基于物理信息神经网络与 TROPOMI 观测揭示长三角地区 NOx 排放的时空动态

《Environmental Research》：Revealing Spatiotemporal NO x Emission Dynamics in the Yangtze River Delta Using Physics-Informed Neural Networks and TROPOMI Observations

　　

PINN将大气物理与卫星观测相桥接，用于NOx反演；高效分辨了长三角地区的NOx排放源；揭示了COVID-19疫情及恢复对NOx排放动态的影响；可扩展框架为有针对性的排放控制提供了稳健支持

**引言**

氮氧化物（NOx = NO + NO2）在对流层化学中扮演着核心角色，尤其通过参与臭氧形成和二次气溶胶生成，对人类健康和生态系统造成不利影响（Monks等，2015；Miyazaki等，2021）。准确量化NOx排放对于空气污染管理和环境政策制定至关重要（van der A等，2017；Zhang等，2012）。传统的自下而上排放清单基于活动数据和排放因子构建，为理解NOx排放提供了基础依据（Li等，2017）。然而，由于快速变化源的复杂时间变异性以及近实时活动数据的有限可得性，这些估计往往存在较大不确定性（Zhao等，2011）。

基于大气观测的自上而下方法已成为自下而上排放清单的重要补充，为排放的幅度、空间分布和时间变异性提供独立约束（Oomen等，2026）。在该框架中，化学传输模型（CTM）通过将排放、大气过程与卫星观测浓度相联系，为NOx排放反演提供了严格的基础，如图1（a）所示。基于CTM的方法从基本质量平衡法（Martin，2003）到更复杂的数据同化框架不等，包括四维变分数据同化（Kurokawa等，2009）和集合或扩展卡尔曼滤波器（Miyazaki等，2012；Ding等，2017）。然而，解析耦合化学与动力学过程所需的高计算成本通常将这些方法限制在相对较粗的空间和时间分辨率上（Sun等，2021）。

为实现快速估计，提出了若干不直接依赖CTM的方法。一种代表性方法是指数修正高斯（EMG）模型（Beirle等，2011），该方法通过经验函数拟合描述羽流模式，以估计来自电厂和超大城市等大型点源的NOx排放（Liu等，2016；Laughner和Cohen，2019；Lange等，2022）。另一种量化NOx排放的方法涉及计算水平通量的散度（Beirle等，2019），改进方法纳入了风-地形相互作用（Sun，2022；Beirle等，2023）。然而，这些通量散度方法可能产生负的排放估计值，并且由于依赖于相邻网格点之间的局地输运计算而低估排放。质量守恒无模型近似排放（MCMFE）方法（Qin等，2023；He等，2025）使用简化的阶次公式对控制化学和热力学过程进行参数化，但需要先验排放信息。北京大学高分辨率寿命排放-输运（PHLET）模型（Kong等，2019）使用二维平流-扩散方程模拟NO2柱浓度。然而，其伴随方程的开发在技术上具有挑战性，通常依赖于专用数值求解器和迭代反演步骤。

人工智能（AI）为应对排放估计的复杂性提供了另一种框架，如图1（b、c）所示。AI驱动的方法使用CTM模拟作为输入和输出数据（见如图1（c）所示），建立NO2柱浓度与NOx排放之间的关系，随后将这些学到的关系应用于卫星测量，以实现快速且可扩展的排放估计（He等，2022；Chen等，2023）。然而，该反演问题本质上是病态的，因为CTM使用NOx排放来模拟NO2柱浓度，使得直接反演过程具有挑战性且可能不唯一。此外，卫星观测柱浓度与模型模拟值之间的差异仍未解决，给估计过程带来了更多复杂性。

各种方法试图增强模型对动态排放源的响应能力，包括通过反向传播梯度迭代优化排放估计（Huang等，2021）或直接从观测数据中学习排放敏感性（Xing等，2020）。编码器-解码器架构（见如图1（b）所示）提供了有前景的框架来解决这些问题，通过同时考虑正向和反向过程。这些架构旨在最小化模拟和观测NO2柱浓度之间的差异。一旦训练完成，预测时仅需要编码器部分，从而确保计算效率（Li和Xing，2024；Xing等，2022）。

