基于相场信息的机器学习方法用于研究钴基超级合金中γ′相的粗化过程：其弹性起源以及外推分析所需的关键特性

《Physica B: Condensed Matter》：Phase-field-informed machine learning of γ′ coarsening in Co-based superalloys: elastic origin and the feature requirements for extrapolation

　　

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  相场数据揭示了Co-10Al-10W合金中由于失配抑制而导致的γ′粗化现象。
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  失配的增加会减小饱和半径并提高峰值颗粒数。
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  单元平均等效应力与δ¹·¹²成正比，这表明粗化过程受到相干应力的约束。
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  三个特征表明存在未观察到的失配现象，其R²值为0.864，MAE为1.35纳米。
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  随机分裂可以提高时间相关相场数据中的机器学习精度。

引言

在Co-Al-W体系中发现了一种稳定的L1₂有序的Co₃(Al, W)相，这为基于钴的固溶强化合金开辟了新类别。这类合金的γ′固溶体温度与传统镍基超级合金相当，在某些成分下甚至更高1, 2。它们的高温强度取决于面心立方γ基质中相干γ′沉淀物的大小、体积分数、形态、数密度和稳定性，以及分隔不同γ′变体的反相边界3, 4。由于这些特性在时效和处理过程中会发生变化，因此控制沉淀物分布对于开发用于涡轮热部件的钴基超级合金至关重要。

在控制γ′演化的因素中，γ/γ′晶格失配（δ = (a_γ′ - a_γ) / (a_γ′ + a_γ)尤为重要，因为它本质上是合金化学成分的一部分，可以通过调整成分来改变，并通过相干应变场传递到微观结构中5, 6。在基于钴的合金中，δ通常是正的，这与许多镍基体系的负值不同，因此会产生不同的内部应力状态[7]。相干应力会影响沉淀物的大小、排列和空间组织8, 9，增加失配会使得沉淀物的形态从近似球形变为立方形或筏状10, 11，并减小平均沉淀物半径、γ′体积分数和粗化速率常数12, 13。因此，晶格失配可以被视为一种微观结构设计变量，用于调节沉淀物的稳定性，与通过成分调节化学驱动力相结合。对于高正失配的γ′-Co₃Ti体系也有互补的证据支持。对Co-12.5Ti的实验和相场研究显示，γ/γ′失配会影响沉淀物的数量、平均大小、长宽比、形态和粗化速率；减小失配可以降低粗化速率常数，并延迟从球形到矩形沉淀物的尺寸依赖性转变[14]。在钴-钛基合金中，添加RE会同时降低失配和粗化速率常数[15]，而添加Cr和V则会改变γ/γ′失配、相干性和沉淀物形态16, 17。由于这些添加还会改变扩散性、相分数、界面性质和热力学稳定性，所报告的趋势表明Co₃Ti沉淀对失配很敏感，但并不意味着不同合金体系之间存在统一的单调粗化规律。

经典上，粗化过程由Lifshitz-Slyozov-Wagner关系描述，即?r? ∝ t¹?³，用于描述稀疏沉淀物分散体的扩散控制成熟过程18, 19。后续理论考虑了有限体积分数[20]、界面控制而非扩散控制[21]以及多组分扩散[22]，并且成功描述了基于钴的合金中的γ′粗化现象[23]。然而，这些理论通常假设界面能支配沉淀物-基质体系的多余自由能。当相干应变能与界面贡献相当时，特别是在失配较大时，这一假设就变得有限制性。在这种情况下，生长指数可能随时间、形态、弹性相互作用和有限域饱和度而变化，因此不能假设其经典值或作为单一动力学描述符的持久性。

相场模拟通过在共同基础上处理化学、界面和弹性对总自由能的贡献来解决这一问题24, 25。使用半隐式傅里叶谱方法[26]实现的相场模型能够再现钴基超级合金中的γ′形核、生长、形态转变、筏状排列和反相边界的演化。它们还能捕捉到随着晶格失配增加而导致的沉淀物大小、体积分数和粗化速率的减小[27]。然而，每次模拟都会生成包含形态和场信息的高维状态的时间有序序列。因此，将这些相关输出转换为可转移的结构处理关系需要超越视觉检查和传统动力学拟合的方法。

