具有不同阴极的FeO/C–地衣芽孢杆菌（Shewanella oneidensis）MR-1增强型人工湿地–微生物燃料电池中氧氟沙星的去除、电化学性能及抗生素抗性基因响应

《Journal of Water Process Engineering》：Ofloxacin removal, electrochemical performance, and antibiotic resistance gene responses in a FeO/C– Shewanella oneidensis MR-1 enhanced constructed wetland–microbial fuel cell with different cathodes

　　

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  在阴极中，GAC的45天平均OFL去除率最高（89.2%）。
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  GAC的平均电压最高（364.5 mV）；GP的峰值功率更高。
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  较高的OFL负荷与微生物群落的变化以及目标ARG的富集相伴随。
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  在1200 μg/L条件下，CW-MFC-2的目标ARG低于CW和CW-MFC-1。

引言

氟喹诺酮类抗生素，尤其是氧氟沙星（OFL），由于其代谢降解率低且环境持久性强，常被检测于废水排放物、地表水和沉积物中[1]、[2]。除直接化学毒性外，其持续释放所产生的持久选择压力会驱动抗生素耐药菌（ARBs）和抗生素耐药基因（ARGs）的富集与传播[3]。mexB基因（编码多药外排泵）和aac(6′)-Ib-cr基因（编码氨基糖苷类修饰酶）是氟喹诺酮耐药的相关标志物，可有助于了解OFL暴露下与耐药相关的响应情况[4]。因此，开发既能高效去除OFL又能限制耐药相关响应的策略已成为当务之急[5]。

人工湿地-微生物燃料电池（CW-MFC）技术将湿地处理与生物电化学过程相结合，在污染物去除和发电方面已受到越来越多的研究关注[6]、[7]、[8]。先前的研究表明，CW-MFC系统在抗生素去除和生物电化学处理方面具有潜力[9]、[10]、[11]、[12]。然而，现有证据主要集中在处理效率和发电性能方面，而阴极依赖的性能差异与耐药相关生物学响应之间的关系仍不够明确。阴极材料可以影响电子接受、氧还原、界面传质以及生物膜发育，从而影响CW-MFC的整体性能[13]、[14]。GAC因其多孔结构、大比表面积以及兼具吸附和生物膜发育支持能力而尤其引人注目[15]、[16]、[17]。因此，尚未解决的问题不仅在于哪种阴极能提供更好的OFL去除或电化学性能，还在于在抗生素胁迫的CW-MFC系统中，阴极依赖的性能差异是否伴随着不同的微生物群落和目标ARG响应[18]、[19]。回答这一问题需要进行综合评估，将不同OFL负荷下的阴极性能比较与微生物及耐药相关观察相结合[5]、[6]、[20]、[21]、[22]。重要的是，本研究旨在在反应器水平上以综合方式评估处理、电化学、微生物和耐药相关响应。这些互补性终点用于表征不同的CW-MFC配置在同一实验框架下OFL暴露时的响应情况。

我们假设阴极配置与FeO/C–S. oneidensis MR-1增强型生物阳极相结合时，将导致OFL去除和电化学性能方面的差异，同时所选的生物电化学配置在OFL胁迫下也会表现出不同的微生物和ARG相关响应。为验证该假设，首先在一致的操作条件下对三种阴极材料——颗粒活性炭（GAC）、石墨板（GP）和碳毡（CF）——就OFL和常规污染物去除以及电化学行为进行了比较。随后，在常规CW、非接种FeO/C CW-MFC以及FeO/C–S. oneidensis MR-1增强系统中，评估了不同OFL负荷下的微生物群落结构和目标ARG mexB与aac(6′)-Ib-cr的相对丰度。因此，本研究在同一CW-MFC框架内综合了处理、电化学、微生物和目标ARG观察，从系统水平评估阴极依赖的性能和耐药相关响应。

章节摘要

试验材料与试剂

S. oneidensis MR-1菌株购自中国海洋微生物菌种保藏中心（MCCCATCC700550），在无菌无机盐培养基中培养，制备高活性细菌悬液（OD₆₀₀ = 1.0）。高纯度OFL（≥99%，阿拉丁试剂有限公司）作为目标污染物。将1.0 g OFL溶解于添加0.2%醋酸的去离子水中，配制1000 mg/L储备液，避光保存在4°C。FeO/C阳极基质通过合成制备

生物电化学系统的建立与运行窗口

在进行后续评估之前，通过单因素优化实验建立了操作基线。HRT、碳源类型及浓度和外部电阻筛选的详细结果见图S1-S5。简言之，所选条件为HRT = 3 d、乳酸钠 = 300 mg/L、外部电阻 = 1000 Ω，在此条件下FeO/C–S. oneidensis MR-1增强型CW-MFC表现出稳定性能。HRT延长至3 d以上并不能进一步改善

结论

本研究在FeO/C–S. oneidensis MR-1增强型CW-MFC中评估了阴极依赖的处理和电化学性能以及微生物群落和目标ARG响应。在进水OFL浓度为1000 μg/L的45天阴极比较期间，GAC基配置显示出最高的时间平均OFL去除效率89.2%和最高的平均电压输出约364.5 mV，而GP配置的峰值功率略高

CRediT作者贡献声明

夏瑞雪：方法学，概念化。曹维远：形式化分析，数据整理。赵子康：项目管理。程万新：调查研究。汤深：资源提供。张杰：初稿撰写。王蹲秋：审稿与编辑。李燕红：资金获取。

资助

本研究得到国家自然科学基金委员会（基金号 52660030）、国家自然科学基金委员会（基金号 52070050）、广西科技计划（桂科AD25069074）、广西自然科学基金（基金号 2020GXNSFAA159017）和广西科技计划（桂科LT2600640045）的支持。

利益冲突声明

作者声明不存在已知的可能影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到广西环境污染控制理论与技术重点实验室（桂林理工大学，桂林，541006，中国）和岩溶地区水污染控制与水安全协同创新中心（桂林理工大学，桂林，541006，中国）、广西水生态系统修复新材料与装备人才高地（桂林理工大学，桂林，541006，中国）的支持。

夏瑞雪|曹维远|赵子康|程万新|汤深|张杰|王蹲秋|李燕红