基于机器学习的多组分过渡金属碳化物筛选与新型堆垛有序结构发现

《npj Computational Materials》：Synthesizability, hardness, and stacking order in multicomponent transition metal carbides from machine-learned potentials

　　

摘要

多组分过渡金属碳化物在极端环境应用中具有巨大潜力，但寻找既能合成又能保持高硬度的材料组合仍然具有挑战性。我们利用机器学习算法（MACE）对约28,000个基于密度泛函理论（DFT）的计算结果进行优化，这些计算涵盖了第4至第6族过渡金属和碳的整个组成范围，从而预测了多组分碳化物的热力学稳定性和弹性特性。经过优化的模型在仅使用20%的训练数据的情况下，能够将组成相关结构的热形成能误差控制在约10 meV/原子范围内。我们筛选了1500多种等原子组成的材料，这些材料包括岩盐型、六方型和面心立方型（hcp）结构，并结合自由能模型和基于弹性的硬度估算方法进行了分析。在1500℃下的合成性预测与实验结果高度吻合，无论是单相碳化物还是多相碳化物均符合预期。组成金属的族数同时影响材料的稳定性和硬度。短程有序结构对自由能的贡献仅约为几meV/原子，因此在高温下筛选岩盐型碳化物时，可以将其视为随机固溶体。对于包含第4/5族和第6族金属的混合物，我们发现了一类新的堆垛有序结构，其形成能远低于无序的岩盐型或六方型结构。DFT计算进一步证实了这些预测，并表明这类堆垛有序结构在多组分碳化物中应该是可实验实现的。本研究为筛选具有特定性能的可合成多组分材料提供了框架，识别出了覆盖全部九种金属组合的潜在碳化物候选物，并揭示了一类仅存在于多组分材料中的新型堆垛有序碳化物。