用于土壤中多组分农药反应 - 扩散及不确定性量化的离散物理信息神经网络

《Computers & Mathematics with Applications》：Discrete physics-informed neural networks for multi-species pesticide reaction–diffusion and uncertainty quantification in soil

　　

摘要

土壤柱系统中农药传输和降解的高保真模拟计算需求很高，且连续残差物理信息神经网络 (PINNs) 往往难以处理刚性反应扩散系统。基于现有的离散残差 PINN 思想，本研究开发并评估了一种 dPINN 工作流，其采用与 FiPy 有限体积参考模型相同的网格和时间步长构建的方案对齐离散传输 - 反应残差，用于二维土壤柱中多物种农药反应扩散。后向欧拉时间步长和五点单元中心拉普拉斯算子被嵌入到损失函数中，以便代理模型与有限体积基准的网格、时间步长和反应结构对齐，并可用于前向预测、参数反演和不确定性传播。敏感性分析确定有效扩散系数 D_e 和前两个反应速率 K₁ 和 K₂ 为主导因素；当它们被视为可训练参数时，从稀疏合成数据中获得了量级为 1% 的相对误差。带有 5% 噪声观测值的蒙特卡洛 dPINN 反演显示出狭窄的单峰参数分布、D_e 与 K₁ 之间的强正相关，以及在环境相关位置覆盖大多数参考值的狭窄 ±2σ 预测带。一项四路基准测试（MLP/KAN 以及连续/离散残差）进一步证实，对于此刚性多物种系统，残差离散化是决定精度的主要因素。这些结果表明，离散残差 PINN 公式在提供面向风险的建模和土壤农药污染不确定性量化的可微且可识别代理模型的同时，接近了有限体积参考精度。

引言

农药的密集使用已成为现代农业和公共卫生保护的重要组成部分，但它也引发了关于长期土壤和地下水污染的严重关切。近期综述强调，农药及其转化产物现已在广泛的环境组分中被检测到，包括农业土壤、地表水和浅层含水层，其中许多转化产物比母体化合物更持久或毒性相当 [1]，[2]，[3]。关于混合物毒性和非线性胁迫因子相互作用不断增长的证据进一步表明，环境风险评估需要明确考虑降解产物链，而不是孤立地对待母体活性成分 [4]，[5]。这些发展激发了对机理多物种模型的日益增长的兴趣，这些模型能够解析变饱和土壤中农药污染和相关有毒中间产物的时空动态。

在过程水平上，多物种反应扩散以及更一般的反应传输模型被广泛用于描述多孔介质中从土壤柱到集水区尺度上的农药迁移性、吸附和降解 [6]，[7]。在此类公式中，传输由扩散或对流弥散表示，而连续一级反应将母体农药连接到具有独特毒性和吸附行为的转化产物级联 [2]。有效扩散系数、阻滞因子和反应速率常数共同控制渗透深度、突破时间和有毒中间产物的持久性，它们通常通过拟合数值模型到柱或现场观测数据来推断 [8]，[9]，[10]。然而，多维几何、刚性反应链和土壤异质性的组合使得准确模拟和校准计算需求很高，特别是当需要系统地探索参数不确定性和场景变异性时。

农药归趋模型的参数估计和不确定性量化 (UQ) 传统上依赖于确定性最小二乘校准或结合机理模拟器与马尔可夫链蒙特卡洛 (MCMC) 采样的贝叶斯方法 [11]，[12]，[13]。此类框架已被应用于从淋溶箱、柱和现场数据中推断传输和降解参数，并通过蒙特卡洛模拟传播参数不确定性以获得概率暴露指标 [14]，[15]，[16]。虽然概念上具有吸引力，但这些方法通常需要进行大量前向模型评估，当基础反应传输问题具有刚性、高维或嵌入在更大的决策工作流中时，这可能变得无法承受。这促使开发保留控制方程物理结构，同时为反演建模和 UQ 提供可微性和降低计算成本的代理模型。

