关于电化学臭氧产生的文献计量学和系统性综述（2000-2025年）：知识体系、技术演进及未来发展路径

《Journal of Environmental Sciences》：A bibliometric and systematic review of electrochemical ozone production (2000-2025): Knowledge architecture, technological evolution, and future roadmaps

　　•揭示了2000-2025年间电化学臭氧生成（EOP）的知识进展和研究前沿。
•确定了从反应机理到反应器工程的四个技术阶段。
•强调了PbO2、Sb-SnO2和BDD电极在臭氧选择性方面的进展。
•展示了电过氧化氢作为先进氧化技术的一种新兴策略。
•提出了通往可扩展反应器和可持续EOP应用的未来路径。

引言
难降解有机污染物，包括药物、染料、农药和新兴污染物，对传统废水处理技术构成了巨大挑战（Chan和Epelle，2025年）。由于其复杂的分子结构和显著的环境持久性，这些污染物通常难以通过生物降解和常规物理化学过程去除（Epelle等人，2024年）。因此，能够产生高活性氧物种以非选择性方式降解污染物的先进氧化过程（AOPs）在水和废水处理应用中引起了广泛的研究兴趣（Epelle等人，2022a）。在多种AOPs中，电化学臭氧生成（EOP）因能够在环境条件下直接从水或氧气中生成臭氧而成为特别有前景的方法（Epelle等人，2022b）。与传统电晕放电产臭氧方法相比，EOP具有系统结构紧凑、操作灵活性高、与可再生能源兼容以及无需储存和运输臭氧等优点（Epelle等人，2022c）。这些特点使得EOP特别适合用于分散式水处理和可持续环境修复（Epelle等人，2023b）。
在过去的二十年里，EOP研究取得了显著进展。早期研究主要集中在阐明阳极臭氧生成的基本机制以及臭氧生成与氧 Evolution 反应（OER）之间的竞争动态（Epelle等人，2023c）。随后，大量工作致力于开发高性能电极材料，如掺硼金刚石（BDD）、掺Sb的SnO2、Ni-Sb-SnO2及其他改性氧化物催化剂，以提高臭氧选择性和电流效率（Hamid等人，2024年）。当代研究通过将EOP与互补的先进氧化技术（尤其是电过氧化氢系统）相结合，进一步扩展了其应用范围，增强了其在降解难降解有机污染物和消毒中的应用潜力（Mustafa等人，2025年）。

尽管取得了这些进展，但仍存在一些技术障碍阻碍其大规模应用（Botondi等人，2023年）。这些问题包括臭氧电流效率低、电极钝化、能耗高、膜材料耐用性限制以及对反应器尺度传输现象了解不足（Epelle等人，2023a）。此外，尽管许多研究记录了电极性能的改进，但研究重点从材料开发向反应器工程、过程强化和可持续性评估的转变程度尚未得到充分阐述（Khan等人，2023年）。
一些综述文章总结了EOP在电极材料、反应机理、反应器配置和环境应用方面的发展（Vinayagam等人，2024年）。然而，现有综述大多侧重于技术的具体技术方面（Wang等人，2022年）。虽然这些研究提供了关于科学和技术进展的宝贵见解，但它们通常未能定量评估研究领域的演变、合作模式、知识结构或新兴的研究前沿（Wei等人，2026年）。更为关键的是，很少有研究关注知识发展如何与技术转化的需求相匹配，包括反应器设计、放大效应、能源效率优化和可持续性评估（Yu等人，2024年）。
文献计量分析已成为一种强大的方法，通过识别出版趋势、合作网络、知识结构和新兴研究主题来定量评估科学领域的发展（Gou等人，2023年）。最近的文献计量研究在环境工程领域（如电化学氧化、光催化、AOPs和碳中性水处理技术）得到了广泛应用（Benvidi等人，2021年）。然而，据我们所知，还缺乏一个综合评估EOP研究的文献计量分析，该分析应同时涵盖知识演变和工程视角（Contreras-Bustos等人，2024年）。
因此，本研究结合了文献计量分析和以工程为导向的评估框架，系统地评估了2000至2025年间EOP研究的发展（Abdelmageed和Zayed，2020年）。我们利用Web of Science Core Collection（WoSCC）中的文献数据，研究了出版趋势、学科分布、合作网络、共引用关系、关键词演变和新兴研究前沿（Abumalloh等人，2024年）。此外，还进行了专门的工程导向关键词评估，以考察反应器工程、过程强化和可持续性相关主题在EOP知识结构中的体现（Ampese等人，2022年）。

