中国高度城市化的亚热带珠江河口沉积物有机碳的三维分布特征及差异化驱动机制

《Marine Environmental Research》：Three-dimensional patterns and contrasting driving mechanisms of sediment organic carbon in the highly urbanized subtropical Pearl River Estuary, China

　　

摘要

尽管河口沉积物是有机碳的关键储库，但高度城市化亚热带河口沉积物有机碳（SOC）的三维变异性及其来源组成仍未得到充分约束。本研究调查了中国南部珠江口SOC的三维变化及其来源组成。利用24个表层沉积物样品和5根沉积物岩芯的数据，我们确定了影响SOC水平与垂直分布的主要环境控制因素。表层SOC含量范围为0.58%至2.35%，从河口上游到下游呈现明显的递减趋势。外推至1米深度的SOC储量平均为75.88 ± 23.02 Mg C ha^?1。沉积物岩芯的SOC含量范围为0.52%至2.26%，岩芯S24中SOC随深度增加而下降。四端元贝叶斯混合模型显示，陆地和红树林来源在上游占主导地位，而向海方向则以海洋来源为主，污水来源的有机质作用较小。多变量分析揭示了不同的控制机制。水平方向上，SOC变化与粉砂含量和δ¹³C呈负相关，与总氮呈正相关，反映了水动力分选和陆海来源梯度效应。垂直方向上，SOC变化与总氮和粉砂含量呈正相关，含水率中介了埋藏深度和压实效应，而SOC与pH值和δ¹³C呈负相关，表明碱性条件增强了矿化作用。我们的研究结果表明，水平SOC格局受当代水动力分选和陆海来源梯度控制。相比之下，垂直SOC动态受早期成岩作用、压实驱动密度变化和深度相关化学条件影响——这一双重框架应在快速城市化沿海地区的蓝碳评估中被明确考虑。

引言

尽管河口和边缘海环境仅占全球海洋面积的10%，但它们负责全球约80%的沉积物有机碳（SOC）埋藏（Ward等，2020年）。这种不成比例的高贡献源于其作为连接陆地、河流和海洋碳循环动态枢纽的功能，其中大量陆源SOC和悬浮颗粒物被输送、转化，最终在陆-海界面沉积（Bauer等，2013年；Blair和Aller，2012年）。因此，阐明河口系统中SOC的分布、来源和控制因素对于约束区域碳收支和评估沿海地区蓝碳潜力至关重要（Chen等，2024年；Wu等，2025年）。

在河口，SOC在水平和垂直方向上表现出显著的非均质性。在水平方向上，SOC浓度在上游近岸、低能量或细粒沉积环境中往往较高，而在沙质、水动力活跃的下游河口或陆架环境中通常较低。Cross River、Zuari和长江口的研究一致表明，水动力分选、沉积物粒度和空间非均质的有机质输入共同控制表层SOC分布，局部人为源能够覆盖物理过程所决定的格局（Dan等，2019年；Gardade等，2021年；Cao等，2023年）。在垂直方向上，河口沉积物SOC通常随深度增加而下降，这是由于早期成岩过程中不稳定有机质的逐步降解，但这种趋势并非普遍存在（Canfield，1994年；Hedges和Keil，1995年）。在珠江口，一根3米沉积物岩芯揭示了过去约130年间三个不同的埋藏阶段，反映了土壤侵蚀、森林砍伐和水库建设导致海洋、沉积来源和陆地来源之间的时间变化，而非简单的单调递减（Li等，2022年）。其他受人为影响的河口也记录了类似的非单调和位点特异性向下变化，表明空间可变的人为扰动可在同一河口的不同区域产生不同的垂直SOC剖面（Monteiro等，2012年；Darrow等，2017年）。

这些三维SOC格局受物理和生物地球化学耦合控制。在水平方向上，水动力条件调节颗粒物的输送、再悬浮和再沉积，从而影响河口-陆架连续体中SOC的分散和归宿（Bao等，2018年；Wei等，2020年；Hou等，2023年），而细粒沉积物通过高比表面积和矿物吸附增强SOC保存（Mayer，1994年；Keil等，1994年）。盐度梯度可能进一步促进有机质絮凝，促进溶解态向颗粒结合相的转化，增强沉积物中有机碳的积累（Chen和Skoog，2022年；Deng等，2023年；Virtasalo等，2023年）。在垂直方向上，SOC变化与沉积物压实和化学条件相关（Morrissey等，2014年；Chen等，2024年）。干堆积密度随深度增加可能部分抵消SOC含量的下降，维持甚至增加体积SOC密度（Keogh等，2021年；Maxwell等，2024年）。沉积物pH值和盐度通过影响酶介导的降解、渗透压胁迫和离子条件，进一步调节微生物活动和有机质矿化，反映了对早期成岩过程的耦合响应而非单向控制（Canfield，1994年；Freitas等，2022年；Morrissey等，2014年）。

