基于实验脉冲响应和非光滑竞争先验的室内动态气态污染源项估计

《BUILDING AND ENVIRONMENT》：Dynamic gaseous pollutant source term estimation indoors with experiment-based impulse response and non-smooth competing priors

　　

•大规模实验评估了基于实验的室内气体源项估算（STE）框架。
•真实的传输不确定性揭示了合成CFD数据中所不存在的物理极限。
•RLOWESS和蒙特卡洛模拟确保了在实际场景中面对不确定性时的稳健性。
•自动化L1-TV-ADMM算法成功重建了突变和尖锐峰值的突发泄漏事件。

引言

准确估算室内环境中气态污染物的源项对于保障人们的健康、安全和运营可靠性至关重要。室内空气污染是人类健康的重大威胁，芳香蒸气[1]、甲醛[2]、邻苯二甲酸酯类[3]、微生物[4]和空气飞沫[5]等污染物与呼吸道疾病、心血管疾病以及长期慢性病密切相关。要有效管理室内空气质量，仅监测浓度是不够的——必须识别并量化污染源，才能实施针对性的通风、过滤和污染物清除策略。在半导体制造等高精度工业环境中，痕量气态污染物的存在会显著降低产品良率并损害产品质量，而设备故障或材料释气引起的污染物泄漏会悄无声息地恶化生产环境[6]。在此类场景下，及时准确的源项估算（STE）能够实现早期检测和干预，确保工艺稳定性和产品完整性。此外，实验室、储存设施或其他封闭空间内危险化学品意外泄漏也构成严重的安全风险[7]。在发生意外泄漏时，确定污染源的空间位置通常是应急响应人员启动修复和疏散的首要任务。而时间估算则为严格进行毒性风险评估提供了所需的总释放质量和峰值浓度。因此，开发有效的动态气态污染物STE方法在环境工程和公共安全领域都是紧迫的优先事项。

开发一个稳健的STE算法，能够利用现有楼宇自动化系统的有限数据重建动态源项，是该领域的核心目标。STE涉及三个关键组成部分：污染物传输模型、传感器监测数据和逆估算算法。STE的一般流程是：逆算法利用传输模型确定与观测传感器数据最佳匹配的污染物源时空特征。然而，这一过程面临若干重大挑战。主要挑战之一与逆估算算法有关。逆计算本质上是一个反卷积过程，固有地不适定。这意味着该问题可能无解、存在多解，或者解对测量噪声高度敏感而不稳定，从而难以获得有意义或可靠的源信息。另一个困难在于污染物传输模型。在真实场景中，这些模型往往无法准确表征气态污染物的传输行为，这可能导致源估算失败或结果不准确。针对上述挑战，我们总结相关研究如下。

**逆源估算算法方面**

对于逆源估算算法，核心挑战在于对源参数施加有效的时空约束。在空间约束方面，通常采用贝叶斯推断来计算源位置的后验概率分布[8]，并且通常需要结合马尔可夫链蒙特卡洛（MCMC）抽样[9]和伴随方法。Liu等人[10]应用伴随概率方法，基于计算流体动力学（CFD）模型识别室内环境中的瞬时污染物源；Jing等人[11]利用伴随方法推导潜在释放位置的响应矩阵，随后进行后验概率分析。除贝叶斯方法外，基于深度学习[12]和相关性分析[13]的方法也被探索用于大气环境中的源位置估算。在实际室内STE的数据稀缺场景中，贝叶斯推断能有效利用先验信息来弥补观测不足，但其后验抽样计算量大，在实时应急场景中可能受限。深度学习模型通常依赖大规模数据集的迭代训练，这可能限制其计算效率和泛化能力。

时间约束通常通过目标函数来处理，该函数表示预测浓度与观测浓度之间的差异。最常见的求解策略是基于梯度的最小二乘方法[14]。关于该逆算法，参数正则化是自开创性工作确立了解不适定问题的理论框架以来的基石[15]。虽然Tikhonov正则化是平滑解（L2范数）的标准基线[16]，但它往往无法捕捉事故泄漏中典型的突变特征。这一局限性促使了稀疏正则化方法（如L1范数）的发展，该方法已成功应用于信号处理领域，并近期引入环境源识别[17]。此外，非线性优化方法[18]和数据同化技术[19]也被采用。深度学习模型，如卷积神经网络（CNNs）[20]和循环神经网络（RNNs）[21]也已被利用。然而，上述算法往往无法捕捉某些典型的室内污染源释放条件，特别是具有非平滑释放速率的情况。例如，危险化学品突发泄漏产生的尖锐峰值排放，以及工业过程中的规律性周期性污染物泄漏。因此，源特定的时间释放特性需要开发定制化的竞争性约束，以改善不同非平滑源排放场景下的时间重建。