具体而言，本研究旨在探讨以下研究问题：
（1）过去25年全球EOP研究领域的演变轨迹是什么，主要的发展路径是什么？
（2）EOP研究社区中的合作网络和知识结构具有哪些特点？
（3）哪些研究主题已成为主要的前沿领域，它们如何为未来的技术发展提供指导？
（4）反应器工程、放大效应、能源效率和可持续性考虑在这些现有的EOP知识库中得到了何种程度的体现？
通过将定量文献计量分析与工程导向的解释相结合，本研究全面概述了EOP研究的知识结构、研究演变和未来方向（Chen等人，2021年）。预计这些发现将为未来的电极设计、反应器工程、过程强化和可持续环境应用的发展提供参考，从而加速EOP从实验室规模研究向实际应用的转化。

数据来源和文献检索
本研究采用了文献计量分析与工程导向评估相结合的方法，系统地评估了EOP的研究进展。完整的工作流程如图1a所示。文献数据集来自WoSCC，该数据库提供了标准化的引用信息和广泛的跨学科覆盖范围，适用于文献计量研究（Chen等人，2026b）。为提高检索的完整性和减少术语偏见，我们使用了多种同义词。

出版景观和增长轨迹
2000年至2025年间共识别出479篇出版物，包括436篇研究文章和43篇综述论文。年度出版和引用趋势如图2所示。时间分布显示了三个不同的发展阶段：
2000-2010年间，每年发表的论文数量少于10篇。这一时期的研究主要集中在臭氧电合成的基本机制、阳极反应途径以及电极材料的初步探索上。

臭氧生成机制的演变
EOP的基本原理是阳极臭氧生成与氧 Evolution 反应之间的竞争。虽然臭氧生成通过六电子水氧化途径进行，但氧 Evolution 则遵循热力学上更优的四电子途径（Liu等人，2025b）。因此，选择性抑制OER一直是EOP技术发展中的核心科学挑战。

文献计量分析表明，过去二十年EOP经历了显著的技术演变，从基础反应机理研究发展到先进的电极设计、集成氧化应用和新兴的反应器工程策略。尽管在臭氧选择性和污染物降解性能方面取得了显著进步，但仍存在一些关键的科学与工程挑战。

结论
本研究基于WoSCC中的479篇文献，对EOP进行了文献计量和系统性回顾。通过结合定量文献计量分析和定性文献综合，系统评估了EOP的知识结构、技术演变和未来发展趋势。结果表明，EOP研究经历了四个主要阶段：基础机理探索、电极材料创新、先进氧化集成以及……

未引用的参考文献
Turkay等人，2017；Vaccaro等人，1982；Wang等人，2018；Carmo等人，2013；Wang等人，2011；Da Silva等人，2022；Djilali，2007；Acosta-Santoyo等人，2021；Jouny等人，2018；Kitsuka等人，2009；Lin等人，2025；Bering和Djilali，2003；Nguyen和White，1993；Santana-Martínez等人，2021

作者贡献声明
Song Xu：撰写——审稿与编辑、原始草稿撰写、软件使用、资源管理、方法论、数据整理、概念化。
Hongxiang Xu：验证、软件使用、资源管理、方法论、资金获取、数据整理。
Linsheng Wei：监督、资源管理、方法论、资金获取、数据整理。
Shukai Sun：软件使用、方法论、调查、形式分析。
Yafang Zhang：原始草稿撰写、软件使用、项目管理、调查。
Dingkun Yuan：软件使用、项目管理、方法论。

利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的报告内容。

致谢
本研究得到了中国国家自然科学基金（编号52366011）的支持。

作者列表：
Song Xu | Hongxiang Xu | Linsheng Wei | Shukai Sun | Yafang Zhang | Dingkun Yuan | Bangfa Peng