伊朗Arak Plain工业化干旱农业生态系统中农业土壤、地下水与地表水重金属（HMs）污染及生态与人体健康风险的集成评估

《Journal of Hydrology: Regional Studies》：Integrated assessment of heavy metal contamination and ecological and human health risks in agricultural soils, groundwater and surface water of an industrialized arid region (Arak Plain, Iran)

　　

研究人员对伊朗Arak Plain工业化干旱农业生态系统中的农业土壤、地下水与地表水进行了重金属（heavy metals, HMs）污染及生态与人体健康风险的集成评估。该区域为高度依赖地下水的工业化干旱农业生态系统。土壤、地下水与地表水呈现不同的重金属风险谱。尽管土壤中Zn和Cu浓度较高，Cd仍主导土壤生态风险。地下水较地表水表现出更高的非致癌关注。土壤质地仅影响Zn，而耕作制度未显示显著效应。研究人员测定Pb、Cd、Cr、Ni、Hg、Zn和Cu浓度，考察土壤质地与耕作制度影响，采用地质累积指数（geoaccumulation index, Igeo）、污染因子（contamination factor, Cf）、污染负荷指数（pollution load index, PLI）和潜在生态风险指数（potential ecological risk index, PERI）评估土壤污染与生态风险，并采用美国国家环境保护局（United States Environmental Protection Agency, USEPA）框架评估土壤和水暴露的非致癌与致癌风险。上述结果以分室浓度和风险谱解释，不作为土壤与水之间直接迁移证据。

论文主体解读：

研究背景与问题：重金属（HMs）持久且可在环境介质中累积，农业景观中集约化农业、工业化和城市化叠加会增加土壤与水体中HMs输入。Arak Plain位于伊朗中部Markazi Province，是重要工业中心，含3000多个工业单元，包括炼油厂、热电厂、石化设施、铝工业、采矿等，同时农业广泛依赖地下水。以往研究多关注单一环境分室或局部热点，较少在统一分析框架下综合评估农业土壤、地下水和地表水的分室浓度与风险谱。由于浓度高低不等同于生态或健康风险高低，需要结合毒性加权指标和人体健康风险评估（human health risk assessment, HRA）识别优先污染物。因此，研究人员开展区域尺度的农业土壤、地下水和地表水HMs分布及风险优先序筛查评估。

研究开展与结论、意义：研究人员在2024年生长季对Arak Plain小麦农业生态系统采样，测定了农业土壤、地下水和地表水中Pb、Cd、Cr、Ni、Hg、Zn和Cu浓度，分析土壤质地与耕作制度影响，计算污染与生态风险指数，并按USEPA框架评估土壤暴露和水的直接摄入风险。结果显示，土壤、地下水和地表水具有不同的浓度和风险谱；Cd尽管浓度低于Zn和Cu，却主导土壤毒性加权生态风险；地下水非致癌关注高于地表水；土壤质地仅对Zn有显著但较小的效应，耕作制度及耕作制度×土壤质地交互作用均不显著。研究意义在于提供区域筛查水平的HMs分布与风险优先序，提示管理应同时依据浓度和毒性加权指标，并优先关注Cd、Pb、Cu、Cr等金属及地下水监测。

关键技术方法（不超过250字）：样本队列来源为伊朗Markazi Province中部Arak Plain。2024年生长季采集114个小麦田土壤，其中48个雨养田、66个灌溉田；采集204个水样，其中102个地下水、102个地表水。土壤采0–30 cm，五点混合为复合样；水样未过滤，酸保存。Cd、Cu、Zn、Pb、Ni、Cr用电感耦合等离子体原子发射光谱（inductively coupled plasma atomic emission spectrometry, ICP-AES）测定，Hg用原子荧光光谱（atomic fluorescence spectrometry, AFS）测定。采用Cochran有限总体校正模型确定样本量；计算Cf、污染程度（degree of contamination, Cdeg）、PLI、PERI、Igeo；采用USEPA模型评估非致癌和致癌风险；统计包括Shapiro–Wilk、Levene、Kruskal–Wallis H检验、二因素广义线性模型（general linear model, GLM）、Pearson和Spearman相关分析。

研究结果：

3.1 土壤和灌溉水系统理化特征：通过描述性理化分析发现，雨养和灌溉土壤以中性至微碱性为主，未出现酸性条件；电导率（electrical conductivity, EC）变异最大，雨养砂壤土部分样点EC超过2000 μS cm^?1，灌溉壤质砂土EC变异较大，地下水EC均值最高且分布最宽，部分接近或超过1500 μS cm^?1；土壤有机质（organic matter, OM）总体较低，粉砂壤土均值较高；土壤全氮（total nitrogen, TN）在粉砂壤土中最高，地下水与地表水硝酸盐分布重叠，地表水略高且上端范围更宽。

3.2 环境分室中的重金属浓度：通过分室浓度描述发现，土壤中位数浓度顺序为Zn>Cu>Cr>Ni>Cd>Pb>Hg，Zn最高，Hg未检出；地下水中位数顺序为Cr>Zn>Cu>Hg>Cd>Pb>Ni，Cr最高，Ni中位数为0；地表水顺序为Cr>Cu>Zn>Hg>Pb>Cd>Ni，Cr和Cu最高。地下水Cd、Cu、Zn、Cr和Hg中位数高于地表水，Pb和Ni在地表水中略高。通过二因素GLM发现，土壤质地仅对Zn有显著影响（F=3.139，p=0.047），效应量小（η²_p=0.055）；耕作制度和交互作用对所有金属均不显著。