**污染物传输模型方面**

最常用的方法包括计算流体动力学（CFD）模型、多区域模型和分区模型。除此之外，解析模型和经验模型也被采用，但它们的适用性通常较为有限，且针对特定案例设计。多位研究人员已对这些建模技术发表了全面的综述。例如，Chen[22]综述了用于预测建筑通风性能的工具和模型。Nielsen[23]重点关注被广泛采用的CFD方法，并讨论了其基础理论，包括自1970年代以来数值格式和湍流模型的发展。尽管CFD能提供关于室内环境条件的详细信息，但其对数值求解的依赖使其计算密集且耗时。在过去十年中，更快的替代方案如快速流体动力学（FFD）[24]、机器学习方法[25]和格点Boltzmann方法（LBM）[26]获得了越来越多的关注。现有的大多数逆算法是开发并利用这些传输模型生成的合成浓度数据进行验证的。这种做法通常会导致"逆犯罪"（inverse crime），即正数据生成和逆源估算使用同一理想化数学模型。因此，一些研究人员通过在室体、多区域和飞机模型中进行真实物理实验来验证STE方法，取得了显著突破[[27], [28], [29], [30], [31]]。对于这些实验验证，虽然输入数据（传感器读数）来自实际测量，但连接源与受体的底层计算模型（如响应因子和伴随概率场）仍然主要基于CFD或多区域模拟构建。其源估算的准确性本质上受到建模误差、简化边界条件和数值求解器理想化假设的制约。近期，Zhuang等人[32]提出了一种基于实验的脉冲响应方法来表征污染物源，为绕过数值建模的不确定性提供了新颖视角。然而，他们的实验验证仅限于微型缩放亚克力模型。全尺寸真实建筑比缩放模型展现出更复杂的热边界条件、强烈的湍流波动和测量噪声。此外，他们的逆算法也依赖传统的Tikhonov（L2范数）正则化，该方法固有地产生过度平滑的解。因此，在全尺寸真实建筑环境中识别高度动态和突变的非平滑源项仍然是一个关键且未被解决的挑战。

在本研究中，我们研究了基于实验的动态气态污染物STE框架在全尺寸室内环境中的工程可行性和局限性。该框架针对事先确定的有限个潜在源位置，在统计稳态机械通风条件下开发。与之前依赖确定性数值模型构建传输场的混合研究不同，我们通过在真实全尺寸试验室中进行物理脉冲实验直接构建污染物传输响应矩阵，并分析了此类测量的传输信息在面对真实测量噪声、弱源-传感器耦合和有限空间感知时的表现，弥合了理论逆算法与真实室内应用之间的差距。另一贡献在于非平滑竞争性先验（L1和TV正则化）作为使能组件。我们提出了一种自动化参数选择机制，整合了用于正则化参数的L-曲线准则和用于权重因子的迭代网格搜索。通过引入非平滑竞争性先验，该算法专门用于保留突发污染物泄漏的突变和尖锐峰值。本研究不仅提供了源项重建准确性的评估，还为实验式STE框架的适用部署场景提供了实践启示。

本文组织结构如下：第2节介绍基于实验的STE方法、试验室案例设置和数据处理方法；第3节介绍用于源释放速率和位置识别的逆算法；第4节比较各种逆算法，并估算源的时空特征及相关不确定性；第5节讨论时间窗口步长和实际局限性的影响。最后，第6节给出本研究的结论。

**各节摘要**

**基于实验的脉冲响应矩阵**

室内环境中污染物浓度的分布受污染物释放位置、释放强度和气流环境参数等因素影响。污染物浓度的控制方程遵循质量守恒方程：

?(ρC)/?t + ?/?xi[(ρuiC)] = ?/?xi(Γ?C/?xi) + q

其中ρ为空气密度，可视为常数（kg/m3）；t为时间（s）；xi (i=1,2,3)为空间坐标；ui (i=1,2,3)为速度分量（m/s）；C为动态释放速率估算

逆算法作为实验测量的源-受体响应的解码工具，提供了一种从含噪实验响应矩阵中恢复非平滑源历史记录的稳定方法。公式(3)中环境污染物的时间释放速率q可通过求解以下最小二乘形式获得：

min_q ||M(A)q - C||2?

直接求解公式(7)是病态的且对测量噪声高度敏感，通常会产生物理上无意义的振荡。为此

**实验噪声下的时间重建**

本节考察实验测量的浓度噪声如何影响源的时域重建。采用L1-TV-ADMM、Tikhonov和LSQR作为逆算法，揭示测量信号的物理特征与数值重建过程之间的相互作用。各算法的性能通过第3.1节引入的指标进行定性和定量评估。

图6展示了通过各算法在S5位置估算的源释放速率

**实验不确定性稳健性**

本研究采用MC模拟和RLOWESS滤波来处理气流和测量噪声中的不确定性。这些不确定性主要源于不稳定的气流边界条件，在实际通风系统中往往表现出显著的随机波动。Wang等人[41]采用正态分布假设来模拟速度波动，进一步支持了本研究中采用MC模拟的合理性。它反映了逆解对…的敏感性

**结论**

本研究通过实验考察了基于实验的STE框架在全尺寸机械通风室内环境中的可行性、稳健性和局限性。通过将标准L1-TV-ADMM算法应用于物理真实、实验导出的模型而非理想化模拟，所提出的框架提高了利用含噪真实世界监测数据进行动态源识别的工程实用性，这对于保障健康

**CRediT作者贡献声明**

Fei Li：原创论文撰写、调查研究、概念化设计。
Lei Wang：原创论文撰写、验证、调查研究。
Sajawal Nazar：可视化、软件、数据整理。
Haoming Liang：可视化、软件、正式分析。
Sheng Fang：论文审阅与编辑、监督、资金获取。

Fei Li | Lei Wang | Sajawal Nazar | Haoming Liang | Sheng Fang