基于热渗流的突扩纳米通道中的自持流动

《International Communications in Heat and Mass Transfer》：A self-sustained flow in sudden-expansion nanochannels based on thermo-osmosis

　　

摘要

本研究采用分子动力学模拟，考察了具有均匀表面能的突然扩张纳米通道内的自持输运现象。通过计算热渗透力，阐明了自持输运的微观机制。结果表明，通过调节通道壁面上热源的强度，可有效调控通道内体积通量的大小与方向。这归因于突然扩张的几何结构，该结构在两侧诱发出方向相反但大小不同的热渗透力。具体而言，窄段内的热渗透力更强，由于力的不平衡而产生净流动。此外，系统地考察了系统平均温度、通道段长度比以及两段之间的宽度差对体积通量的影响，以确定最优的流量控制策略。这些发现为无泵纳米流体系统的设计提供了有价值的见解，并推动了低品位热能收集、节能水处理和高效能量转换等新兴应用的发展。

引言

在过去几十年中，有效回收低品位废热，包括工业废热、电子设备产生的热量以及太阳能热，变得越来越重要。然而，由于温差较小，传统的宏观尺度的热功转换技术效率低下，收集低品位废热仍然具有挑战性。在此背景下，纳米尺度下的流体输运对微小温差高度敏感。微小的温差可在极短的距离上建立起可观的局部温度梯度。微纳尺度下的流体输运主要受界面效应支配[1]、[2]。这使得流体系统能够在极低外部能量输入的情况下精确调控质量、离子和能量的输运[3]、[4]、[5]。因此，微纳尺度流体系统在废热回收、能量转换、海水淡化、水处理以及微纳器件的热管理等方面具有巨大的应用潜力[6]、[7]、[8]、[9]、[10]。

电渗透、扩散渗透和热渗透是微纳米通道中常见的界面输运机制[11]、[12]、[13]、[14]。其中，热渗透直接将界面温度梯度转化为定向流体流动，为收集低品位热能提供了一条有效途径[15]、[16]、[17]。热渗透现象最早由Lippmann于1907年报道[18]。随后，Derjaguin和Sidorenkov建立了宏观理论框架，将热渗透流动与温度梯度和压力梯度等热力学驱动力联系起来[19]、[20]。然而，该框架无法准确预测界面附近热渗透流动的方向或大小。Ganti等人以及Fu等人独立地开发了基于非平衡分子动力学（NEMD）模拟和Onsager互易关系评估热渗透力的方法[21]、[22]、[23]、[24]。在此基础上，Qi等人表明，热渗透力的表面力分量显著大于体力分量[25]。2025年，他们进一步证明热渗透流动的反转源于热渗透力方向的逆转[26]。这些研究确立了热渗透力作为分析微纳米通道中流体输运的有效框架。

固体表面的润湿性决定了热渗透流动的方向。对于弱润湿表面，热渗透驱动液体从热侧流向冷侧。相反，在强润湿表面上，流动方向反转，导致反向热渗透[27]、[28]、[29]。除了表面润湿性之外，纳米通道的几何形状也通过调控流动阻力、离子选择性、驱动力和流动整流来影响输运行为[30]、[31]、[32]、[33]。因此，大量工作致力于设计纳米通道以实现两个同温度储液槽之间的流体输运。Liu和Li设计了一种由高表面能和低表面能段组成的复合纳米通道，该通道产生单向热渗透流动并实现流体输运[34]。随后，Jin等人开发了一种碳纳米管异质结纳米泵，能够产生单向流动[35]。Sahebi和Azimian进一步提出了三种热驱动纳米泵，它们仅需加热固体通道壁即可实现流体输运[36]。最近，Qi等人提出了一种Janus纳米通道，通过调节壁温实现可逆流动切换[37]。

上述研究表明，具有非均匀表面性质的纳米通道中可出现自持流动，而化学均质表面的纳米通道中的自持输运仍然缺乏探索。基于这些考虑，本研究采用分子动力学模拟，考察了具有化学均质表面和突然扩张几何结构的纳米通道中的自持输运现象。利用热渗透力阐明输运机制，并分析系统平均温度、通道段长度比以及两段之间的宽度差对流动大小和方向的影响，以确定最优的流量控制策略。

片段摘要

模拟模型

图1展示了两种具有不同几何形状的纳米通道构型。在图1(a)中，通道由两个平行且相同的固体壁构成，每个壁由十层银原子组成。最外层原子层固定以保持结构稳定性。纳米通道长度为 l = 8.16 nm，宽度为 h = 2.04 nm。图1(b)说明了突然扩张纳米通道的分子动力学模型。该通道由两个串联的段组成，分别称为左侧段和

自持流动机制

在两种热条件下（T_w = 100 K 和 T_w = 200 K）对直通道和突然扩张纳米通道进行了对比研究。基于耦合强度参数 k 计算体积通量 J_f。如图2(a)所示，对于两种情况，直通道中的 J_f 均接近于0，这与预期一致。相反，突然扩张纳米通道中存在自持体积通量：弱耦合时 J_f 为正值，随着 k 增大而减小，在约 k = 0.5 时方向反转；在 k = 0.9 时，J_f

结论

本研究采用分子动力学模拟，考察了突然扩张纳米通道中由热渗透驱动的自持流动。研究发现，通过改变固体壁与流体储液槽之间的温差，可以反转自持流动的方向。由于窄段中的热渗透力强于宽段，净流动方向主要由窄段的输运行为决定。

CRediT 作者贡献声明

滕跃 王：撰写——初稿、软件、调查研究、数据整理、概念构思。崔雨婷：撰写——初稿、软件、调查研究。齐凯：软件、调查研究、概念构思。吴振群：撰写——审阅与编辑、监督、调查研究。王军：撰写——审阅与编辑、撰写——初稿、监督、调查研究。夏国栋：监督、概念构思。

利益冲突声明

作者声明，不存在已知的可能影响本文报告工作的竞争性经济利益或个人关系。

致谢

本工作得到国家自然科学基金（批准号：12472268）的资助。

滕跃 王 | 崔雨婷 | 齐凯 | 吴振群 | 王军 | 夏国栋