为此，机器学习已被应用于介电击穿[28]、形状记忆合金设计[29]和压电复合材料[30]的模拟微观结构数据。在超级合金中，它预测了晶格失配[31, 32]和蠕变行为[33, 34]，提供了微观结构演化的替代模型[35, 36]，指导了针对γ′形态的主动学习搜索[37]，并生成了可解释的γ′特性和钴基及钴镍基体系中粗化的模型[38, 39, 40]。对于Co-10Al-xW合金，基于相场数据的支持向量回归模型的平均沉淀物半径预测R²值为0.962，而Shapley属性排序显示输入cW > t* > δ[27]。这些结果在给定条件下表现出强大的性能，但并未证明其在训练之外的晶格失配情况下也能适用。因此，机器学习在这方面的附加价值在于评估跨完整失配轨迹的迁移能力，识别保留预测信息的紧凑描述符组合，并建立避免时间相关状态之间泄漏的验证协议。由于颗粒数是从微观结构中提取的，目前的回归是一个条件性替代品，而不是相场模拟的独立替代品，除非这些描述符是独立提供的。

这种区别很重要，因为连续的相场状态之间存在强烈的自相关性。如果采用随机的训练-测试划分，相邻且几乎相同的微观结构可能会分布在训练集和测试集之间。因此，报告的得分主要反映了相邻时间步骤之间的插值，而不是对未见物理条件的真正泛化。这种形式的泄漏在时间和层次数据中已有报道41, 42，并在材料应用中得到了认可[43]，但基于相场的模型仍然很少通过省略完整的模拟轨迹来测试。同样的问题也影响特征选择，因为乐观的验证可能会使冗余或物理上无关的描述符显得有用，同时掩盖了相关变量引入的迁移性损失。

这里使用相场模拟研究了1173 K下Co-10Al-10W合金中五种不同晶格失配（δ = 0.002 – 0.006）下的γ′演化，共得到了286个微观结构状态。该研究（i）：（i）描述了与失配抑制的粗化相关的相干应力响应；（ii）评估了一组具有物理意义的描述符（晶格失配、经过时间以及粒子数）来预测训练中未包含的失配情况下的沉淀物半径；（iii）建立了一个留一失配的验证框架，揭示了在随机分割时间相关的相场状态时引入的乐观偏差。本文提出了支持这些结论的定量发现。

章节片段

方法

对Co-10Al-10W中γ′沉淀的二维相场模拟与基于代码的定量微观结构描述符提取和机器学习（ML）回归相结合。工作流程如图1所示，包括三个连续阶段：相场模拟和参数化；将模拟的微观结构转换为结构化数据集的图像和场基转换；以及使用三组特征和设计的验证协议进行回归分析

结果和讨论

图2总结了分析的顺序。首先使用三个独立检查来评估重建的数据集：?r?随时间的单调增长、后期体积分数的不变性，以及预期的粒子数核化-生长-成熟演化，从而留下286个状态用于第3.1节的分析。然后第3.2节使用模型无关的指标量化失配依赖性，接着是第3.3节对时间依赖的粗化指数的评估

结论

在1173 K下对Co-10Al-10W中的γ′演化进行了相场模拟，研究了五种不同的晶格失配（δ = 0.002 – 0.006），共得到了286个微观结构状态。失配的增加使饱和半径从25.8纳米减小到9.5纳米，峰值颗粒数从30个增加到143个，缩短了达到饱和的时间，并改变了后期的γ′体积分数。单元平均等效应力增加了大约3.4倍，并且与δ¹·¹²成正比，接近线性依赖关系

CRediT作者贡献声明

Xingyu Bian：可视化、验证、软件。Tiannan Zhan：软件、数据管理。Kunning Niu：写作——审阅与编辑、验证。Xianshun Wu：可视化、数据管理。Suleman Muhammad：可视化、形式分析。Ye Shan：可视化、验证。Talha Sattar：可视化、调查、形式分析。Syed Ali Behroz Gilani：可视化、软件。Shenglong Wang：形式分析、数据管理。Yongsheng Li：写作——审阅与编辑、资源、资金支持

数据可用性

本研究使用的数据可在此处获取：https://doi.org/10.5281/zenodo.22851959

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的竞争性财务利益或个人关系。

写作过程中生成式AI和AI辅助技术的声明

在准备这项工作时，作者使用AI工具改进了手稿的语言。使用这些工具后，作者根据需要对内容进行了审阅和编辑，并对出版物的内容负全责。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金的支持[资助编号：52275342]。

Shahid Imran|Shenglong Wang|Talha Sattar|Syed Ali Behroz Gilani|Suleman Muhammad|Ye Shan|Kunning Niu|Xianshun Wu|Xingyu Bian|Tiannan Zhan|Yongsheng Li