多道次搅拌摩擦加工对 Mg-Gd-Nd-Zr 合金微观组织和力学性能的影响

《Journal of Alloys and Compounds》：Effect of Multi-Pass Friction Stir Processing on the Microstructure and Mechanical Properties of an Mg-Gd-Nd-Zr Alloy

　　

# 摘要要点

• 对比摩擦搅拌精密加工（MFSP）策略揭示了通过数与旋转方向反转在调控应变路径和微观组织演变中的不同作用。• 四道次同向加工促进了充分的动态再结晶，使大角度晶界（HAGB）比例提升至93.3%，形成了具有最高延伸率的均匀微观组织。• 四道次同向加工促进了充分的动态再结晶，使大角度晶界（HAGB）比例提升至93.3%，形成了具有最高延伸率的均匀微观组织。

# 引言

镁合金作为最轻的实用金属结构材料，具有高比强度和比刚度，在航空航天、轨道交通和新能源汽车等对"轻量化"要求极高的领域展现出巨大的应用潜力[1]、[2]、[3]、[4]、[5]。然而，其室温延伸率、强度和耐蚀性仍有待进一步提升[6]、[7]、[8]、[9]、[10]。适量添加稀土（RE）元素可提高镁合金在室温和高温下的综合性能，强度提升来源于固溶强化、沉淀强化以及热稳定第二相的增强作用。同时，稀土元素能够影响动态再结晶和织构演变，特定稀土元素对弱化基面织构和改善延伸率具有重要贡献[11]、[12]、[13]、[14]。即便如此，铸态含稀土镁合金中仍可能存在粗大晶粒、树枝晶偏析、连续或粗大晶界第二相和气孔等微观组织缺陷。这些缺陷容易导致局部应力集中，从而限制了合金的强度-延伸率协同性和工程应用。因此，进一步细化晶粒尺寸、调控第二相的形貌和分布、改善微观组织均匀性是提高含稀土镁合金综合力学性能的关键策略[15]。

剧烈塑性变形（SPD）技术，如等通道角挤压（ECAP）和高压扭转（HPT），可以通过引入大的累积应变来制备超细晶镁合金；然而，它们常常受坯料尺寸、工装载荷以及复杂部件局部加工能力有限等因素的制约[16]、[17]、[18]、[19]、[20]。摩擦搅拌加工（FSP）是一种基于摩擦生热和剧烈塑性变形的固态微观组织改性技术。在加工过程中，高速旋转工具向前进给，使材料承受显著的力-热耦合和塑性流动，从而通过动态再结晶细化晶粒结构，同时促进粗大第二相的破碎、细化、重新分布或部分溶解，并在一定程度上减轻气孔等铸造缺陷[21]、[22]、[23]、[24]、[25]。与常规块体SPD技术相比，FSP具有可控加工区域、无需材料熔化以及适合局部微观组织改性等特点，为提高铸态含稀土镁合金的微观组织均匀性和力学性能提供了有效途径。

Akbar Heidarzadeh等人[26]、[27]系统研究了AlSi10Mg合金在FSP过程中的强化和延伸率提升机制。研究结果表明，搅拌区内的微观组织演变受连续动态再结晶（CDRX）和几何动态再结晶（GDRX）的共同控制。利用多种强化模型定量评估了不同强化机制的贡献，揭示了微观组织特征与力学性能之间的关系。

对纯铜进行摩擦搅拌加工的研究进一步阐明了位错结构在力学强化中的基本作用[28]。使用纯铜作为模型材料消除了第二相、沉淀行为和相变的影响，使位错密度贡献能够独立评估。搅拌区表现出较高的位错密度，而连续动态再结晶引起的细再结晶晶粒形成和高大角度晶界比例促进了强度和延伸率的同步改善。

纯铜与含锌黄铜在相同摩擦搅拌加工条件下的对比研究揭示了层错能（SFE）对动态回复和再结晶行为的影响[29]、[30]。黄铜较低的SFE抑制了位错攀移和交叉滑移，从而影响了剧烈塑性变形过程中的位错重排和再结晶动力学。

这些研究建立了摩擦搅拌加工/焊接过程中微观组织调控的全面认识。层错能、热输入和位错构型对动态回复和再结晶的影响已得到阐明，同时通过先进表征技术建立了微观组织演变、强化机制与力学性能之间的定量关联[31]、[32]、[33]。

单道次FSP可以显著改变镁合金搅拌区内的微观组织；然而，受限于单道次塑性应力的有限性和热循环，粗大第二相可能无法完全破碎或均匀弥散，导致搅拌区内在晶粒尺寸、第二相分布和织构方面仍存在潜在的微观组织不均匀性。通过反复施加塑性变形和摩擦热循环，MFSP可以进一步控制动态再结晶、第二相演变和织构。先前研究已证明，MFSP可以促进镁合金的晶粒细化和第二相均匀弥散，对其强度、延伸率和耐蚀性产生显著效果[34]。Eivani等人[35]通过MFSP将WE43镁合金的晶粒尺寸从12.4 μm细化至1.4 μm，通过第二相的连续破碎和重新分布提高了强度-延伸率协同性和耐蚀性。Khan等人[36]采用快速冷却辅助的两道次FSP在QE22含稀土镁合金中实现了超细晶微观组织（<1 μm），获得了195 MPa的室温屈服强度和24%的延伸率。Luo等人[37]使用水下两道次FSP（重叠率100%）将AZ61镁合金的晶粒尺寸细化至4.6 μm，使延伸率提升至37.2%，尽管与单道次加工相比强度略有降低。Marode等人[38]系统综述了镁合金的FSP，指出多道次加工可以通过累积力-热效应进一步细化晶粒和均匀化第二相；然而，微观组织调控效果受热输入和材料流动行为的综合影响。因此，道次数的增加不一定带来性能的持续增强：一方面，后续道次增加累积应变，促进第二相破碎和微观组织均匀化；另一方面，反复热循环可能导致再结晶晶粒长大、溶质再分布以及第二相沉淀或粗化。Nia等人[39]研究了MFSP与快速冷却相结合对AZ31镁合金微观组织演变和力学性能的影响。结果表明，多道次FSP通过增加累积塑性应变促进了动态再结晶，导致加工区域形成更均匀的细晶结构，并有效弱化了镁合金原有的变形织构。与单道次加工相比，多道次FSP进一步改善了强度-延伸率协同性。同时，快速冷却辅助工艺抑制了反复热循环引起的再结晶晶粒长大，从而保持了细化后的微观组织。该研究突出了累积应变在促进动态再结晶和晶粒细化中的关键作用。然而，该工作主要聚焦于重叠策略和冷却条件对微观组织演变和力学性能的影响，而未系统研究不同加工参数在多道次加工中调控微观组织的不同作用。

