混合等离激元-光子传感器中宽松制造公差和按需灵敏度的实现

《Sensors and Actuators B: Chemical》：Realization of relaxed fabrication tolerances and on?demand sensitivity in hybrid plasmonic?photonic sensors

　　

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  周期引导的鲁棒性设计：将伍德异常与法布里-珀罗共振耦合，可将传感模式锁定在结构周期上，通过固定的环形偶极子与电四极子比值（α ≈ 3）确保稳定性。
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  按需可调的灵敏度：体折射率灵敏度线性等于结构周期（s = p），可在可见光至近红外波长范围内实现精确调节（650、770 和 970 nm/RIU）。
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  优异的制备容差：通过简单三步工艺流程，同时实现宽度超过 60 nm、高度超过 40 nm、厚度超过 50 nm 的容差。

引言

光学生物传感器已成为众多关键领域不可或缺的工具，应用涵盖医疗保健 [1]、制药 [2]、环境监测 [3] 以及法医检验 [4] 等领域。其中，诊断技术是生物传感器市场的核心组成部分，在疾病筛查、早期诊断到治疗后随访等临床决策过程中发挥着关键作用 [5]。目前，临床实验室中成熟且稳定的分析技术——包括聚合酶链式反应、标记免疫分析以及光谱成像——被广泛用于检测目标生物分子 [6]。尽管这些传统方法对于可靠的医学诊断必不可少，但它们也存在固有局限：需要昂贵、庞大且精密的台式仪器，并涉及耗时且多步骤的检测流程 [7]、[8]。这些缺陷严重限制了它们在资源受限环境（如农村诊所）或需要现场快速检测场景中的适用性。相比之下，去中心化且可现场部署的无标记光学传感方案正受到广泛关注，以满足日益增长的快速、便捷生物分析监测需求 [9]、[10]。

近年来，纳米光子学与等离激元传感器凭借其卓越的局域场增强与传感性能而备受关注。然而，将这些高灵敏度的光学器件从理想化的实验室原型转化为实用传感器，往往受到一个持续存在的矛盾所阻碍：制备容差与灵敏度之间的权衡。传统上，要实现高折射率灵敏度或高品质因子（FOM），通常依赖紧密的电磁场增强，例如在代表性的间隙模式和介电超表面中所见 [11]、[12]、[13]、[14]、[15]。在这类系统中，光学响应极易受到不可避免的纳米级制备误差的影响。相反，现有的为满足鲁棒性而定制的光子学结构通常表现出有限的单参数容差（例如光子晶体平板中小于 1%，金属阵列中为 8%-10%）[16]、[17]、[18]。在保持与周期匹配的高折射率灵敏度的同时，实现多参数制备容差仍是纳米光子传感领域的一项挑战。为了调和这一矛盾，非局域周期性平台，包括混合等离激元-光子结构 [19]、[20]、[21]、表面晶格共振 [22]、[23] 以及基于伍德异常（WA）的架构 [24]，受到了广泛重视。其中，伍德异常提供了一条极具前景的途径：通过衍射将入射光耦合至掠射瑞利异常或导波光晶模式，它能够支持具有空间延展模式区域和极小非辐射损耗的共振模式 [25]、[26]，同时建立起共振波长与结构周期（而非精细局域特征）之间的严格、确定性依赖关系。然而，伍德异常模式的实际应用需要一个辅助机制来调控辐射阻尼并提升光学调制深度。在传统的混合设计中，引入局域腔体或等离激元共振往往会导致过度模式耦合。当局域模式主导混合态时，系统将失去其延展模式体积和低非辐射阻尼 [27]、[28]、[29]。因此，共振会变得对单元内部结构变化过分敏感，从而牺牲其强非局域特性并破坏可预测的周期主导关系 [30]、[31]。因此，尚未解决的难题在于：如何利用局域共振来管控辐射损耗，而不损害非局域伍德异常模式的稳健、周期主导特性。

