基于分数阶单颗粒模型的物理引导学习框架，用于电池健康状态预测

《Journal of Energy Storage》：Physics-guided learning framework based on a fractional single-particle model for battery state-of-health prediction

　　

• 开发了一种基于分数阶单粒子模型（SPM）的物理引导学习框架。
• 构建了一种容量-电压耦合的物理一致性损失函数。
• 提出了一种数值一致的梯度旁路训练策略。

## 引言

随着储能系统在现代工程应用中发挥着日益重要的作用，锂离子电池（LIBs）的长期可靠性已成为一个关键问题[1]。尽管锂离子电池因其紧凑的结构、高能量利用率和较长的使用寿命而在许多领域备受青睐，但在长时间运行过程中，其性能不可避免地会退化[2]，[3]。准确表征这一退化过程对于确保系统安全运行和有效能量管理至关重要[4]。健康状态（SOH）被广泛用作量化电池老化的指标，通过描述可用容量相对于初始状态的减少来表征，当该指标降至某一阈值以下（通常为80%左右）时，电池通常被认为不适合继续使用[5]，[6]。对SOH的准确理解有助于对电池的运行、维护和更换做出明智的决策。然而，LIBs的退化行为受相互作用的电化学和物理过程控制，具有非线性和时变特性，这大大增加了SOH估计的复杂性，也持续推动着对更可靠估计策略的研究[7]，[8]。

电池SOH估计方法主要分为基于模型的方法和基于数据驱动的方法[9]。基于模型的方法包括电化学模型（EMs）和等效电路模型（ECMs）。电化学模型（如伪二维模型，P2D模型）利用偏微分方程（PDEs）来准确捕获内部物理化学过程[10]，[11]。然而，其应用受限于高计算复杂度和大量微观参数的识别难度。为降低计算成本，单粒子模型（SPM）将电极简化为单一球形粒子[12]。虽然计算速度更快，但SPM通常忽略了电解液动力学，导致在高倍率条件下产生显著误差。相比之下，等效电路模型（ECMs）利用电气元件模拟电池动态特性，建立更简单的常微分方程（ODEs）[13]，[14]。尽管在车载应用中效率高，但这些现象学模型缺乏对内部老化机制的洞察，并且严重依赖大量标定[15]。因此，在机理模型中平衡保真度与复杂度的挑战已将研究重点转向数据驱动方法。

与基于机理的模型相比，数据驱动方法通过直接从测量数据中学习退化模式来估计电池SOH，无需显式物理建模。常见的数据驱动方法包括统计技术、机器学习（ML）和深度学习（DL）方法[16]。早期统计方法，如回归分析和支持向量机（SVMs），依赖于从电压、电流或温度信号中提取的手动设计健康指标，以建立与SOH的经验映射关系[17]。虽然计算效率高，但其性能高度依赖特征工程，在复杂或变化的工作条件下可能会退化。更先进的ML和DL方法，包括随机森林、人工神经网络（ANNs）、卷积神经网络（CNNs）和循环神经网络（RNNs），在从大规模数据集捕获非线性退化特性方面展现了强大能力[18]。然而，这些方法主要是数据驱动的，通常缺乏显式物理约束，这限制了其可解释性，并可能导致预测结果违反已知电池物理规律，特别是在数据稀缺或外推场景中。这一局限性促使人们对将物理知识融入数据驱动学习的混合建模框架产生了越来越大的兴趣，旨在提高模型一致性、鲁棒性和泛化能力。

在众多混合建模方法中，物理信息神经网络（PINNs）通过将控制物理定律嵌入神经网络训练中出现，成为了一种有前景的框架，从而在实现数据驱动学习的同时保持物理一致性[19]。Ye等人[20]从增量容量（IC）和温度曲线中提取退化相关特征，开发了一个嵌入物理约束的PINN用于SOH估计。Zhang等人[21]将SPM与电解液相结合，构成一个物理信息双神经网络（PIDNN）用于SOH估计，利用初始循环和老化特征模拟锂离子动力学并提高可解释性。Wang等人[22]从分数阶电化学模型中提取热力学参数，使用长短期记忆（LSTM）网络构建了一个物理启发的深度学习框架，用于准确且具有可解释性的SOH估计。Wang等人[23]从短暂预充电阶段提取统计特征，提出了一种使用经验退化方程和状态空间方程建模电池退化的PINN，实现了在不同电池类型和协议下准确且稳定的SOH估计。这些研究表明，将物理原理嵌入神经网络可以增强电池SOH估计的可解释性和准确性。通过利用机理约束下的历史数据，这类混合模型可提供稳健可靠的预测[24]，支持实际的电池管理应用。

