结合过程模拟与生命周期评价筛选低能耗、环境友好的胺基CO?捕集吸收剂

《Separation and Purification Technology》：Integrating process simulation and life cycle assessment for screening low-energy and environmentally friendly amine-based absorbents for CO 2 capture

　　

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  集成过程模拟与生命周期评估揭示，基于胺的CO₂捕集在性能与环境效益之间存在明显的权衡关系。
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  尽管其上游负荷较高，AMP的再生能耗和溶剂循环量均为最低。
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  DEA表现出最低的终点影响和生命周期碳足迹。
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  在所采用的操作条件下，MDEA的影响最大，而MEA + MDEA组合则提供了较为均衡的性能。

引言

全球变暖已成为21世纪最紧迫的环境挑战之一 [1]，[2]。对此，主要全球经济体相继提出了实现碳中和或净零排放的长期战略目标 [3]。碳捕集、利用与封存（CCUS）被认为是实现这一宏伟目标的关键技术途径 [4]。目前，在燃烧后捕集技术中，基于胺溶剂的化学吸收被公认为最成熟且最具商业可行性的方案，最接近大规模部署 [5]，[6]。

单乙醇胺（MEA）作为最传统的胺吸收剂，具有吸收动力学快、吸收容量高等优势，典型CO₂脱除效率超过97% [4]，[7]。然而，其再生能耗极高，易发生氧化和热降解，且具有强腐蚀性 [8]，[9]。作为第一代胺基吸收剂的标杆和工业标准，MEA是任何比较性能研究的逻辑起点 [10]，[11]，[12]。随着碳捕集对经济性和可持续性要求日益严格，研究人员一直在积极探索更符合未来发展需求的新型胺基吸收剂。

在替代性伯胺中，二甘醇胺（DGA）与MEA相比，具有更高的吸收容量和更低的挥发损失 [9]，且再生能耗相对较低，适用于处理高CO₂浓度天然气，展现出良好的经济潜力 [13]，[14]，[15]。作为仲胺，二乙醇胺（DEA）在多项研究中展现出优于MEA的综合性能，常被视为重要的替代方案。其吸收容量可达0.536 mol CO₂/mol DEA，再生能耗较MEA降低约38% [16]，[17]。此外，DEA蒸气压低，挥发损失极小，腐蚀性也低于MEA [18]。N-甲基二乙醇胺（MDEA）作为一种叔胺，具有与伯胺和仲胺不同的CO₂吸收机制。它通过与CO₂水解反应生成碳酸氢盐，具有高CO₂负载量、低再生能耗以及优良的热稳定性和化学稳定性 [19]。然而，其CO₂吸收速率相对较慢，通常需要与其他胺复配才能用于实际应用 [20]。将叔胺MDEA与伯胺MEA复配，可以提高吸收速率并降低能耗。该策略有效结合了MEA的高反应速率与MDEA的高负载量和低再生能耗优势，从而在吸收动力学与容量之间取得平衡，同时显著降低与纯MEA相比的能耗 [21]，[22]，[23]。作为位阻胺，2-氨基-2-甲基-1-丙醇（AMP）具有高CO₂负载量和优异的解吸性能。30 wt% AMP溶液可实现超过99%的CO₂脱除效率，循环容量为0.49，且其再生能耗显著低于MEA [24]，[25]。AMP系统的总能耗最低，解吸纯度接近100% [26]。在这些研究中，先进的过程模拟工具如Aspen Plus发挥了关键作用，能够实现设备配置和操作参数的系统化优化与敏感性分析，从而预测系统性能和能耗 [27]，[28]。然而，大多数已发表的研究文献聚焦于技术性能，包括捕集率和能耗，其评估边界往往止步于工厂边界 [29]，[30]。为了对CO₂捕集技术进行更全面和可持续的评估，有必要采用系统化的方法对其环境影响进行严格评价 [31]。