总体而言，MFSP已被广泛应用于铜、镁合金等金属材料的微观组织优化，并被证明能有效促进动态再结晶、细化晶粒和改善第二相分布。然而，现有研究主要将多道次加工视为增加累积塑性应变的途径，侧重于"增加加工道次→增加变形应变→细化晶粒"的微观组织演变路径。多道次加工中变形累积与反复热循环之间的竞争相互作用仍有待深入理解。实际上，增加加工道次增强了连续塑性变形，促进位错累积、亚晶形成和动态再结晶。同时，反复热暴露可能导致再结晶晶粒粗化、第二相再沉淀和局部微观组织非均匀性。因此，多道次加工过程中力学变形效应与热循环效应之间的竞争关系尚未完全阐明。特别是，不同加工道次对晶粒细化、大角度晶界形成、第二相演变以及控制强度-延伸率协同性的潜在机制的影响有待进一步研究。

综上所述，调控非线性应变路径对于高强度稀土镁合金的微观组织重构具有重要意义。为充分阐明多道次力-热耦合作用对微观组织演变的累积效应，本研究选择Mg-6Gd-3Nd-0.5Zr合金作为研究对象，系统设计了两种不同的MFSP加工路径——"单向连续旋转"和"交替旋转方向"。本工作的主要目标是定量阐明加工道次数（两道次和四道次）以及旋转方向反转引起的复杂应变路径对合金微观组织演变和力学性能的影响。据此，系统评估了不同加工路径产生的晶粒结构、动态再结晶行为、晶界特征、织构、第二相形貌与分布以及室温力学性能，从而建立了加工参数、微观组织演变与力学性能之间的关系。

# 各章节摘要

## 材料制备

本研究中的Mg-6Gd-3Nd-0.5Zr合金由99.95 wt.%纯镁锭和Mg-30Gd、Mg-30Nd及Mg-30Zr中间合金熔炼制得。为补偿熔炼过程中的元素损失，配料中额外加入了5%纯镁和各中间合金的10%过量。熔炼在CO?/SF?保护气氛（体积比99:1）下，采用电磁感应炉进行。镁锭首先装入坩埚并加热至730°C。

## 微观组织

图2展示了不同加工道次和应变路径下MFSP处理的Mg-6Gd-3Nd-0.5Zr合金的OM微观组织。铸态合金的平均晶粒尺寸约为26.47 μm，主要由近等轴α-Mg基体组成，具有弱树枝晶特征，明亮的第二相分布于晶界和枝晶间区域。这些第二相表现为不连续网状、骨骨架状或颗粒状形貌，且十分显著。

## 不同加工参数对微观组织的影响

铸态合金平均晶粒尺寸约为26.47 μm，主要由α-Mg基体和位于晶界及枝晶间区域的富Gd和富Nd第二相组成。连续或半连续晶间第二相网络，加之铸态状态的微观组织不均匀性，容易引发局部应力集中。这些是限制强度和延伸率的关键微观组织因素。

## 结论

综上所述，通过调整摩擦搅拌加工道次数和旋转方向，可以调控Mg-6Gd-3Nd-0.5Zr合金的强度-延伸率平衡。系统研究了不同多道次加工路径对微观组织演变、动态再结晶行为、位错亚结构、织构和力学性能的影响，并进一步阐明了不同加工条件下的强化机制。

## CRediT作者贡献声明

Quan'an Li：基金获取，概念设计。Lingxiao Wang：监督指导。Xiaoya Chen：稿件审阅与编辑，基金获取。Hongxi Zhu：概念设计，方法论。Shengqian Zhang：验证，软件，方法论，调查研究，形式化分析，数据整理。

## 生成式AI及AI辅助技术在写作过程中的声明

声明：在本文的撰写过程中，作者使用了ChatGPT以改善语言表达。在使用该工具/服务后，作者对内容进行了审阅和编辑，并对所发表文章的内容承担全部责任。

## 利益冲突声明

作者声明不存在任何可能影响本论文研究成果报告已知竞争财务利益或个人关系。

## 致谢

本研究得到国家自然科学基金（编号：52371108、52201119）、河南省科技研发计划联合基金（编号：242103810056）和河南省高等学校重点科研项目（编号：27A430006）的支持。

## 利益冲突

作者声明不存在利益冲突。

Shengqian Zhang | Xiaoya Chen | Quan'an Li | Hongxi Zhu | Lingxiao Wang