可编程缺陷态与光可调势垒动力学实现可重构宽带β'-In$_2$Se$_3$光电突触

《Journal of Materials Science & Technology》：Programmable defect states and light-tunable barrier dynamics enable reconfigurable broadband β’-In 2Se 3 optoelectronic synapse

　　

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  β'-In₂Se₃的缺陷工程实现可编程神经形态功能。
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  电缺陷编程和光可调势垒实现重构。
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  实现宽带光响应、弱光探测和超低能耗。
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  β'-In₂Se₃突触实现视觉识别、生物医学检测和传感器内图像处理。

引言

人工智能越来越多地在边缘端执行，感知和推理必须在严格能量预算下本地完成[1,2]。然而在机器视觉中，光电探测、存储和处理仍然在物理上分离，迫使反复数据传输，从根本上损害了延迟和能效[3,4]。可扩展的解决方案需要一种硬件架构，使传感与计算协同定位，使器件物理本身能够编码存储并在感知点上预处理视觉信息[[5], [6], [7]]。

光电突触器件通过将光学刺激转化为依赖于历史的电导调制来实现这一目标，从而将感知和存储合并于单一节点[[6], [7], [8], [9]]。最近在传感器内计算中使用光电阵列方面的进展突出了器件级可塑性的可编程性，强调了其对神经形态视觉系统的变革性潜力[[10], [11], [12]]。然而许多实现依赖于架构复杂化（例如多层堆叠、离子介质或异质集成）来实现这种可编程性。这种结构复杂性限制了可扩展性，通常将调制限制在一小组耦合参数上。多维、可重构的突触动力学是否能直接从内在材料自由度中涌现，仍是一个开放问题。

二维（2D）层状半导体为应对这一挑战提供了诱人的平台[13,14]。除了强光物质相互作用和静电可调性之外，2D半导体本质上对缺陷敏感，缺陷主导载流子捕获和持续光电导[[15], [16], [17], [18]]。特别地，缺陷充当动态内部状态变量：带电缺陷可以在电场或光辅助下迁移，从而重塑局部静电和传输路径[[18], [19], [20]]。在这种光照条件下，非平衡载流子屏蔽带电缺陷并改变迁移势垒，实现电子-离子再分布[[20], [21], [22], [23]]。由此产生的依赖历史的电导演化与突触可塑性相似。然而，这种缺陷介导的机制很少被提升为可重构光电突触的主要编程策略。

层状In₂Se₃提供了一个理想的测试平台，因为它结合了多晶型性、铁电排序和丰富的缺陷化学[[24], [25], [26]]。铁电α相已实现光电突触，其中极化切换调制光电导和时域动力学[[27], [28], [29], [30]]。相比之下，β'相表现出面内弱铁电排序与固有的缺陷丰富性质[25,31,32]。先前的研究揭示了电场驱动的Se空位迁移在β'-In₂Se₃[33]电阻开关行为中的关键作用。强宽带光响应与这些可移动Se空位的共存暗示了一个天然的光缺陷耦合平台[34,35]，但利用它实现缺陷介导的光电可塑性仍很大程度上未被探索。

在此，我们报告了一种针对β'-In₂Se₃光电突触的缺陷态可重构调制策略，其中缺陷实现了神经形态视觉应用的超低功耗运行（图1）。我们不依赖结构复杂性，而是利用光载流子产生与Se空位迁移之间的内在耦合来扩展突触状态空间。光的波长、强度和时域光照历史设定非平衡载流子密度和动力学；电偏置塑造载流子漂移和屏蔽场；Se空位分布定义非对称边界条件。这些部分正交的控制轴使简单平面架构内实现可重构可塑性，同时保持超低功耗运行和可靠的弱光响应。由于缺陷形成、迁移和光辅助电荷态转变在缺陷敏感半导体中普遍存在，这种机制预计将扩展到β'-In₂Se₃之外。通过将内在缺陷运动从被动背景提升为可编程状态变量，本工作为多功能、超低功耗神经形态视觉硬件提供了材料通用的路径。

章节摘要

器件制备

β'-In₂Se₃纳米片（厚度24.9–57.1 nm）通过机械剥离从单晶（HQ Graphene）上获得，并转移到p掺杂Si/SiO₂（285 nm氧化物）衬底上。源/漏电极图案通过激光光刻定义，Ti/Au（10 nm/50 nm）接触层通过电子束蒸发沉积。最后，通过原子层沉积（ALD）沉积15 nm Al₂O₃盖层，随后在真空下于150°C退火1小时。

β'-In₂Se₃材料表征

拉曼和光致发光（PL）测量

β'-In₂Se₃器件的电阻开关

β'-In₂Se₃的富Se特性通过STEM和XPS得到证实。原子分辨STEM成像揭示了Se空位，表现为与无缺陷区域相比强度明显降低的原子柱（图2(a, b)）。定量XPS分析显示，代表性β'-In₂Se₃样品的Se:In原子比为57.2:42.8（图2(c)和图S2及表S1）。这些发现表明β'-In₂Se₃中存在丰富的本征Se空位，与先前报道一致[25,32]。拉曼和PL光谱

结论

总之，我们展示了一种利用缺陷衍生状态作为可编程功能自由度的β'-In₂Se₃光电突触。本工作为2D半导体中的本征缺陷提供了新的视角，这些缺陷传统上被优化用于电子传输，但可以被转化为信息处理的可控状态。通过将电缺陷态编程与光学调制势垒动力学相结合，器件实现了多功能

稿件制备过程中生成式AI和AI辅助技术的使用声明

声明：Gemini (Google) 被用于生成图1(a)中的器件和大脑插图以及图形摘要中的大脑插图。作者审阅和编辑了内容并对最终成果承担全部责任。

CRediT作者贡献声明

龙银峰：撰写 – 原稿、可视化、方法论、调查、形式化分析、数据整理、概念化。黄碧轩：撰写 – 原稿、可视化、软件、方法论、调查、形式化分析、概念化。徐磊：形式化分析。陈涵：形式化分析。何清源：资源。徐晴：资源。王林：资源、资金获取。宋伟：调查、形式化分析。邹建银：调查、形式化分析。杨全俊

利益冲突声明

作者声明，他们没有已知的竞争财务利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。

致谢

本工作得到国家自然科学基金委（项目编号 62201345、52202179、52302187和52673409）和江西省重点研发计划（20243BBG71022）的支持。

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