粉煤灰基地质聚合物（FA-GP）用于废水处理（WWT）：合成、表征与生命周期评价（LCA）指南的系统综述

《Results in Engineering》：Fly-ash based Geopolymers for Wastewater Treatment: A Systematic Review on Synthesis, Characterization, and Guidelines for Life Cycle Assessment

　　

采用PRISMA（Preferred Reporting Items for Systematic Reviews and Meta-Analyses，系统综述和荟萃分析优先报告条目）方法对131项同行评议研究进行了综述。地质聚合物（GPs）已被研究用于去除废水中的重金属和染料。表面可调控性增强了地质聚合物在污染物吸附中的适用性。仅有2项关于废水处理（WWT）地质聚合物（GPs）的研究应用了生命周期评价（LCA）。地质聚合物的全球变暖潜势差异较大，范围为47至1614 kg CO₂ eq m^-3。

研究背景方面，技术进展推动多功能材料发展，地质聚合物（geopolymers, GPs）因成本低、合成直接、耐久性和热化学稳定性，被视为活性炭（AC）或沸石等传统吸附剂的替代品。GPs由富硅铝材料如粉煤灰（fly ash, FA）、高炉矿渣或偏高岭土（MK）在碱性条件下形成三维无机聚合物网络。FA因全球可得、低成本和反应性高，是重要前驱体。GPs已用于废水处理（WWT），去除铅、镍、亚甲基蓝（MB）、结晶紫、对乙酰氨基酚和没食子酸等。但现有研究多关注材料工程，环境意义不足，生命周期评价（LCA）主要集中于建筑部门，如替代普通硅酸盐水泥（OPC）。因此存在空白：FA-GP用于WWT的LCA研究少，且缺乏统一的功能单位（FU）、系统边界、多功能性、影响类别和不确定性分析方法，导致可比性有限。现有综述多泛论GPs，未以前驱体为中心系统分析FA-GP在WWT中的应用。研究人员据此开展系统综述，以建立应用驱动框架并提LCA协调建议。

研究人员采用PRISMA（Preferred Reporting Items for Systematic Reviews and Meta-Analyses）指南和PICOC（Population, Intervention, Comparison, Outcome, Context）框架，检索2015年至2026年4月英文同行评议文章。第一检索针对FA-GP用于WWT，第二检索针对GP的LCA。经去重、筛选、相关性评分和重叠数据集排除，分别纳入48项和83项研究，共131项。研究人员构建两套风险偏倚（risk-of-bias, RoB）工具，WWT研究评估D1–D5，LCA研究评估D1–D6，总体RoB按固定规则聚合，D6和D7外部效度单独报告；LCA分析依据ISO 14040/14044四阶段，参考STRIPES清单和pedigree matrix评估数据质量；未进行元分析或定量合并。研究意义在于为FA-GP材料优化、放大和环境评价提供可比数据基础及LCA方法指导。

研究结果如下。3. 地质聚合物—合成、性质与应用：通过48篇FA-GP研究分析，纳入FA为唯一或组合前驱体的研究，RoB显示仅17%低风险、65%中等、19%高；结论是FA-GP用于WWT仍以实验室概念验证为主。3.1 地质聚合物合成：基于48篇研究，NaOH（83.3%）和Na₂SiO₃（77.1%）最常用，其他包括KOH、Sol-SiO₂、K₂SiO₃、LiOH和CaCl₂；固化温度室温至115 °C，时间3 h至28 d；25.6%研究用碳基添加剂，17.9%用表面活性剂，12.8%用氧化剂，7.6%用钛基添加剂，7.6%用铝基添加剂，28.5%无添加剂；结论是添加剂虽提高性能，但可能增加环境负担，未来LCA需评估权衡。3.2 粉煤灰基地质聚合物理化与结构性质：通过扫描电子显微镜（SEM，90%）、X射线衍射（XRD，76%）、傅里叶变换红外光谱（FTIR，74%）、BET比表面积（SBET，62%）、X射线荧光（XRF，58%）等表征分析，发现SBET和表面电荷表征不足；结论是需综合表征以比较结构-性能关系。3.2.1 前驱体化学组成：XRF显示FA氧化物变异大，SiO₂为16.35–90.5 wt.%，Al₂O₃为0.46–54.62 wt.%，Fe₂O₃为0.74–18.90 wt.%，CaO为0.02–23.9 wt.%，烧失量0.24–17.14 wt.%；结论是FA异质性影响重现性、生命周期清单（LCI）和LCA不确定性。3.2.2 织构性质：FA的SBET通常1–25 m² g^-1，约75%低于5 m² g^-1；GP相比前驱体增加，未改性GP约4–60 m² g^-1，改性可超100甚至200 m² g^-1；Pearson r=0.57，r²≈0.32；结论是高比表面积不必然成比例提高吸附容量，还受孔分布和表面化学影响。3.2.3 表面化学：FTIR显示1600–1660 cm^-1 H-O-H弯曲、3400–3500 cm^-1 O-H伸缩、800–1070 cm^-1 Si–O–Si和Si–O–Al、约1400 cm^-1及870 cm^-1 CO₃^2-、约1450 cm^-1 O–C–O；结论是表面官能团控制吸附机制。3.2.4 形态：SEM显示GP具多孔结构，孔径1–5 μm；碱激活致密化并形成N-A-S-H凝胶（sodium aluminosilicate hydrate，钠铝硅酸盐水合物）；TiO₂使微结构更致密；FA-GP沸石呈异质形态，包括glomerocrysts和针状晶体；结论是形态受碱浓度、活化剂模数和Si/Al溶出影响，但凝胶形成与吸附性能缺乏定量关系。3.2.5 结晶度：XRD显示10°–40° 2θ宽峰对应N-A-S-H凝胶，残留石英、莫来石和赤铁矿晶相；结论是无定形结构提高孔隙、吸附和离子交换能力，非晶/晶相平衡影响反应性和稳定性。3.3 应用—机制、性能与再生：48篇均为实验室规模，多测单一污染物模型溶液，技术成熟度（TRLs）2–3；83%批次、15%连续、2%两者；重金属占49%，染料35%，水质指标16%；机制包括孔扩散、静电吸附、氢键和π–π相互作用；动力学中伪二级动力学（PSO）占39.5%、伪一级动力学（PFO）占37.5%、颗粒内扩散25.0%、Elovich 6.25%，约60%未建模；等温线中Langmuir占56.25%、Freundlich占52.0%、Temkin占22.9%，43.7%未评价；再生仅21%研究，循环2–8次，平均约5次，酸洗40%、盐溶液20%、热处理20%、溶剂20%；结论是需连续流、真实废水和长期再生研究，并与LCA结合。

