外部酸改性提高了V?O?-WO?/TiO?催化剂在气溶胶污染条件下对NH?-SCR反应的耐碱性

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：External Acid Modification Boosts Alkali Resistance of V 2O 5-WO 3/TiO 2 Catalysts for NH 3-SCR under Aerosol Poisoning

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  通过气溶胶中毒实验模拟了NH₃-SCR在实际工作条件下的运行情况。
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  沸石更倾向于捕获碱性毒物，以保护NH₃-SCR的活性位点。
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  外部酸位点可以抑制毒物堵塞，保持活性位点的可用性。

章节片段

引言

氮氧化物（NO_x）是从工业设施、发电站和车辆排放的有害空气污染物。它们会导致酸雨、烟雾和臭氧的形成，对环境和人类健康造成损害[1]、[2]、[3]、[4]。长期暴露会加重呼吸系统和心脏疾病，这突显了有效控制NO_x的必要性。在可用的技术中，使用氨（NH₃-SCR）进行选择性催化还原是效率最高且应用最广泛的方法之一[5]、[6]、[7]。

催化剂的制备

采用浸渍法合成了VWTi催化剂，其V₂O₅的负载量为3 wt.%，WO₃的负载量为10 wt.%。标准合成过程首先将10 g的TiO₂分散在200 mL的去离子水中，然后制备前驱体混合物：将溶液A（H₂C₂O₄·2H₂O和NH₄VO₃溶解在20 mL的去离子水中）与溶液B（1.0626 g的偏钨酸铵溶解在20 mL的去离子水中）混合。再将制备好的前驱体混合物加入TiO₂悬浮液中。

NH₃-SCR催化剂的性能

将沸石与锐钛矿TiO₂混合，混合物作为活性物种的载体。沸石复合催化剂和VWTi催化剂中的V和W的实际负载量基本一致（见表S1）。含有不同沸石成分、拓扑结构、Si/Al比例以及不同物理混合方法的催化剂经过浸渍法处理后进行了K中毒实验（见图S3-8）。最终，含有50% NH₄⁺-ZSM-5（Si/Al = 30）的VWTi催化剂表现出最佳性能。

结论

总之，本研究通过创新的气溶胶中毒方法模拟了催化剂在真实工业环境中的性能变化。研究发现，引入沸石作为外部酸源可以有效捕获毒物，从而保护催化剂。相比之下，常用的内部酸改性方法（用于浸渍中毒）似乎不再具有抗毒作用。这为催化剂的设计提供了理论指导和实践参考。

附录A. 补充数据

补充信息可在ACS Publications网站上免费获取，包括催化剂制备、催化剂表征、SCR活性、原位拉曼光谱、N₂吸附、NH₃-TPD、H₂-TPR、XPS光谱以及原位 DRIFTs等相关信息和结果。

CRediT作者贡献声明

Guang Yan： 方法学研究、数据分析。 Shiqi Guo： 数据整理。 Mzamo Shozi： 文章撰写 – 审稿与编辑、实验研究。 Xin Chen： 数据可视化。 Zhicheng Tang： 文章撰写 – 审稿与编辑、资源调配、资金争取。 Zhenyang Tao： 数据分析。 Dengsong Zhang： 文章撰写 – 审稿与编辑、结果验证、项目监督、软件开发、资源管理、实验研究、资金争取、概念构思。 Jiang Deng： 文章撰写 – 审稿与编辑、结果验证。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的利益冲突或可能影响本文研究的个人关系。

致谢

本研究得到了中国国家自然科学基金（22476121）、上海市科学技术委员会（24230711600）、上海市浦江计划（24PJD033）以及中国科学院西部之光基金（xbzg-zdsys-202318）的财务支持。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的利益冲突。

Li Chen|Shiqi Guo|Guang Yan|Xin Chen|Mzamo Shozi|Zhenyang Tao|Jiang Deng|Zhicheng Tang|Dengsong Zhang

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