《Gels》：Hydrogel and Organogel-Based Flexible Wearable Sensors: Synthesis, Sensing Mechanisms, Performance Optimization, and Applications
水凝胶（hydrogel）基柔性传感器凭借组织样机械顺应性、可调离子导电性和多样化化学官能化能力，已成为材料科学、柔性电子与生物医学工程交叉领域的有前景平台。为将实验室规模水凝胶器件转化为持久可靠的可穿戴系统，本综述批判性总结功能水凝胶（functional hydrogels）与有机凝胶（organogels）近期进展，涵盖至2026年9月报道文献，并沿材料合成与表征到可穿戴部署的完整链条组织讨论。研究人员首先概述凝胶网络结构合成原理，包括双网络（double networks）、以纳米片交联剂工程化的半互穿网络（semi-interpenetrating networks）、采用混合溶剂体系的有机水凝胶（organohydrogels）以及机械互锁拓扑结构，随后介绍基于MXene的复合凝胶材料与先进3D打印制造策略。然后对六种代表性传感机制，即压阻（piezoresistive）、电容（capacitive）、摩擦电（triboelectric）、热电（thermoelectric）、电化学（electrochemical）和多模态解耦（multimodal decoupling），就其性能表征进行定性并在可能时进行定量比较。研究人员还讨论各传感机制的信号处理与读出电子（readout electronics），这对可穿戴部署至关重要。专设章节分析针对机械鲁棒性和灵敏度的性能增强策略，并总结自愈合化学以及环境适应方法，如溶剂替换和深共晶溶剂（deep eutectic solvent）工程，这些对长期运行稳定性至关重要。研究人员进一步提出用于标准化和基准测试的最低报告清单，并对长期稳定性、毒性、降解数据和浸出物进行系统评估。最后，重点介绍这些凝胶材料在健康监测生物传感、电子皮肤和人机交互中的应用前沿，并以对可扩展制造、生物相容性、多模态串扰、能量自主和环境可持续性等关键挑战的批判性评估作结。专文讨论环境影响与可持续性，涵盖生物基聚合物、生物降解性、回收和生命周期评估。
1. Introduction
1.1. 柔性可穿戴电子的兴起：刚性硅基器件与软组织曲面、动态变形不匹配；水凝胶（hydrogel）模量接近组织，离子导电可调，适合皮肤、肌肉和器官的低阻抗高保真接口。
1.2. 从简单凝胶到结构化功能材料：合成与复合设计：双网络（double network）以牺牲键耗散能量，半互穿网络（semi-IPN）解耦导电与力学，机械互锁聚轮烷（polyrotaxane）凝胶利用滑轮效应实现高拉伸；填料从碳纳米管（CNT）、石墨烯扩展到MXene、液态金属和导电聚合物。核心存在导电–力学、水含量、灵敏度–线性–耐久性三类权衡。
1.3. 传感模态多样化与系统智能：压阻和电容与摩擦电纳米发电机（TENG）、离子热电（iTE）、电化学生物传感并存；机器学习用于手势分类、步态诊断等。
1.4. 综述范围与组织：以水凝胶和有机凝胶可穿戴传感器为核心；碳基、二维、压电、摩擦电薄膜作为比较基准；章节覆盖材料设计、机制、性能增强、自愈合、应用和挑战。
1.5. 文献检索与范围：为批判性叙述综述，2026年9月检索Web of Science、Scopus、PubMed和Google Scholar，纳入原创研究和综述，排除会议摘要、非同行评议预印本等。
1.6. 本综述独特性与新颖性：整合分子网络工程到器件级可穿戴集成，比较六类机制，强调机械鲁棒性与传感灵敏度耦合，并将自愈合和环境稳定性视为长期运行问题的两面。
