植物源性五爪金龙钯纳米粒子：一种用于降解阴离子和阳离子染料的可重复使用纳米催化剂

《Sustainable Chemistry One World》：Phytogenic palladium nanoparticles from Tinospora cordifolia: A reusable nanocatalyst for degradation of anionic and cationic dyes

　　

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  利用印度藤（Tinospora cordifolia）茎甲醇提取物进行钯纳米粒子（Pd NPs）的一锅法绿色合成。
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  具有球形形态和高胶体稳定性的结晶性钯纳米粒子。
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  对阳离子和阴离子染料的降解（24分钟内对亚甲蓝、甲基橙和甲基红的降解率均>96%）。
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  鉴定出染料特异性反应活性物种：亚甲蓝为电子/空穴，甲基橙为•OH，甲基红为O₂•^?。
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  纳米催化剂在3个循环周期中保持>95%的降解效率。

引言

近年来，纳米技术已成为环境治理的一种有前景的方法，金属纳米粒子（NPs）在降解有机污染物方面表现出卓越的催化性能[1]，[2]。在贵金属纳米粒子中，钯（Pd）纳米粒子因其独特的电子结构、高表面体积比、丰富的活性位点以及在各种还原和氧化反应中出色的催化活性而备受关注[3]，[4]，[5]。钯纳米粒子能高效促进还原剂（如硼氢化钠，NaBH₄）向染料分子的电子转移，导致发色团键快速断裂和褪色[6]，[7]，[8]。然而，传统的钯纳米粒子合成方法通常依赖有毒的化学还原剂（如NaBH₄、肼）和稳定剂（如十六烷基三甲基溴化铵、聚维酮），这些物质存在环境和健康风险，限制了其实际应用[9]，[10]。除了贵金属纳米粒子，一系列具有多样理化特性的光催化剂（包括Pd/ZnMn₂O₄/壳聚糖和Pd/NiFe₂O₄/壳聚糖纳米生物催化剂、Co₃O₄/g-C₃N₄纳米复合材料以及铕增强氧化锌）已通过光生电荷分离和活性氧物种产生，有效实现了阳光或可见光驱动的染料（如刚果红）和药物污染物（如舍曲林和氯吡格雷）的降解[11]，[12]，[13]，[14]，[15]。

利用植物提取物进行的绿色合成已成为传统化学方法的一种可持续、经济且环保的替代方案[16]，[17]，[18]，[19]，[20]，[21]。植物源性植物化学物质，包括酚类、黄酮类、萜类、单宁和生物碱，既可作为还原剂又可作为封端剂，在促进金属离子转化为纳米粒子的同时实现稳定化，无需使用有毒化学品[22]，[23]。印度藤（Tinospora cordifolia），通常被称为"吉洛伊"或"古杜奇"，是一种以其丰富的生物活性成分（包括生物碱（小檗碱、掌叶防己碱）、糖苷、二萜内酯（印度藤内酯、印度藤内酯苷）和多酚类化合物）而闻名的药用植物[24]，[25]。

尽管印度藤因其治疗特性已被广泛研究，但将其应用于钯纳米粒子的绿色合成及其在生物医学和环境应用中的全面评估仍 largely未开发。几项研究报告了利用不同植物提取物进行钯纳米粒子的绿色合成用于染料降解。例如，Banu等人[26]从三花马缨丹种子提取物中合成了钯纳米粒子，对结晶紫和甲基橙的降解率>98%，速率常数分别为0.393 min^?1和0.232 min^?1。Sandhya等人[27]报道了从单叶苏木花提取物中获得的钯纳米粒子，对亚甲蓝（MB）的表观还原速率为0.56 min^?1，对甲基红（MR）为0.39 min^?1。Ramesh等人[28]利用火龙果皮提取物介导的钯纳米粒子实现了对亚甲蓝降解的速率常数0.422 min^?1。然而，大多数研究主要关注催化性能，对细胞毒性和生态毒性的关注有限。同样，虽然有几项研究评估了绿色合成的钯纳米粒子对癌症细胞系的细胞毒性；如Fahmy等人[29]（对A549的IC₅₀：31 μg/mL，对MCF-7：10.8 μg/mL）和Alkhalidi等人[30]（对MCF-7的IC₅₀：66.37 μg/mL），但对癌细胞和非癌细胞系的全面毒性评估，结合生态毒性评估，仍较为罕见。

本研究报道了一种利用印度藤茎甲醇提取物（Met. TCSE）进行钯纳米粒子的一锅法绿色合成，无需任何外部化学还原剂或稳定剂。本研究的独特性在于对生物合成钯纳米粒子进行了系统和多方位的评估，涵盖。我们提供了印度藤介导的钯纳米粒子的综合评估，同时解决了最终决定可行性的3项标准，但这些标准几乎总是被孤立报告：(i)全面的理化表征技术；(ii)生物毒性评估，包括对癌细胞（A549、HepG2）和非癌细胞（MCF-10A、L929）的细胞毒性，以及使用卤虫致死试验（BSLT）进行的生态毒性评估；和(iii)对亚甲蓝、甲基橙（MO）和甲基红的详细催化染料降解研究，包括降解动力学、反应活性物种的作用以及多个循环周期中的催化剂可重复使用性，用于去除3种结构不同的合成染料。

章节摘要

提取物制备

收集印度藤茎，用蒸馏水彻底冲洗，在室温无菌条件下阴干。将干燥的植物材料用家用搅拌机研磨成细粉。制备提取物时，取100克该粉末置于索氏提取器中，用800毫升甲醇提取48小时，温度保持在溶剂沸点以下。所得提取物通过0.22微米PVDF滤

表征研究

合成的钯纳米粒子使用六种互补的分析技术进行了全面表征，以阐明其光学性质、尺寸分布、表面电荷、结晶结构、形貌和元素组成。这种多技术方法提供了生物源钯纳米粒子的完整理化特性，并验证了其通过绿色化学方法成功合成。

结论

本研究确立了印度藤介导的钯纳米粒子作为一种真正的双功能纳米材料，结合低毒性和广谱催化活性。本研究的主要成就在于证明仅甲醇茎提取物即可高效驱动一锅法转化，产生结晶性、球形、面心立方纳米粒子，金属钯含量为47.81 wt%，强负表面电荷（?34.28 mV）赋予其优异的胶体稳定性，通过

CRediT作者贡献声明

Naveen Madamsetti：撰写—审阅与编辑，撰写—原稿，可视化，方法论，形式化分析，数据管理，概念化。Manohar Aele：撰写—审阅与编辑，撰写—原稿，可视化，方法论，形式化分析，数据管理，概念化。Renuka Gudepu：撰写—审阅与编辑，撰写—原稿，可视化，资源，方法论，调查，形式化分析，数据管理，概念化。Aditya Velidandi：撰写

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Naveen Madamsetti|Manohar Aele|Renuka Gudepu|Aditya Velidandi|Vikram Godishala