尽管PINNs在LIBs健康估计中展现了令人瞩目的性能，但其有效性在很大程度上取决于嵌入的物理模型的适用性[25]，[26]。现有框架通常采用简化的整数阶电化学或现象学描述，这可能不足以表征在电池老化过程中逐渐出现的具有历史依赖性的传输和极化行为[27]。从物理角度来看，实际电极中的锂离子扩散和反应动力学受微观结构非均匀性、多孔形态和相变引起的滞后效应强烈影响，导致异常扩散和长记忆效应，偏离了经典的Fickian假设[28]。分数阶电化学模型通过分数阶导数提供了一种物理合理且数学严谨的手段来表征此类非局部时间动态特性，分数阶导数天然编码了记忆效应，并已成功应用于描述电化学系统中的扩散、阻抗和极化现象[29]。在此背景下，SPM在物理保真度和计算效率之间提供了有利的平衡，它保留了必要的固相扩散和界面反应机理，同时避免了完整的P2D模型那限制了其实际集成到基于学习框架中的过高计算成本和大量参数化[30]。基于这些考虑，本文提出了一种基于分数阶单粒子模型的物理引导学习框架（FSPM-PGL），用于LIB容量退化估计，旨在增强物理一致性和预测可靠性。本文的主要贡献总结如下：

1. 开发了一种FSPM-PGL框架用于LIB容量退化估计，其中采用时间分数阶扩散来表征由电极微观结构非均匀性和老化效应引起的具有长记忆行为的固相锂离子传输。
2. 构建了一种容量-电压耦合的物理一致性损失函数，通过将预测容量映射为等效输入电流，并通过分数阶电化学模型强制执行端电压响应一致性，使电化学约束能够以模型一致的方式嵌入到学习过程中。
3. 提出了一种数值一致的梯度旁路训练策略，其中分数阶电化学模型通过端电压响应一致性与网络训练耦合，并通过梯度旁路机制引入其物理影响。

本文其余部分组织如下。第2节介绍本研究中使用的数据集、SOH的定义和数据处理流程。第3节阐述所提出的方法，包括模型建立、参数辨识和物理引导神经网络（PGNN）的设计。第4节通过实验研究阐述所提方法的有效性。最后，第5节总结全文。

## 数据集

本研究所使用的CALCE数据集是马里兰大学先进生命周期工程中心（CALCE）提供的公开锂离子电池老化数据集（https://calce.umd.edu/battery-data）[31]。选取了CS2系列中的四个电芯进行分析，分别为CS2_35、CS2_36、CS2_37和CS2_38。这些电芯为实验室测试的棱柱形锂离子电池，采用LiCoO?（LCO）正极，标称容量约为1.1Ah，在受控条件下进行循环。

## 整体框架

本文提出的用于LIB容量退化预测的FSPM-PGL框架集成了电化学机理与数据驱动建模。该框架由三个部分组成：电化学模型开发、参数辨识和网络训练，并纳入物理一致性约束以实现统一的退化建模，如图2所示。首先建立一个基于单粒子概念的分数阶电化学模型，其中

## 评估指标

为定量评估FSPM-PGL框架在容量预测方面的性能，采用三个广泛使用的回归指标：均方根误差（RMSE）、平均绝对误差（MAE）和决定系数（R2）。RMSE衡量预测容量与真实容量之间的总体偏差，对大误差敏感。MAE评估预测误差的平均幅度，对离群值提供更稳健的度量。R2反映模型解释方差的能力。

## 结论

本文提出了一种FSPM-PGL框架用于LIB容量预测，其中容量退化与端电压响应之间的物理一致性被显式嵌入到数据驱动模型中。通过引入分数阶电化学约束，所提方法引导学习过程更好地捕获非线性退化行为，并缓解了纯数据驱动方法中常见的预测滞后和累积偏差问题。在CALCE数据集上的实验表明……

## CRediT作者贡献声明

Liping Chen：初稿撰写、调查分析。Xiaolong Liang：方法论、调查分析。Xiang Li：监督指导、调查分析。António M. Lopes：论文审阅与编辑。Chuangshi Qi：软件开发、数据整理。Yanhui Wang：软件开发、方法论。

## 利益冲突声明

作者声明不存在已知的可能影响本文所报告工作的竞争性经济利益或个人关系。

## 致谢

本研究得到了安徽省重点研究与开发项目（202304a05020060）、中国国家自然科学基金（编号61403115）、安徽省自然科学基金杰出青年基金（2408085J038）以及中央高校基本科研业务费（JZ2025HGTG0292）的支持。

Liping Chen | Xiaolong Liang | Xiang Li | António M. Lopes | Chuangshi Qi | Yanhui Wang