《Journal of Hazardous Materials》：Atmospheric deposition as a substantial source of lead in wheat grain: Between-year variation and uptake-pathway contributions
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•小麦中的铅含量随铅的年际沉降通量而变化。•当前生长季新沉积的铅是小麦中的关键来源。•大气沉降铅在土壤中的生物有效性随老化而显著降低。•地上部暴露是降低小麦铅含量的关键干预目标。引言铅（Pb）是一种高毒性重金属，对人类健康构成重大风险。[1], [2] 近年来，人类活动，特别
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小麦中的铅含量随铅的年际沉降通量而变化。
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当前生长季新沉积的铅是小麦中的关键来源。
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大气沉降铅在土壤中的生物有效性随老化而显著降低。
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地上部暴露是降低小麦铅含量的关键干预目标。
引言
铅（Pb）是一种高毒性重金属，对人类健康构成重大风险。[1], [2] 近年来，人类活动，特别是金属采矿和冶炼、化石燃料消耗以及非金属矿物制造，每年向大气中排放了大量铅。[3], [4] 例如，在21世纪第一个十年期间，估计欧洲的人类活动每年向大气中排放约1200吨铅。[5] 在中国，据报道过去十年间大气年排放量约为13900吨铅。[3] 这些大气中的铅通过干沉降和湿沉降过程进入地表生态系统，对生态完整性和人类健康构成了相当大的风险。[6], [7] 在英国、法国和中国的大范围农业系统中，大气沉降已成为重金属铅输入的重要途径。[8], [9], [10] 此外，随着工业生产过程中除尘效率的提高，与细颗粒物相关的大气铅逐渐增加，使其更容易被生物吸收。[11]
目前，随着对大气输入来源的关注不断增加，越来越多的证据表明，大气沉降是农产品中铅累积的重要且不可忽略的来源。[12], [13], [14] 例如，近期的田间实验表明，大气沉降贡献了稻米、小麦、大豆和叶菜类蔬菜可食部分中铅含量的11%至86%。[15], [16], [17], [18] 这些研究表明，大气沉降在作物铅累积中起着关键作用。然而，关于大气沉降对铅累积影响的研究大多集中在单一生长季或为期一年的短期研究。[12], [14], [16] 考察更长时期或年际贡献变化的研究相对匮乏。值得注意的是，大气沉降中重金属的通量表现出显著的时间变异性。[3], [19] 例如，在中国最大铜冶炼厂附近，连续三年的监测显示年铅沉降通量变化达26%。[20] 类似地，在中国一个稻麦轮作区，连续两年的年铅沉降通量变化为21%。[21] 在更长的时间跨度内，不同年份之间的铅沉降通量差异甚至可能达到两倍。[3] 这种变异性可能导致大气沉降对作物铅累积的影响和贡献在不同年份之间存在差异。因此，一年内的短期或季度研究的可靠性可能有限。
就吸收途径而言，沉积到农田生态系统中的大气铅可通过两条主要途径在作物植物中累积：通过根系的间接吸收（大气-土壤-根系途径）和直接的叶片吸收。[16], [22] 近期的研究表明，沉积到土壤中的大气铅可显著增加土壤中有生物活性的铅组分。[23] 因此，沉积的铅可通过根系吸收被植物轻易累积。[15] 除了根系吸收外，大气铅还可直接沉积在作物叶片表面，并通过气孔、角质层或毛状体途径穿透叶片组织。[11], [12], [15], [24], [25] 一旦进入植物体内，大气金属可能在植物内转运，通过韧皮部到达花朵和谷物等其他器官。