然而，尽管CTM基于物理大气过程，其模拟场景的范围本质上有限。这限制了AI模型超出CTM数据所代表特定条件的泛化能力（Matsuoka和Carley，2022），同时也对表征基于机器学习的遥感不确定性提出了挑战（He等，2024）。与复杂模型参数调节相关的计算成本进一步加剧了这些局限性。

物理信息神经网络（PINNs）（Raissi等，2019）因将物理定律（包括非线性偏微分方程（PDE））直接纳入优化过程而受到越来越多的关注。这一特性使其非常适合求解由大气质量守恒方程控制的正演和反演问题，这些方程是CTM动力学的基础。尽管PINN已展现出用于源估计（Naderi等，2024）或空气污染物预测（Li等，2025）的潜力，但其应用于真实世界数据仍有限，现有研究主要关注理论框架或合成数据集（Siddique等，2024）。

本研究使用平流层监测仪器（TROPOMI）（Veefkind等，2012）的测量数据，其精细空间分辨率的对流层NO2垂直柱密度（VCD）非常适合捕获复杂的空间异质性（Goldberg等，2024）。聚焦于中国东部正在经历快速发展和NO2水平显著变化的长三角（YRD）地区，我们分析了六年夏季平均的TROPOMI数据。在此，我们开发了PINN-NOx方法，通过直接将二维大气质量守恒方程纳入优化过程来估计NOx排放，无需使用CTM生成的NO2-排放配对数据用于训练。因此，方法论上的区别超出了计算效率的范围：控制方程直接约束了反演问题。该方法还使我们能够量化AI驱动NOx排放估计的不确定性，为大气研究提供实用工具，并推进人工智能在定量遥感应用中的发展。

**方法与材料**

我们提出的PINN-NOx方法同时求解控制NO2柱浓度和NOx排放场的偏微分方程。通过在神经网络框架中使用自动微分，确保遵守大气质量守恒方程。与PHLET框架中使用的有限元方法（FEM）求解器不同，PINN-NOx不需要复杂的伴随方程推导。此外，它还受益于自适应网格和图形处理单元（GPU）加速。

**六年期间区域排放及不确定性**

我们的PINN-NOx模型估计了2018年至2023年夏季长三角地区的NOx排放。所得排放场（图6）表现出明显的空间异质性，大上海都市圈成为主要排放源。城市核心区的最大排放强度达到1.6 kgN km?2 h?1，展现出从市中心向外围地区延伸的明显径向衰减模式。它还揭示了城市中心的高排放强度。

**结论**

PINN-NOx提供了一种高效的基于卫星测量在真实世界条件下反演NOx排放的方法。我们应用该方法分析了中国长三角地区2018年至2023年六年夏季平均的TROPOMI数据。该框架重现了排放的空间模式和年际变异性，同时保持了计算可行性。PINN-NOx的一个关键优势在于将物理定律集成到神经网络架构中。它强制执行……

**CRediT作者贡献声明**

Kai Qin：监督、项目管理、资金获取。Hongrui Gao：可视化、验证。Man Sing Wong：写作-审阅与编辑、项目管理。Jason Blake Cohen：写作-审阅与编辑、调查。Qin He：写作-原稿、可视化、验证、方法论、形式化分析、概念化

**未引用参考文献**

van der A等，2017。

**基金**

国家自然科学基金（编号42375125）和江苏省科技计划专项基金（编号BZ2024060）为本研究提供了资金支持。

**利益冲突声明**

? 作者声明他们没有任何已知的竞争性经济利益或个人关系可能会影响本文所报告的工作。

**致谢**

作者感谢ESA提供TROPOMI对流层NO2产品（2.4和2.5版本，获取自https://www.temis.nl/airpollution/no2col/no2regio_tropomi.php），感谢ECMWF提供ERA5再分析数据集（可通过https://doi.org/10.24381/cds.bd0915c6访问）。我们感谢用于比较的其他自上而下NOx估计值，包括TCR-2（https://doi.org/10.25966/9qgv-fe8）、DECSO（https://www.temis.nl/emissions/region_asia/datapage.php?species=YRD_NOx_TROPOMI）。

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