2. Synthesis and Fabrication of Functional Gels
2.1. 物理和化学凝胶网络设计与合成：双网络、互穿网络、纳米复合异质结构和溶剂工程有机水凝胶是主要架构；分层耗散和功能复用成为设计原则。网络结构也决定长期稳定性，如溶胀、干燥、冻结和电导漂移。
2.2. 复合与杂化凝胶材料合成与表征：MXene（Ti
3C
2T
x）因金属性面内导电、亲水端基和水相加工性成为重要填料；蚀刻化学、片径和缺陷影响渗流与稳定性。MXene/聚合物凝胶可增强导电、力学、自愈合和刺激响应，但氧化降解和生物安全性仍待解决；碳点、量子点等也拓展多功能填料。
2.3. 先进3D打印与增材制造：直写打印（DIW）依赖剪切变稀墨水，数字光处理（DLP）分辨率高，后处理功能化可引入金属导电和多孔结构；印刷存在层间各向异性、墨水凝胶化和批次一致性问题。
3. Characterization of Sensing Mechanisms and Computational Understanding
3.1. 压阻传感表征：电阻变化源于几何效应和渗流网络破坏；隧道结间隙变化可放大响应，微裂纹策略提高 gauge factor（GF），但牺牲线性范围、增加滞后和疲劳。
3.2. 电容传感动力学：基于 C=εA/d，功耗低、滞后小、抗接触电阻波动，但易受寄生电容和湿度影响，读出电路复杂。
3.3. 摩擦电与接触起电：TENG将接触–分离机械循环转为电输出，可自供电；存在湿度衰减、高输出阻抗和需整流等问题。
3.4. 离子热电机制：利用Soret效应，离子热电势可达数十 mV K
?1，远高于电子Seebeck系数；但离子重排慢，持续梯度下热电压漂移。
3.5. 凝胶网络中的电化学识别：包括安培、电位和阻抗模式，可检测葡萄糖、乳酸、pH、Na
+、K
+及药物等；适配体和微针阵列提高分子特异性，但存在酶失活、电极污染和参比电极稳定问题。
3.6. 多模态解耦与机制建模：串扰是核心难题；材料级、器件级和算法级解耦分别通过正交响应、堆叠水凝胶离子迁移和机器学习回归实现，但仍需量化残余误差。
3.7. 比较评估：六类机制在灵敏度、量程、响应速度、功耗、线性和稳定性上各有优劣，跨研究比较受报告标准不一致限制。
3.8. 标准化和基准测试协议：提出最低报告清单，包括GF定义与范围、响应/恢复时间定义、滞后、循环稳定性、温湿度、自愈合机械/电效率、粘附、生物相容性、长期稳定性和多模态串扰等。
3.9. 信号处理与读出电子：不同机制需匹配恒流/分压、电容–数字转换、电荷放大、低噪声放大和恒电位仪等；无线遥测和机器学习辅助处理对可穿戴部署重要。
4. Performance Optimization and Structural Characterization
4.1. 凝胶网络机械增强：双网络多牺牲键、物理交联抗疲劳、纳米填料增强和Hofmeister效应盐析等策略提高强度、韧性和抗疲劳性，同时影响校准稳定性。
4.2. 灵敏度增强与微结构表征：材料级策略包括低温自适应双网络MXene凝胶、碱离子加速凝胶化以锐化渗流；结构工程通过微图案、 wrinkles 和梯度孔隙将均匀变形转为局部集中，提高灵敏度。
4.3. 结构集成：力学与灵敏度耦合：力学增强常抑制灵敏度，裂纹放大又损伤耐久性；下一代设计需在Pareto前沿上平衡力学、灵敏度、稳定性和寿命。
5. Functional Properties: Self-Healing Chemistry and Gels in Mixed Solvents