为应对这一挑战，我们提出并实验验证了一种混合等离激元-光子光栅（HPPG）传感器，该传感器兼具宽多维权制备容差与周期引导的体折射率灵敏度。所提出的 HPPG 采用非对称三明治构型，其中甲基丙烯酸甲酯（PMMA）光栅脊阵列嵌入在光学厚度的金反射镜（具有自对准纳米沟槽）与顶部金光栅条之间，二者均通过简单的三步光刻工艺制备。通过对强非局域一阶伍德异常模式与局域法布里-珀罗（FP）腔共振之间的相互作用进行结构工程，系统运行于稳健的伍德异常主导混合区域。关键在于，这两种组分模式的电磁场主要在各自独立的空间区域中被分离：局域 FP 共振被紧密地束缚在 PMMA 介电脊和金属纳米沟槽内，而非局域伍德异常模式则沿顶部金属-介电光栅界面延展。这种空间分离可防止局域腔体扰动伍德异常模式的延展非局域拓扑特性，同时又能够实现足够的近场重叠，以有效调控系统的面外辐射阻尼至最优耦合状态。

数值计算证实，这一策略能够将该 HPPG 的共振波长稳定在从可见光延伸至近红外光谱的多个波段上，其体折射率灵敏度始终等于结构周期和共振波长。基于有限元方法（FEM）的多极分解进一步揭示，在这种强非局域区域内，结构的鲁棒性从根本上由一种保持稳定的近场拓扑结构所支撑，该结构维持了主导环形偶极子（TD）与电四极子（EQ）激发之间稳定的散射强度比（α ≈ 3）。在实验上，这一机制在近红外区域得到了验证，确认在强非局域条件下，共振波长对多个结构参数（包括光栅宽度、PMMA 高度和金厚度）的变化表现出稳健的多维权容差。同时，该平台展现出与周期匹配的 772 nm/RIU 的体折射率灵敏度，实验品质因子 FOM ≈ 30 ${\mathrm{RIU}}^{?1}$。最后，通过沿浓度梯度对具有临床意义的生物标志物进行无标记传感，验证了该平台的实用价值。这些发现表明，HPPG 作为支撑稳健光学生物传感器实用转化的基础性平台具有巨大潜力。

分节摘要

HPPG 的设计与光学特性

HPPG 经过精心设计，以在制备简便性、制备容差和传感性能之间取得平衡。如图 1a 所示，HPPG 由夹在带有嵌入式纳米沟槽的金反射镜层与顶部金光栅之间的 PMMA 光栅组成，其中纳米沟槽的深度由顶部金光栅的厚度精确决定。类似的纳米结构此前已被报道用于单向耦合器 [32]、调制器 [33] 和光学传感器 [34]。然而，这些

结论

综上所述，我们提出、制备并实验验证了一系列用于无标记生物传感的 HPPG 阵列，同时解决了阻碍传统生物传感器商业化的两大关键瓶颈：严苛的制备容差要求和难以定制化的灵敏度。HPPG 采用三明治结构，PMMA 光栅阵列夹在带嵌入式纳米沟槽的金反射镜与金光栅之间，通过简单的三步微/纳加工

CRediT 作者贡献声明

Ang Xu：撰写——初稿。Youpeng Zhuo：撰写——审阅与编辑。Weihao Chen：撰写——审阅与编辑。Yimin Chen：撰写——审阅与编辑。DanDan Qiu：撰写——审阅与编辑。Peiqing Zhang：撰写——审阅与编辑。Yang Shen：撰写——审阅与编辑。Qiushun Zou：撰写——审阅与编辑。Xiang Shen：撰写——审阅与编辑。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文所报告工作的已知竞争性经济利益或个人关系。

致谢

本研究得到了浙江省自然科学基金（项目编号：ZCLMS26F0503）、国家重点研发计划（项目编号：2024YFB3815900）、宁波市重点研发计划（2025Z088）、宁波大学智能光电材料与器件基础研究人才培育基地开放基金（项目编号：NBRCJD2026000004-14）以及宁波项目（2023A-380-G）和国家自然科学基金

Ang Xu|Youpeng Zhuo|Weihao Chen|Yimin Chen|DanDan Qiu|Peiqing Zhang|Yang Shen|Qiushun Zou|Xiang Shen