利用轨道阱二次离子质谱实现表面异构体的空间分辨质谱成像

《Nature Communications》：Spatially resolving isomeric trisaccharides on surfaces with Orbitrap-SIMS

摘要

许多具有重要生物学意义的分子是结构异构体，它们具有相同的分子量，但在形状、成键和功能上有所不同。这给质谱成像（MSI）带来了模糊性，因为化学性质不同的物种在质荷比（m/z）尺度上可能无法区分，因此无法在异质材料中可靠地进行映射。在此，我们证明轨道阱二次离子质谱（OrbiSIMS）可以提供正交对比度，从而能够直接对表面上异构分子的鉴定和空间分离。通过利用离子传输过程中依赖于结构的二次离子解离和气相碰撞效应，我们区分了异构三糖蜜三糖、麦芽三糖和梅利三糖，并在混合物中空间分辨了蜜三糖和麦芽三糖。我们将这些测量结果与离子迁移谱进行基准对比，并观察到 OrbiSIMS 传输行为与离子迁移分离之间的一致性趋势。这些结果确立了 OrbiSIMS 作为表面和界面处异构体分辨 MSI 的方法，为映射复杂系统中的异构生物分子开辟了机遇，在这些系统中空间分布对于功能至关重要。