳和氮去除响应，并进一步将氮去除分解为实测项和残余项。最后，我们使用PICRUSt2推断映射到京都基因与基因组百科全书（KEGG）的功能谱，并评估预测的DNRA、反硝化、铵同化和碳固定潜力是否与质量平衡和气体通量证据一致。

章节摘要

SFCW模拟系统描述

模拟系统在燕龙湖实验室的温控温室中建立。2021年7月至10月运行期间，温室温度维持在25 ± 3 °C。光照由LED灯提供，光暗周期为10 h光照和14 h黑暗。实验设计基于燕龙湖SFCW（33°20'25" N, 120°2'6" E），这是一个用于处理轻度污染水体的长期运行净化湿地。

每个反应器由

碳添加将营养盐受限的SFCWs从背景释放转变为耦合碳-氮去除

进水COD/N比对营养盐去除有显著影响（图3）。在四级COD/N实验中，随着COD/N升高，NH₄⁺-N浓度下降，但这一响应弱于NO₃^--N和TN的响应。NO₃^--N去除随碳添加显著增加，出水NO₃^--N浓度在第5天后趋于稳定。TN去除在COD/N = 0时最低，在COD/N = 4、8和12时逐步增加，与既往人工湿地研究一致

结论

本研究表明，碳添加改变了营养盐受限SFCWs中的污染物去除、实测氮分配和PICRUSt2预测的功能潜力。COD/N = 12产生了最强的碳-氮去除，而COD/N = 8在淹水期产生了最低的实测GWP。COD/N = 8与12之间的GWP差异主要与净CO₂响应有关，而两者的CH₄通量相当。

质量平衡证据表明，植物吸收贡献了

资金支持

本工作得到了国家自然科学基金（批准号52279012和52079038）、河北省水利科技计划项目（批准号2025-84 (GC)）和浙江省水利科学研究重点项目（批准号RA+202501）的支持。

CRediT作者贡献声明

王玲：项目管理、调查研究、数据整理。张海阔：撰写——原稿撰写、方法论、调查研究、形式分析、数据整理、概念设计。王怡：撰写——审阅与编辑、可视化、形式分析、数据整理。倪怡辉：撰写——审阅与编辑、验证、软件、数据整理。朱丽勤：撰写——审阅与编辑、撰写——原稿撰写、可视化、验证、指导、资源、项目管理、方法论，

生成式AI和AI辅助技术在写作过程中的声明

在稿件准备过程中，生成式AI工具仅用于支持英文润色。作者审阅并编辑了所有文本，并对内容承担全部责任。AI工具未用于实验设计、数据分析、结果解释或结论制定。

利益冲突声明

作者声明不存在已知的竞争性经济利益或个人关系，这些关系可能会影响本文所报道的工作。

致谢

作者感谢浦亚帅在实验系统搭建方面的协助。作者还感谢 Aarhus University 的 Hans Brix 和 Franziska Eller 对早期稿件提出的建设性意见。

数据可用性

支持本研究结果的数据可在合理要求下从通讯作者处获取。由于部分数据集与正在进行的湿地管理项目相关，目前不允许公开存放。去标识化数据

朱丽勤|王怡|倪怡辉|王玲|张海阔