原位隔离氟策略实现高效稳定海水直接电解

《Nature Communications》：Confining chlorine in the cation solvation sheaths towards stable and sustainable seawater electrolysis

　　

摘要

氯的电解氧化是海水直接电解过程中阳极的主要副反应，会导致催化剂的腐蚀和永久性失活，从而稳定性不足。我们报道，原位隔离的氟可通过强烈的H???F键合作用引发阳离子和Cl^?离子的去溶剂化，从而形成紧密的阳离子-Cl^?接触离子对，阻止Cl^?向电极表面迁移。同时，基于钴的催化剂中残留的氟由于其较大的电负性，缩短了Co–Co距离，触发了氧化物路径机制，从而避免了析氧反应中OH^*和OOH^*之间非理想的标度关系。掺入该催化剂的海水直接电解（添加1 M NaOH）在1.7伏特时达到1安培每平方厘米（A cm^?2）的电流密度，并在0.5 A cm^?2和60 °C条件下维持超过2,450小时，衰减速率为24.9微伏每小时。我们的催化剂甚至能够在反复切换的电流密度（0.25、0.5和1 A cm^?2）下持续运行超过1,250小时，展现出与波动的可再生能源的兼容性。