4. 地质聚合物的生命周期评价：通过83篇GP LCA分析，发现研究集中于建筑，方法学可转移但应用假设需适配WWT；RoB显示低12%、中61%、高24%，3%不可评估；FU不等效占71%，前驱体负担假设为零或有限且无敏感性测试占55%，未报告占24%，无敏感性或不确定性分析占51%。4.1 目标与范围定义：120个目标中，42.5%评估环境绩效，35%比较分析，22.5%优化；结论是未来WWT LCA应采用前瞻性LCA并明确应用和受众。4.1.1 功能单位与生产规模：75.4%用1 m³ GP，8.6%用1 ton，3.7%用1 kg，3.7%用1 m²；实验室82.7%、中试6.2%、工业3.7%、实验室到工业7.4%；结论是WWT可采用材料基FU或性能基FU，后者如1 m³处理废水更适合比较，应包含去除负荷、排放标准、水质、水力停留时间、选择性、寿命和再生。4.1.2 系统边界与多功能性：86.8%为cradle-to-gate，12%为cradle-to-grave，1.2%为cradle-to-cradle；运输纳入76.9%；FA占39.8%；42.2%采用分配，12%未说明，28.9%假设废物无负担，28.9%未说明；结论是WWT应明确边界并遵循ISO 14044多功能性层级。4.2 生命周期清单：前景数据66%为实验数据，34%未明确；背景数据66%用数据库，30%数据库加文献，4%未报告；ecoinvent占56%，Sphera占23.2%，ELCD占3.6%等，14.2%未说明数据库；区域化中68.7%局地、25.3%全球、6%未说明；数据质量仅26%评估，74%未报告；结论是需透明报告和标准数据质量评估。4.3 生命周期影响评价：CML（Centrum voor Milieukunde Leiden）占25.6%，ReCiPe占20.7%，TRACI（Tool for the Reduction and Assessment of Chemical and other environmental Impacts）占14.6%，ILCD（International reference Life Cycle Data system）占3.6%，环境足迹（EF）占2.4%，IPCC（Intergovernmental Panel on Climate Change）占4.8%，IMPACT 2002+占3.6%，22.3%未指定方法；全球变暖占89.2%，富营养化63.8%，酸化62.7%，生态毒性48.2%；结论是推荐采用EF方法及最新版本并进行实质性评估。4.4 结果解释：仅41%做敏感性分析，11%做不确定性分析，89%未指定；结论是需Monte Carlo模拟等，关键参数包括放大假设、材料能耗、寿命、再生、真实吸附和末端情景。4.5 结果部分协调：全球变暖中GP为47–1614 kg CO₂ eq，OPC为88–1744 kg CO₂ eq；富营养化中GP为0.0036–9 kg N eq，OPC为0.009–3.18 kg N eq；差异源于方法假设、前驱体负担、能耗、水耗及NaOH和Na₂SiO₃用量；结论是跨研究比较需谨慎。

讨论部分总结：未来研究方向包括标准化合成与表征、真实WWT条件、长期性能和再生、放大与过程集成、协调LCA框架、整合经济和社会可持续维度、透明和偏倚意识报告；研究人员开发了方法学决策树并置于开放获取库，以指导未来GP-WWT系统LCA。研究结论翻译：该综述由两部分组成，第一部分基于48篇同行评议研究评估FA-GP用于WWT，分析合成路线、材料表征、吸附性能和实验条件；第二部分批判性审查83篇GP的LCA研究，提出协调方法指南。关键发现是FA-GP用于WWT仍以实验室批次和简化水溶液为主；连续系统有限但必要；GP的LCA研究多集中于建筑，WWT应用有限；LCA缺乏统一方法，尤其FU、系统边界和多功能性；可持续评估主要关注环境，经济和社会维度整合有限；RoB显示WWT研究和LCA研究低风险分别17%和12%，高风险分别19%和24%，主要因缺失重复和混杂控制，以及非等效FU、未测试前驱体负担和缺失敏感性分析。所提合成与评估框架可作为生成可比数据集和LCA建模的起点，支持工业和技术开发者优化材料，并为政策制定者和资助机构提供更可靠的环境评价依据。局限是文献以实验室和简化模型废水为主，FA-GP的LCI数据稀缺，LCA研究异质，约五分之一WWT研究和四分之一LCA研究高偏倚，研究筛选和质量评估由单一评审员完成，无第二独立筛选和评分者一致性评估，且经济和社会可持续指标整合有限。