物理信息神经网络 (PINNs) 通过将与控制偏微分方程 (PDEs) 的残差纳入损失函数（与数据失配和边界条件项一起），提供了这种代理建模范式 [17]。在过去几年中，PINNs 已成功应用于多孔介质中的地下水流动、溶质传输和热传递 [18]，[19]，[20]，[21]。对于反演问题，传输参数如扩散系数、有效速度和反应速率常数可被视为可训练量，并与网络权重联合估计 [22]。然而，标准 PINNs 通常依赖于自动微分来近似连续导数，由此产生的连续残差公式可能难以处理刚性反应扩散系统和长时间跨度，往往表现出优化刚性、梯度不平衡以及在具有陡峭锋面或强源项的区域精度下降 [23]，[24]。为了解决这些问题，已开发了离散残差和数值方案知情变体，包括有限差分/有限体积残差 PINNs、ODIL、CAN-PINN、CRVPINN、物理信息神经算子、多网格神经算子和无网格离散化 PINNs [25]，[26]，[27]，[28]，[29]，[30]，[31]，[32]，[33]，[34]。共同地，这些研究为在物理信息学习中使用数值离散化提供了方法论背景，并激励它们在特定问题的反应传输、反演和不确定性量化工作流中的应用和评估。通过将残差与参考数值离散化对齐，此类离散 PINNs (dPINNs) 倾向于提高数值稳定性，更好地捕捉陡峭梯度，并提供传统离散化和可微代理模型之间的自然桥梁。

基于上述文献，本研究的独特之处在于使用耦合三物种农药反应扩散链的方案对齐离散传输 - 反应残差，以及将前向预测、敏感性引导反演和蒙特卡洛不确定性量化连接起来的集成工作流。该模型专注于由一级反应链连接的母体农药和两种有毒转化产物，通过扩散传输并受吸附引起的阻滞影响。后向欧拉时间步长和 FiPy 结构化网格上的五点单元中心拉普拉斯算子被嵌入到 dPINN 损失中，以便网络在时空网格上的输出受与有限体积参考解兼容的离散残差约束，同时保持足够的灵活性以同化稀疏浓度数据。在此统一 dPINN 环境中，进行局部归一化敏感性分析以识别有效扩散系数和反应速率中最有影响力的参数。然后从合成观测中反演这些参数，并使用蒙特卡洛反演集合在环境相关观测点量化参数和预测不确定性。

本文其余部分组织如下。第 2 节介绍了控制多物种反应扩散模型、离散物理信息神经网络架构以及损失函数的构建，以及局部敏感性指数、参数反演和蒙特卡洛不确定性分析的公式。第 3 节使用农药土壤传输案例研究演示完整框架，从离散 PINN 前向模型验证和敏感性驱动的参数选择，到从稀疏观测中联合反演扩散 - 反应参数并进行蒙特卡洛不确定性量化。第 4 节比较了不同的网络架构和残差公式的前向建模精度和误差结构，并讨论了离散与连续残差的相对影响。最后，第 5 节总结了主要发现，并概述了将提出的 dPINN 框架扩展到农药风险评估中更复杂的流动与传输场景和真实测量数据的展望。

章节片段

方法论

采用统一框架来推断多孔介质中多物种反应扩散系统的关键物理参数并量化相关不确定性。该框架由四个部分组成：(i) 控制传输模型，(ii) 离散物理信息神经网络 (dPINN)，(iii) 参数敏感性分析，以及 (iv) 基于 dPINN 的参数反演结合不确定性分析。

问题描述

本研究中的物理场景源自官方 COMSOL Multiphysics 6.1 基准模型“土壤中农药传输与反应”[41]。该模型调查商用农药西维因在土壤中的传输和降解，以评估地下环境中有毒中间产物的空间分布和衰变时间尺度。在时空依赖的 COMSOL 模型中，一个半径约为 0.25 米的渗水环位于地表并且

讨论

为了评估网络架构和残差公式对前向建模精度的影响，在完全相同的物理设置下构建了四个纯物理信息代理模型：基于 MLP 的离散 PINN (MLP-dPINN)、基于自动微分的 MLP PINN (MLP-PINN)、基于 KAN 的 PINN (KAN-PINN) 和基于 KAN 的离散 PINN (KAN-dPINN)。所有模型共享案例研究中使用的二维土壤柱，水平范围 1.25 米，垂直范围

结论与未来工作

基于 COMSOL 基准“土壤中农药传输与反应”的简化版本，开发了一种统一离散物理信息神经网络 (dPINN) 框架，用于三物种农药反应扩散系统的快速前向模拟、参数反演和不确定性量化。二维土壤柱、地表施药条带和边界条件与 FiPy 有限体积求解器保持一致，而 dPINN 损失使用后向欧拉

屈鹏飞|向浪

山东工商学院管理科学与工程学院，中国，烟台，264005