基于知识引导学习模型的土壤-小麦镉生物富集因子的空间预测

《Journal of Hazardous Materials》：Spatial Prediction of the Soil?Wheat Cadmium Bioconcentration Factor with a Knowledge-guided Learning Model

　　

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  基于知识的学习模型填补了精确空间预测的“黑箱”空白。
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  Zn和Cd的拮抗协同效应直接影响了小麦对Cd的吸收。
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  风通过大气扩散的间接效应影响了小麦对Cd的吸收。
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  当大气沉降与中性pH值的土壤相遇时，高风险区域就会出现。
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  通过综合污染源控制和锌肥施用，到2050年，高BCF（生物累积因子）区域可以减少到3.9%。

引言

镉（Cd）是一种具有高度毒性和生物累积性的重金属，被国际癌症研究机构列为1类致癌物[1]，长期暴露会导致肾脏、骨骼和其他器官受损[2]。人类活动，包括采矿、磷酸盐肥料的使用以及废水灌溉[3]，导致农业土壤中镉的广泛积累，镉会从土壤转移到作物中并进入食物链[4],[5],[6],[7],[8]。在谷物作物中，小麦尤其值得关注，因为它在饮食中的重要性以及其高镉积累能力[9]。小麦占全球人类饮食的约20%，并且具有显著的镉积累能力[10]。作为主要的谷物作物，它是饮食中镉暴露的关键来源。值得注意的是，谷物及其制品占总膳食镉摄入量的26.9%，因此对人类健康构成重大风险[11]。

镉从土壤转移到小麦籽粒的过程通常通过生物累积因子（BCF）来量化，BCF定义为籽粒中镉浓度与相应土壤中镉浓度的比值[5],[6],[7],[8]。BCF表现出显著的空间异质性，这受到土壤性质[12]、气候条件和农业实践之间复杂相互作用的影响。因此，需要准确的空间预测来支持局部风险管理和政策制定[13],[14],[15]。传统的地理统计方法（如克里金法）被广泛使用，但它们存在的平滑效应可能会掩盖局部变异[16]。相比之下，机器学习方法在预测准确性方面具有显著优势，因为它们能够捕捉复杂的非线性关系。例如，Li等人[17]报告称，随机森林（RF）模型预测的镉生物累积因子决定系数（R²）为0.69，而Zhao等人[18]对于2123对土壤-水稻样本的籽粒镉含量预测的R²达到了0.82。因此，传统的地理统计方法不足以支持准确的BCF预测；机器学习方法提供了更有前景的解决方案。

环境监测和地理空间技术的迅速发展提供了前所未有的大量空间预测协变量。然而，这些丰富的数据也增加了捕捉到虚假相关性而非真实生物地球化学信号的风险[19],[20]。这强调了进行可靠建模时需要知识指导的必要性[21]。对机器学习在水污染预测中应用的批判性回顾发现，当前的方法在整个建模过程中从根本上缺乏这种知识指导，这在三个阶段都很明显[22]。在输入阶段，许多研究依赖于公共数据库中的二手数据，而不是原始的现场测量数据，这引入了难以量化的偏差，因为采样协议不均匀[23]。即使是在综合多源观测数据的大规模全球土壤金属制图工作中，这种固有的不确定性也是普遍存在的[24]。在处理阶段，机器学习算法在统计标签的监督下运行以最小化预测误差，但它们缺乏专业的现场知识指导。这种限制非常普遍：在148项高影响力的环境机器学习研究中，只有75项（50.7%）提供了模型可解释性分析，仅有41项（27.7%）同时包括了可解释性和因果关系评估[22]。尽管Shapley加性解释（SHAP）过程已成为解决这一问题的流行工具，但它提供的仅是事后统计归因，而不是因果解释，这意味着模型仍然可以通过利用巧合的空间共现而不是机械性的生物地球化学途径来实现高准确性[25]。在输出阶段，单个机器学习模型本质上缺乏空间物理指导。Keskin和Grunwald[26]证明，通过回归克里金法整合空间自相关性，将多个土壤性质预测的R²值从0.26提高到了0.55，而Schmidinger等人[27]报告称，通过克里金法先进行回归后，R²值提高了约30%。这些限制表明需要一个在建模过程的每个阶段都提供知识指导的集成模型。

