2005–2025年中国对流层臭氧柱OMI/MLS–IASI协调记录

《Advances in Climate Change Research》：A harmonized OMI/MLS–IASI record of tropospheric ozone over China during 2005–2025

　　

对流层臭氧（O3）既是温室气体也是有害空气污染物，但由于广泛使用的OMI/MLS卫星记录于2020年终止，2020年后中国上空对流层臭氧的演变尚未得到一致记录。本研究通过在月感知机器学习框架内协调OMI/MLS与IASI观测数据，构建了覆盖中国区域的连续21年（2005–2025）对流层臭氧柱（TCO）记录。在13个月传感器重叠期内进行的留一月交叉验证产生了0.85的R2值和2.59 DU的均方根误差（RMSE）。排除所有气象和排放协变量的简化预测变量配置再现了完整配置的主要季节结构、趋势估计以及持续高值水平，表明2021–2025年的扩展及由此产生的全时段趋势估计对这些预测变量的纳入仅表现出弱敏感性；然而，13个月的重叠期仍限制了针对2020年后年际变率以及全时段趋势精确幅度的独立验证。中国区域平均TCO在2005–2025年间以每十年1.93 DU的速度显著增加（p < 0.001），其中夏季增幅最强（每十年2.79 DU），冬季最弱（每十年1.29 DU）。TCO在2021–2025年期间保持持续高值水平：该时期均值（36.16 DU）超过2005–2020年均值1.73 DU，记录中五个最高年平均值中的四个出现在这一时期，且这些高值在全国范围内空间分布广泛，并在数量上与长期趋势一致，表明这是既定上升轨迹的延续，而非其上的异常增强。对ERA5温度的探索性分析显示，去趋势后的TCO距平与区域低层或中层对流层温度之间无稳健关联，而在225 hPa层面的关联具有尺度依赖性，仅作为诊断指标解读。因此，该记录不支持将长期增长或2021–2025年间的持续高值水平归因于区域增温或任何单一驱动因素。近期化学–气候模型研究强调了前体物排放量及其空间分布的变化，连同内部变率，在塑造多年代际对流层臭氧趋势中的作用；这一更广泛的背景表明，中国上空的高TCO水平不能仅从国内排放总量角度进行解释。量化前体物排放、半球背景臭氧和气象变率的相对贡献仍是化学–气候模型研究的优先事项，而本协调记录为其提供了经过评估的观测基础。

2005–2025年中国对流层臭氧柱OMI/MLS–IASI协调记录解读

一、研究背景与问题提出

对流层臭氧（O₃）是一种重要的温室气体和有害空气污染物。它既是羟基自由基（OH）的主要来源，间接影响包括甲烷（CH₄）在内的多种痕量成分的大气寿命，又直接危害人体健康和陆地植被。对流层臭氧的丰度反映了前体物排放、光化学过程、输送和清除的综合影响，而温度则是这些过程的重要调节因子之一。

全球地表温度自1970年以来加速上升，2024年和2025年在中国均并列成为1951年以来最暖年份。这一异常温暖的时期为考察对流层臭氧柱（TCO）如何在极端温暖条件下协同变化提供了机会。然而，此前广泛使用的OMI/MLS卫星记录仅延伸至2020年，导致2020年后中国上空对流层臭氧的演变缺乏一致的观测记录。此外，不同卫星产品（如OMI/MLS与IASI）之间的交叉传感器差异可能改变推断出的趋势。因此，构建一套连续的、经协调的长序列数据集，对于正确解释近年来中国对流层臭氧的变化至关重要。

现有研究表明，东亚特别是中国已成为全球对流层臭氧增长的热点区域。但许多基于卫星的评估在2021年前即已结束，且侧重于地表臭氧而非整层对流层柱。同时，TCO与对流层温度之间的关联容易受到共同季节循环、同向趋势、排放变化和半球背景变率的混淆。因此，有必要在去季节化和去趋势处理后，审慎检验两者之间的关系。

二、研究目标与方法概述

本研究旨在回答三个核心问题：能否在不引入传感器过渡期趋势伪影的前提下，将OMI/MLS与IASI协调成2005–2025年中国TCO的连续记录？2021–2025年期间持续高值的季节和空间特征如何？在去除季节和长期趋势分量后，TCO的年际距平是否与对流层温度距平存在关联？

为实现上述目标，研究人员采用了以下关键技术方法：

1. 1.
   卫星数据协调框架：采用两层岭堆叠集成学习模型，以XGBoost、随机森林（Random Forest）和岭回归（Ridge Regression）为基础学习器，利用日历月份信息实现季节依赖加权。目标变量为2019年12月至2020年12月重叠期的OMI/MLS TCO，通过留一月交叉验证评估模型技能。
2. 2.
   简化预测变量敏感性测试：构建仅保留IASI臭氧信息、日历月份和地理坐标的简化配置，排除所有ERA5气象变量和MEIC排放协变量，以此作为预测变量泄漏的压力测试，检验主结果对气象和排放预测变量的依赖程度。
3. 3.
   独立探空仪评估：利用世界臭氧和紫外辐射数据中心（WOUDC）的电化学浓度电池（ECC）臭氧探空仪剖面数据进行独立评价，包括2024年跨14个北半球站点的快照比较，以及日本筑波站2010–2025年的连续月度记录对比。
4. 4.
   温度诊断与统计分析：使用ERA5再分析资料表征2米、850 hPa、500 hPa和225 hPa四个层次的对流层热力条件，通过去季节化、线性去趋势和年际一阶差分等方法，计算TCO与温度距平之间的皮尔逊相关系数。