河口SOC来源于自生和异生源的复杂混合物。自生有机质主要由浮游植物和底栖微藻产生，而异生输入来自河流携带的土壤有机质、陆地植物残骸和沿海植被。在亚热带河口，红树林凋落物和地下生物量周转代表了额外的本地来源，而废水排放引入了人为有机质和营养盐。这些来源的相对贡献和保存程度还受河流径流、盐度驱动的混合、水动力分选、沉积物质地和埋藏后降解的调节（Blair和Aller，2012年；Bao等，2018年；Li等，2023年；Zhang等，2024年）。因此，简单的陆-海二元框架不足以捕捉河口SOC动态，特别是在红树林来源和污水来源输入也可能显著的高度人口密集亚热带系统中。

珠江口是中国南部最大的亚热带河口，位于快速城市化的粤港澳大湾区内。先前研究表明，该河口的SOC来源于混合的陆地和海洋来源，河流携带的陆源有机质在内河占主导地位，而向海方向海洋来源有机质变得越来越重要，受水动力分选和沉积条件调节（Zhang等，2009年；Cao等，2024年）。最近的来源解析研究进一步将污水来源有机质确定为表层沉积物中一个独立的人为端元，尽管红树林来源输入尚未被明确量化（Li等，2025年）。鉴于河流陆源输入、海洋初级生产力、区域红树林湿地和密集城市废水排放的共同影响，我们选择这四个端元进行本研究的来源解析。

尽管先前的研究主要关注表层沉积物或单根沉积物岩芯，但当代来源梯度与岩芯向下SOC保存之间的联系仍未得到充分解决。表层沉积物捕捉了沿河口梯度有机质输入和沉积环境在水平方向上的变化，而沉积物岩芯则记录了埋藏过程中SOC来源、密度和保存在垂直方向上的变化。为了填补这一空白，我们结合珠江口24个表层沉积物样品和5根沉积物岩芯的分析，设定了三个具体目标：(1) 表征SOC储量的水平和垂直分布格局；(2) 量化所识别四个来源的比例贡献并阐明其空间分布；以及(3) 识别控制SOC水平与垂直变异性之间的关键环境因素并比较各自的机制。本研究的创新之处在于其综合方法，将SOC储量评估、双同位素来源解析和水平-垂直比较相结合，应用于一个高度城市化和生态复杂的亚热带河口系统中。

部分节选

研究区域与采样方法

珠江口位于南海北部，属南亚热带季风气候（21°17′36″–23°55′54″ N，111°59′42″–115°25′18″ E）。年降水量约为1600至2000 mm，大部分降落在4月至9月之间。珠江通过虎门、蕉门、洪奇门、横门、磨刀门、沥门、虎跳门和崖门八大入海口（图1）注入南海，形成了一个复杂的河流

沉积物性质的水平空间趋势

沿河口梯度从上游（S1–S8）到下游（S18–S24），24个表层沉积物样点在沉积物性质（图2，17个变量）上表现出显著的空间非均质性。广义加性模型识别出五个变量（盐度、pH、SOC、δ¹⁵N和砂含量）具有显著的非线性趋势（edf > 1.5，p < 0.05），而其余变量则显示线性或无显著空间趋势（表S1）。

孔隙水盐度沿河口梯度急剧增加

与其他河口SOC储量的比较

珠江口1米深度SOC储量（75.88 ± 23.02 Mg C ha^?1）超过了许多亚热带和热带河口（例如密西西比河三角洲：55.5 Mg C ha^?1；孟加拉国河口：50–55 Mg C ha^?1），但远低于长江口（121.0 Mg C ha^?1）和Taunton Bay（136 Mg C ha^?1）报道的数值（表2）。这种中间位置可能反映了高度城市化的珠江流域高陆源输入与

结论

本研究系统考察了珠江口这一高度城市化亚热带河口SOC的三维分布、来源和驱动机制。表层SOC含量为0.58%至2.35%，从上游到下游呈明显递减趋势。外推的1米SOC储量平均为75.88 ± 23.02 Mg C ha^?1，研究区域总计48.78 Tg C。沉积物岩芯SOC含量为0.52%至2.26%，岩芯中SOC随深度增加而

CRediT作者贡献声明

Shen Xiaomei： 撰写 – 原稿、监督、项目管理、方法论、资金获取、数据管理。 Li Xinpeng： 撰写 – 原稿、可视化、调查、形式化分析、数据管理。 Wu Jiapeng： 项目管理、调查、数据管理。 Ye Fei： 监督、调查、数据管理。 Wang Yu： 监督、调查、数据管理。 Hong Yiguo： 撰写 – 原稿、监督、资源、调查、资金获取。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文所述工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

致谢

本研究由国家自然科学基金（42071030）、广州市基础与应用基础研究基金（2025A04J3518）、广东省基础与应用基础研究基金（2025A1515012007，2023B1515120029）和广州大学仪器设备开放共享基金资助。

Shen Xiaomei|Li Xinpeng|Wu Jiapeng|Ye Fei|Wang Yu|Hong Yiguo