为了解决输出阶段的知识指导问题，需要能够保留细粒度变化的空间优化方法。高精度表面建模（HASM）通过迭代求解源自微分几何的基本表面方程来提供基于物理的解决方案，而不是像传统插值方法那样进行单次距离加权平均[28]。在土壤性质制图中，Shi等人[29]证明，与普通克里金法相比，HASM将根均方误差（RMSE）降低了38%，同时成功再现了传统平滑方法未能捕捉到的由于地理类型空间变化而产生的 abrupt 边界。然而，HASM的模拟精度从根本上受到作为最优控制约束的采样点的质量和密度的影响[30]。此外，它在处理土壤性质与环境变量之间非线性关系方面的能力仍然有限，因为到目前为止它只纳入了类别地理信息，而没有连续的协变量[29]。这些限制在区域尺度应用中是一个实际瓶颈。机器学习的优势可以直接解决这些缺点：通过从高维协变量空间中提取非线性信号，机器学习可以同时支持机制驱动的变量选择，并生成高质量的预测表面，作为HASM的可靠驱动场[31],[32],[33]。将这两种方法结合在一个统一的模型中，从而有望同时解决处理阶段和输出阶段的限制。

在这项研究中，我们在2020-2021年间对济源市的土壤和小麦籽粒样本进行了系统的实地调查，并应用结构方程建模（SEM）来确定驱动土壤向小麦转移镉的关键因素。在一个全流程知识指导框架下，开发了一个基于知识的学习模型（SEM-RF-HASM），该模型结合了SEM进行机制驱动的变量选择、RF进行非线性预测以及HASM进行高精度空间映射。该模型用于预测该地区小麦镉BCF的空间分布。 further 进行了情景模拟，以评估长期管理的有效性，为差异化管理小麦生产提供了科学依据。

章节摘录

研究区域和采样

研究区域济源市（112°01′–112°45′E, 34°53′–35°16′N）位于中国河南省西北部，总面积为1,931平方公里（图SI1）。该地区是中国主要的冬小麦产区之一，由于其广泛的铅（Pb）-锌（Zn）冶炼工业，被称为“亚洲铅都”[34]。长期的工业排放导致严重的土壤镉污染，引发了在中国广为人知的“镉污染小麦”事件

镉的特性

表1总结了研究区域内189个采样点土壤性质和镉浓度的描述性统计信息。本研究专注于镉，因为在其分析的元素中镉的积累最为明显（表SI6）。土壤pH值平均为7.66 ± 0.328（范围：6.07–8.37），有机质（SOM）和交换性碳（CEC）的平均值分别为23.2克/千克和16.2厘米摩尔/千克（表1），这些值与华北地区钙质冲积壤土的报告值相当

结论

本研究开发了一个基于知识的学习模型（SEM-RF-HASM），将领域知识嵌入到完整的建模流程中，以预测小麦镉生物累积因子的空间分布。基于SEM的筛选区分了两组条件关系：一种是通过土壤物理化学缓冲和Zn-Cd竞争抑制的内部调节途径，另一种是通过大气沉降同时降解土壤性质的外部驱动途径

环境影响

张耀：撰写 – 审稿与编辑，正式分析。史华丁：撰写 – 审稿与编辑。杨阳：撰写 – 审稿与编辑，监督，资金筹集。李艳玲：撰写 – 审稿与编辑，软件，方法论。刘思琪：撰写 – 初稿，方法论，正式分析，概念构建。陈卫平：撰写 – 审稿与编辑，资金筹集。王梅:撰写 – 审稿与编辑。董普：撰写 – 审稿与编辑，正式分析。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（42577452和42277385）、国家重点研发计划（2022YFC3704805）和CAS青年创新促进会（2023050）的资助。

刘思琪|李艳玲|杨阳|史华丁|张耀|董普|王梅|陈卫平