生命周期评估（LCA）是一种国际标准化环境管理工具，采用从摇篮到坟墓的系统化定量分析方法，核算与产品、过程或服务相关的资源与能源消耗，以及对环境和人体健康的影响 [32]，[33]。已有若干LCA研究对基于胺和替代性捕集系统进行了比较。Tim Grant等人比较了MEA和碳酸钾溶剂的生命周期环境影响，结论认为碳酸钾溶剂在水耗和固体废物排放方面具有优势 [34]。Frederic Clarens等人采用从摇篮到大门的LCA方法，比较了基于胺的吸收法与CaO循环法在从燃煤电厂捕集CO₂方面的环境影响，发现CaO循环法在气候变化和颗粒物排放等指标上表现更优 [35]。Giordano等人比较了膜分离和MEA吸收的生命周期排放，揭示膜分离在人体毒性和生态系统影响等指标上具有显著优势，避免了与胺溶剂生产和废物处置相关的环境风险 [36]。Matin等人使用IPCC 2013 GWP 100a和ReCiPe 2016方法，比较了MEA和氨基酸基吸收法在从燃煤电厂捕集CO₂方面的环境影响，发现MEA基系统在碳足迹和水足迹方面表现更好 [37]。Wang等人回顾了碳捕集与封存（CCS）与化石燃料发电系统集成方面的LCA研究，指出CCS可减少近90%的直接CO₂排放，但会增加其他环境影响并带来15%–44%的能耗惩罚 [38]。迄今为止，大多数现有研究聚焦于基于胺的吸收法与非胺捕集技术或溶剂之间的比较 [30]。即便在比较中纳入基于胺的解决方案，关注点也主要局限于传统的单一胺吸收剂MEA。目前仍缺乏对不同类型胺基吸收剂的系统性环境影响评估 [39]。这一空白阻碍了从环境可持续性角度为胺吸收剂的选择和优化提供直接支持。

为弥补上述研究空白，本研究旨在通过集成过程模拟与LCA方法，对CO₂捕集过程中六种常用胺基吸收剂（MEA、DEA、MDEA、AMP、DGA以及MEA + MDEA混合胺）的技术性能和环境影响进行全面评估。首先，使用Aspen Plus建立统一的CO₂捕集过程模型，并对每种胺溶剂进行过程模拟和关键操作参数的敏感性分析，以量化捕集效率和再生能耗。随后，开发从摇篮到大门的LCA模型，采用ReCiPe 2016方法在每个系统中点与终点层级系统量化环境影响。此外，量化每种胺基吸收过程的碳足迹，以进一步阐明生命周期温室气体排放。通过综合过程模拟和LCA的结果，本研究旨在识别兼具卓越综合性能且符合绿色可持续发展原则的胺基吸收剂。

章节摘要

烟气与溶剂规格

本研究使用的烟气来自工厂锅炉，主要由N₂、CO₂、H₂O和O₂组成。详细组成见补充材料表S1。所研究的溶剂体系包括单组分胺（即MEA、MDEA、DEA、AMP和DGA）以及由MEA和MDEA组成的混合胺。所有溶剂浓度均固定为30 wt% [40]。对于混合胺体系，MEA与MDEA的质量比设定为1:2 [17]。更高的质量分数将

吸收塔操作参数的优化

为探究吸收塔理论级数和溶剂流量对CO₂捕集效率的影响，图2展示了六种胺基吸收剂的模拟结果。对于除AMP以外的五种吸收剂，模拟统一从10到20个理论级进行。对于AMP，由于非线性平衡行为，超过13级时出现收敛困难；因此，其模拟范围为5到13个理论级。模拟结果

结论

传统的CO₂捕集溶剂评估框架主要侧重于技术性能，而在溶剂筛选中系统考虑生命周期环境可持续性方面仍研究不足。为弥补这一空白，本研究通过集成Aspen Plus过程模拟与LCA方法，对六种典型胺基吸收剂（即MEA、DEA、MDEA、AMP、DGA以及MEA + MDEA混合胺）进行了全面的从摇篮到大门评估。

过程

利益冲突声明

作者声明不存在任何已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。

致谢

本研究得到了国家重点研发计划（2024YFB4105403）和新疆维吾尔自治区科技计划项目（编号：2025B04054）的资助。

Xinyu Gao|Jinxuan Zu|Yunlong Li|Jinyi Li|Ruinian Xu|Yubing Xu|Chengna Dai|Biaohua Chen