三、主要研究结果

3.1 协调数据集的评估与预测变量泄漏稳健性

在13个月重叠期内，主要配置的交叉验证R²为0.847，均方根误差（RMSE）为2.591 DU；简化配置的R²为0.807，RMSE为2.905 DU。两种配置的中国区域均值记录比较显示：全国趋势分别为1.93和1.78 DU/十年，夏季均为增长最快的季节（2.79 vs 2.64 DU/十年），冬季最弱（1.29 vs 1.35 DU/十年）。2021–2025年均值相对于2005–2020年均值的差值在两个配置中均为正值（+1.73 vs +1.45 DU），且两个记录在该时期的距平相关系数为0.938。独立探空仪评估显示，原始IASI存在系统性低偏（-10.6 DU），但协调后的全配置记录在日本筑波站的偏降至-2.96 DU。筑波站2020年12月至2021年1月的月际变化均处于历史范围内，表明传感器过渡期未检测到明显不连续性。

3.2 中国上空的季节变化与长期趋势

协调记录确认了中国TCO呈现夏季高、冬季低的持续性季节循环。空间上，春季和夏季东部地区出现高值中心，与前体物排放源区共定位。2005–2025年间，中国区域平均TCO以1.93 DU/十年的速率显著增加。四季趋势均为正，但幅度差异显著：冬季（DJF）1.29、春季（MAM）1.60、夏季（JJA）2.79、秋季（SON）2.04 DU/十年。夏季趋势最强，2024年JJA均值达44.82 DU，为21年纪录的最高夏季值，2025年仍维持高位（43.58 DU）。

3.3 年际变率与持续高TCO水平

21年平均TCO空间分布呈东高西低梯度，华北平原和长江三角洲超过40 DU。格点线性趋势图显示全国几乎均为正趋势，东部和中部多个工业区趋势超过3.0 DU/十年。年时间序列显示2005–2012年距平持续为负，此后转为一致正距平。2021–2025年年均TCO为36.16 DU，比2005–2020年均值高出1.73 DU，五年中有四年位列纪录前五高。但去趋势残差较小（-0.65至+0.30 DU），表明这些高水平是长期上升趋势的延续，而非异常增强。

3.4 对流层温度背景与探索性TCO–温度关联

ERA5数据显示中国上空各层次均存在正增温趋势，中国500 hPa增温速率（0.47 °C/十年）约为全球平均（0.34 °C/十年）的1.38倍。但在去季节化和去趋势后，月度中国区域TCO与2米、850 hPa和225 hPa温度几乎无关联，与500 hPa温度仅存在弱关联（r=0.11）。年度去趋势后，TCO与中国225 hPa温度呈中等负相关（r=-0.64），而与全球225 hPa温度呈弱正相关（r=0.30）。这些结果表明，从边界层研究中建立的臭氧–温度耦合关系并不能直接推广至国家尺度的整层对流层柱。

四、讨论与结论

讨论部分指出，2021–2025年的持续高TCO水平在两种配置中均稳定存在，且在数量上与长期趋势一致，表明其是既定上升轨迹的延续。尽管MEIC清单显示同期主要前体物排放（CO、NO_x、NMVOC）均有下降，但仅凭排放总量无法直接解释高值水平，这与中国臭氧对NO_x–VOC化学敏感性的已知特征相符。全球尺度的化学–气候模型研究强调前体物排放量及其空间分布的变化，加上内部变率，在塑造多年代际趋势中发挥了重要作用。由于TCO整合了整层对流层柱，无法区分边界层生产、自由对流层输送和平流层影响，因此研究不将长期增长或近期高值归因于区域增温或任何单一驱动因素。

研究结论：本研究构建了首个2005–2025年中国TCO的协调记录，留一月交叉验证R²=0.85，简化配置复现了主要季节结构和趋势。中国区域TCO在2005–2025年间显著增加（1.93 DU/十年），夏季趋势最强（2.79 DU/十年），冬季最弱（1.29 DU/十年）。2021–2025年TCO保持持续高值水平，是长期上升趋势的延续。去趋势后的TCO距平与区域对流层温度无稳健关联，因此不能将长期增长或近期高值归因于区域增温。量化前体物排放、半球背景臭氧和气象变率的相对贡献仍是未来化学–气候模型研究的优先方向，而本协调记录为其提供了经过评估的观测基础。