基于非等比阴阳离子非晶工程的耐高压锆基卤化物固态电解质及其全固态锂电池应用

《Nature Communications》：Zr-based oxyhalide superionic electrolyte with self-passivating interphase stabilisation for high-voltage and fast-charging all-solid-state lithium batteries

　　

追求高能量密度全固态锂电池需要将电池与下一代高电压正极结合。然而，一个关键挑战在于，大多数具有优异离子电导率的固态电解质本质上是热力学不稳定的，它们在相对于Li?/Li的电位高于4.30 V时即发生分解，从而导致严重的界面退化和阻抗增大。在本研究中，我们通过基于Li?ZrCl?的非等比阴阳离子非晶工程策略，合成了非晶态卤化物电解质Li?Zr?.???Ta?.?Cl?.?O?.?，并证明其能有效克服上述限制。该电解质在25°C下具有高达4.11 mS cm?1的离子电导率，通过正极–电解质界面自钝化层实现的动力学稳定化机制，支持了稳定的高电压循环。当与LiNi?.??Mn?.??Co?.??O?正极及Li-In合金负极配对时，在电芯截止电压为4.18 V（对应4.80 V vs Li?/Li）、10 C倍率下，电池在2000次循环后仍保持初始容量的81.2%。总体而言，非等比阴阳离子非晶工程使得具有高导电性和耐高压特性的锆基卤化物成为全固态锂电池的可行选择。