3.3 环境分室中元素间相关模式：通过Pearson相关分析发现，土壤中多种金属间呈强正相关，如Cd–Cr和Cu–Ni（r=0.93）、Cu–Zn（r=0.91），而金属与pH、EC、OM、TN关系较弱；地下水中Cu–Zn（r=0.91）、Zn–Hg（r=0.88）、Cd–Cr（r=0.85）等较强，Cd与Zn呈负相关（r=?0.44）；地表水中Cu–Zn最强（r=0.91），Cu–Ni和Zn–Ni（r=0.90）等较强。相关结构在不同分室间不同，但相关分析不能确认来源、传输途径或因果关系。

3.4 农业土壤中的污染与生态风险指数：通过Cf、Igeo、个体生态风险因子（E_i^r）、PERI和PLI计算发现，Cd的Cf最高，均值11.84–15.95，Igeo均值2.79–3.15；其他金属Igeo均低于0。毒性加权后，Cd的E_i^r均值355.23–478.67，其他金属均值低于6，Cd占总体PERI约97.7%–98.01%。PERI均值363.35–490.11，表明 considerable ecological risk；PLI均值0.598–0.814，均低于1。雨养与灌溉组间差异为描述性，因GLM未显示显著耕作制度效应。

3.5 农业土壤中的人体健康风险评估：通过慢性日摄入量（chronic daily intake, CDI）、危害商（hazard quotient, HQ）和致癌风险（carcinogenic risk, CR）评估发现，皮肤接触CDI最高，摄入次之，吸入低数个数量级；Zn的CDI最高，尤其在砂壤土，Cu和Cr贡献较小。HQ方面，Cr和Cd贡献较大，但各组织均值低于1，部分Cr及少量Cd个体值接近或超过1；Cr主导金属特异致癌风险，其均值CR超过1×10^?4，其他适用金属较低。结果表明浓度大小并不决定健康风险排序。

3.6 地下水和地表水的人体健康风险评估：通过平均日剂量（average daily dose, ADD）、HQ和超额终生癌症风险（excess lifetime cancer risk, ELCR）评估发现，地下水中Cu的ADD最高，其次为Zn、Pb、Cd；地表水ADD较低，Cu和Cr较高。地下水中Cd的HQ最高，Pb和Cu均值超过1，Zn均值低于1但部分个体接近或超过1；地表水所有金属HQ均值低于1，Cd贡献最大。ELCR方面，地下水由Pb主导，地表水由Ni最高，其次为Cr、Hg、Cd；若干金属平均ELCR超出10^?6–10^?4范围。地下水ADD和非致癌风险总体高于地表水。

讨论部分总结：4.1 土壤和水体中的重金属模式显示分室特异分布，土壤以Zn、Cu为最高浓度组分，水体风险金属不同；中性至微碱土壤条件可能与部分金属低迁移性一致，但未直接测定相关过程。Hg在土壤未检出而在地下水、地表水可测，因缺乏现场空白、形态和氧化还原信息，不能判定来源或迁移。4.2 污染指数与毒性加权风险表明，浓度排序与风险排序不同；Cd主导土壤生态风险，PLI低于1但PERI较高；土壤健康风险中Zn主导CDI，Cd和Cr影响HQ，Cr主导致癌风险；地下水中Cd、Pb、Cu为非致癌优先金属，Pb主导地下水ELCR，Ni主导地表水ELCR，且不能视作连续土壤—地下水—地表水暴露途径。4.3 环境管理应优先关注毒性敏感金属，尤其Cd；地下水需继续监测Cd、Pb、Cu及致癌评估相关金属。4.4 局限包括仅测总浓度而非形态或生物有效态，缺少水文信息、配对土壤—水采样、现场空白，水样未过滤，采用统一背景值，且为空间快照。4.5 未来研究需加入现场空白、过滤与未过滤水样、金属特异检测限、化学形态或连续提取、配对土壤—水采样、井深与筛管信息、地下水位、水力梯度、补给数据、季节监测、水化学或同位素方法以及作物吸收和人群暴露情景。

结论部分翻译：本研究表征了Arak Plain农业土壤、地下水和地表水中重金属浓度及相关的生态和人体健康风险。三个环境分室中观察到不同的浓度和风险谱。由于土壤和水是不同基质且以不同单位报告，这些模式代表分室特异特征，并不提供土壤与水生系统之间留存、衰减或转移的直接证据。Zn和Cu是农业土壤中最丰富的金属，而Cd主导毒性加权生态风险。平均PLI值保持低于1，而PERI表明 considerable ecological risk，主要由于Cd。在土壤健康风险评估中，平均HQ值保持低于1，尽管一些Cd和Cr的个体值接近或超过该阈值，且Cr是致癌风险的主要贡献者。在地下水中，Cd、Pb和Cu对非致癌风险贡献最大，而Pb主导致癌风险估计。地表水HQ值保持低于1，尽管致癌风险模式与地下水不同。GLM结果显示土壤质地对Zn有显著但很小的影响，而耕作制度及其与质地的交互作用不显著。结果识别地下水为主要需要持续风险监测的水分室，特别是Cd、Pb和Cu。然而，缺乏地下水流信息、水力梯度、配对土壤—水采样、化学形态、现场空白和时间监测，阻碍了特定来源或水文转移机制的识别。因此，发现应视为区域筛查水平评估。未来研究应结合季节性地下水和地表水监测与现场空白、过滤和未过滤样品、位点特异背景值、化学形态和直接水文地质测量，以更好确定金属来源、迁移性及对区域水资源管理的影响。