[13] 在田间环境中，植物的地上部分和犁底层土壤同时暴露于大气铅沉降之下。然而，关于根系吸收和叶片吸收这两种吸收途径对作物植物中铅累积的贡献尚未得到很好的定量区分。[16], [26], [27] 由于植物在吸收和转运铅时几乎没有分馏效应，利用铅同位素技术在田间识别和区分大气沉积铅的根系吸收和叶片吸收非常难以操作。[14], [28] 此外，现有研究对于叶片吸收作用的研究主要依赖于田间遮叶或去叶法。[14], [29], [30] 这些方法不可避免地会对作物生长产生负面影响，进而影响植物对铅的吸收和转运。因此，准确阐明大气沉积铅的叶片吸收和根系吸收以及土壤来源铅的根系吸收的作用至关重要。这一认识对于制定有针对性的缓解策略以通过关注根系或叶片吸收来降低作物中的铅含量至关重要。
小麦（Triticum aestivum L.）是全球三大粮食作物之一，种植面积约为2.2亿公顷，贡献了全球饮食摄入热能和蛋白质的约20%。[1], [31] 然而，小麦也有潜力累积高水平的铅。[32], [33] 小麦中铅的精确来源解析是有效预防和控制铅污染的前提。本研究开展了一项涉及小麦的因子田间暴露实验，在连续两年内设置了大气铅沉降的不同梯度——低、中、高——以及不同污染水平的土壤。研究目标为：(1) 表征两年内不同化学形态大气铅的沉降通量；(2) 调查第一年、第二年以及两年累积期间暴露于大气沉降下的土壤剖面和小麦组织中铅浓度的变化；(3) 量化总大气沉降以及根系和叶片吸收途径对小麦植物中铅的贡献，从而阐明来源于大气沉降的铅在小麦籽粒中的生物累积途径。此外，还进行了单独的基于田间的叶片暴露实验，以专门评估叶片吸收对小麦铅累积的影响，并验证因子暴露研究中确定的吸收途径。
章节摘要
研究地点和实验土壤
研究区域位于中国江苏省一家有色金属冶炼厂附近（图S1和文本S1）。作为江苏省废旧电池回收和冶炼的关键企业，该冶炼厂到2023年已达到年处理50万吨废旧电池的生产能力。根据我们早期的监测数据，选择了三个研究点：一个大气铅沉降量较低的背景点（BA，平均值38.8 mg m?2 yr?1）、一个大气铅沉降量中等的点位（MA，平均值150.0 mg m?2
大气铅沉降的表征
两年间三个研究点位大气铅的干湿沉降通量表现出显著的空间异质性（图2）。HA点的年铅总沉降通量最高，范围为309.0至391.7 mg m?2 yr?1。这些值分别是MA点（132.8–163.8 mg m?2 yr?1）的2.3至2.4倍，是BA点（31.8–35.8 mg m?2 yr?1）的9.7至11.0倍。此外，在整个小麦生命周期中，总
结论与展望
本研究提供了关键的田间证据，证明大气沉降是小麦籽粒中铅的重要来源，叶片吸收是大气沉降铅在植物中累积的主要途径。小麦铅含量显著的年际变异性，与大气沉降通量密切相关，突显了食品安全对空气质量波动的直接和快速响应性。重要的是，当前生长季新沉积铅的发现
意义声明
本研究首次对主要作物小麦中大气铅（Pb）的年际动态和吸收途径分配进行了基于田间的定量分析。虽然以往研究主要关注土壤铅或单一生长季的大气铅沉降暴露，但我们将两年因子田间实验与针对性的叶片暴露试验相结合，揭示了两个此前被忽视但关键的见解。首先，我们证明小麦中的铅浓度
CRediT作者贡献声明
王晓芝： 监督。 周军： 写作 – 审阅与编辑。 朱昊威： 数据整理。 丁圆松： 方法学。 杨辉： 形式分析。 朱超： 可视化。 刘海龙： 写作 – 原稿撰写。 李敏： 写作 – 审阅与编辑。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金委员会（42307005和42407003）的支持。
补充信息
支持本文的数据包含在补充信息中。补充信息包括：文本S1，研究地点详情；文本S2，土壤性质测量方法；文本S3，样本采集详情；表S1，土壤理化特征；表S2，因子暴露实验的描述性设计；表S3，小麦植株生物量；表S4，
刘海龙|朱超|杨辉|丁圆松|朱昊威|周军|王晓芝|李敏