5.1. 通过混合溶剂和有机凝胶实现环境稳定性：水凝胶易冻结和脱水；溶剂替换、盐掺入和深共晶溶剂（DES）/离子液体可扩展温度窗口并抑制蒸发，但分别带来塑化、潮解和氢键网络减弱等问题。
5.2. 化学和物理自愈合机制：氢键/硼酸酯愈合最快，金属–配体配位兼顾强度与速度，多重动态共价键恢复强度高，纳米复合辅助愈合优先恢复电学连续性；负载下愈合仍是明显缺口。
5.3. 长期鲁棒性的耦合设计：最佳配方让组分承担多重功能，并将冻结、干燥、切割、疲劳和污染等退化通道协同设计，而非简单叠加添加剂。
6. Applications of Gel Materials in Wearable Electronics and Robotics
6.1. 健康监测生物传感功能凝胶：包括超声可读微针连续葡萄糖监测、汗液pH/锌/代谢物分析和DNA水凝胶无线伤口感染检测；系统级要求集中在校准稳定性、样本获取和法规验证。
6.2. 凝胶基电子皮肤与人机交互：电阻抗断层成像（EIT）可降低布线密度，MXene/DES压力传感器用于触觉映射；水凝胶阵列结合卷积神经网络（CNN）实现手势识别和无人机控制，可拉伸触控板支持多模态交互。
6.3. 基于凝胶的仿生执行器与软机器人：热响应双层水凝胶和MoS
2/PNIPAM数字光处理机器人可利用光热收缩–恢复产生定向爬行，磁驱动可扩展运动模式，但热传递和再水化限制运动频率。
6.4. 新兴场景：面向智能凝胶系统：AI辅助步态分析、外骨骼康复、水下抗溶胀传感与Morse码通信、渗透汗液收集与乳酸检测、聚轮烷水凝胶多模态电生理监测；机器学习正成为软物质非理想信号解析的结构性组成。
7. Challenges and Perspectives
7.1. 长期稳定性：水蒸发、冻结、老化和校准漂移仍限制多月部署；需报道3–6个月连续佩戴、加速老化、温湿度循环、漂移、封装和批次变异数据。
7.2. 生物相容性与安全：残留单体、光引发剂碎片、MXene氧化产物、离子液体阳离子和动态共价键降解产物可能迁移；需浸出物定量、慢性皮肤接触、ISO 10993系列测试、降解产物和新组分生物命运研究。
7.3. 可扩展合成与制造：实验室合成手工化，3D打印通量低，roll-to-roll、丝网印刷和注塑需要流变窗口；闭环印刷、在线检测和可制造性设计是方向。
7.4. 多模态串扰：串扰流形随老化漂移，需信息论分析、长期公开数据集和自监督自适应，标准化基准也必不可少。
7.5. 能量自主：收集功率为微瓦级，无线传输为毫瓦级，NFC距离有限；近期以混合能量收集延长电池寿命，中期依赖超低功耗推理。
7.6. 未来展望：需将软物质工程化，使每个组分承担多重防御功能，并在系统层面设计安全、制造、串扰和能量。
7.7. 环境影响与可持续性：应评估生物基聚合物、合成水凝胶、可降解性与耐久性平衡、绿色溶剂/DES、纳米材料、电子废物、回收和生命周期评估（LCA，ISO 14040/14044），并考虑RoHS、REACH和WEEE等法规。
7.8. 商业化障碍：长期稳定性、生物相容性数据、制造重现性、可扩展制造、校准与信号解释、能量自主、标准化、成本和用户接受度共同阻碍转化。
8. Conclusions and Outlook
综述总结六类传感机制无单一最优，压阻灵敏度高，电容稳定低功耗，摩擦电和离子热电可自供电，电化学可达分子检测，多模态解耦支撑实际部署。机械增强、灵敏度提升、自愈合和环境适应已取得进展，但需系统评估长期稳定性和生物相容性，采用最低报告清单，并在健康监测、电子皮肤、人机交互、康复、水下操作和AI辅助系统中推进。未来十年取决于水凝胶传感器能否从卓越材料转化为可靠基础设施，重点在系统工程、安全科学、标准化和纵向证据。
