《Journal of Contaminant Hydrology》：Oxidative sulfide weathering and weak mineral attenuation controlling arsenic mobility in a crystalline aquifer
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•砷黄铁矿和钴华矿的氧化风化是地下水中砷的来源。•在氧化条件下，As(V)占主导地位，而As(III)仅局部出现在还原微环境中。•次生矿物相的微弱衰减作用及持续的欠饱和状态维持了裂缝型结晶岩含水层中砷的迁移性。引言获取安全清洁的饮用水是一项基本人权，也是公共卫生保护的关键组成
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砷黄铁矿和钴华矿的氧化风化是地下水中砷的来源。
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在氧化条件下，As(V)占主导地位，而As(III)仅局部出现在还原微环境中。
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次生矿物相的微弱衰减作用及持续的欠饱和状态维持了裂缝型结晶岩含水层中砷的迁移性。
引言
获取安全清洁的饮用水是一项基本人权，也是公共卫生保护的关键组成部分。全球政策框架，尤其是联合国可持续发展目标6（SDG 6），旨在确保到2030年实现安全且负担得起的饮用水的普遍和平等获取（联合国，2015年）。尽管有这些努力，全球仍有近22亿人无法获得安全管理的饮用水服务。在众多地球化学污染物中，砷（As）已成为一个主要的全球关注问题。研究表明，107个国家的砷含量超过了世界卫生组织规定的10 ppb限值，全球约有2.3亿人受到影响（Bhattacharya等，2002年；Chakraborti等，2003年；Ahmed等，2006年；Bundschuh等，2005年；世界卫生组织，2008年；Patel等，2005年；Cao等，2021年；Khan等，2023年；Shaji等，2021年；Bhat等，2024年；Sultan等，2025年）。
砷迁移的主要机制包括铁氧氢氧化物的还原溶解；硫化物的氧化；以及pH依赖的解吸或离子交换（Smedley和Kinniburgh，2001年；Mukherjee等，2007年；Guo等，2008年；Guo等，2013年；Mahanta等，2015年；Zhang等，2020年）。然而，这些过程的相对重要性取决于含水层的水文地质和地球化学条件（Mukherjee等，2024年）。来自采矿和裂隙基岩环境的先前研究表明，硫化物氧化释放的砷随后通过吸附到铁（氧）氢氧化物、次生矿物沉淀或碳酸盐控制的封存而衰减，还原溶解则在还原条件下增强迁移性（Smedley等，2007年；Lipfert等，2006年；Qiao等，2025年；Battistel等，2020年；Chen等，2022年；Rafiq等，2026年）。此外，沉积岩含水层中的砷活化引起了相当大的关注，尤其是在大型冲积平原和三角洲盆地中；相比之下，很少有研究调查了控制裂隙型结晶岩含水层中砷释放和迁移的过程。
印度中部恰蒂斯加尔邦受砷影响的硬岩含水层提供了此类水文地质环境的一个重要实例。众多研究已记录了该地区广泛存在的砷污染及相关的健康影响（Pandey等，1999年；Chakraborti等，1999年；Acharyya等，2001年；Acharyya，2002年；Acharyya等，2005年；Pandey等，2002年；Patel等，2005年；Pandey等，2006年；Deshpande等，2010年；Shukla等，2010年；Patel等，2017年；Yadav等，2019年；Yadav等，2020年）。然而，控制砷活化的机制仍不确定。Acharyya（2002年）和Acharyya等（2005年）的研究表明，水合三价铁的还原溶解是将吸附态砷释放到地下水中的主导过程，类似于在沉积盆地中广泛报道的机制，如恒河三角洲盆地。相比之下，Pandey等（2002年）提出了一种氧化还原机制，尽管缺乏砷矿物存在及其氧化的直接证据。此后，Shukla等（2010年）提出上述机制的组合可能解释砷的活化，并强调需要进行详细调查以确定主导控制因素。
鉴于结晶岩含水层中砷活化的这些不确定性，需要进行全面调查以阐明控制研究区域砷释放和运输的主要过程。本研究证明，砷的活化主要由不饱和地下水条件下含砷硫化物矿物的氧化风化驱动。研究结果改善了对裂隙型硬岩含水层中砷行为的当前理解，并为受砷影响的结晶岩地区地下水风险评估和管理提供了科学依据。
章节摘要
地质学
研究区域位于印度中东部恰蒂斯加尔邦的西南部。该地区包括新成立的莫拉-曼普尔-乔基区和拉杰南德冈区的东加冈区块，如图1所示。地质上，该区域位于北东-南西向的东加加尔-科特里活动带内，该带以以火成岩地形为主为特征。早元古代变火山岩和同源岩浆花岗岩露头是该区域内重要的岩石学特征（
样品采集
地下水样品从拉杰南德冈区的东加冈区块采集至莫拉-曼普尔-乔基区的曼普尔区块，涵盖考迪卡萨及此前报道的其他点位，以及新点位，详见补充材料表S1。由于该地区研究相对较少，采样点位的选取基于地下水井的可用性和可达性，并力求确保广泛的空间覆盖和主要
物理化学参数
在季风前时期，地下水总体呈弱中性，矿化度适中，ORP值范围为?189至＋240 mV，表明从还原到氧化存在变化的氧化还原条件。电导率和总溶解固体表明季风补给前具有中等离子强度和溶质富集。
在季风季后期，地下水仍呈弱中性，但向更还原的条件转变，ORP值范围为?194至＋199 mV
结论
本研究表明，印度中部恰蒂斯加尔邦结晶岩含水层中的砷富集与含砷硫化物矿物的地球化学来源密切相关。综合矿物学和水文地球化学证据表明，砷通过这些矿物的氧化风化释放，并在以氧化条件为主的环境下以溶解态持续存在。含砷矿物、铁（氧）氢氧化物的欠饱和以及其他相的存在支持
CRediT作者贡献声明
Swati Ganveer：撰写——初稿，可视化，软件，方法论，形式分析，数据管理，概念构思。Kamal Lochan Pruseth：撰写——审阅与编辑，可视化，指导。David Anand Aind：可视化，验证，概念构思。
利益冲突声明
作者声明，他们不存在已知的竞争性经济利益或个人关系，这些关系可能会影响本文所报告的工作。
致谢
作者衷心感谢印度理工学院哈里布尔大学地质与地球物理系在本研究期间提供的必要研究设施和支持。诚挚感谢实验室成员给予的帮助和指导。作者还感谢在研究期间获得的院士奖学金支持。
Swati Ganveer|Kamal Lochan Pruseth|David Anand Aind
